Calidad Del Aire
Calidad Del Aire
Calidad Del Aire
Jahresbericht 2009
22. ALS-Kolloquium und
7. IVD-Holzfeuerungskolloquium
Fachthema:
Impressum:
Herausgegeben von der Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart,
Pfaffenwaldring 23, 70569 Stuttgart, Tel. 0711/685-63489 oder -67885
Bearbeitung und Redaktion:
Prof. Dr.-Ing. G. Baumbach, M.Sc. Dipl.-Ing. (FH) Johannes Brodbeck
Arbeitsgruppe Luftreinhaltung
der Universitt Stuttgart
ALS-Jahresbericht 2009
Vortrge des 22. ALS-Kolloquiums
kombiniert mit dem
7. Stuttgarter Holzfeuerungs-Kolloquium
Vorwort
In der Luftreinhaltung wurde in den letzten Jahrzehnten viel erreicht. Die Emissionen der
Industrie gingen durch Abgasreinigungsmanahmen und neue Technologien stark zurck.
Im Kraftfahrzeugbereich zeigt die Katalysatortechnik bei den Fahrzeugen mit Benzinmotoren
ihre deutliche Wirkung. Bei den Dieselfahrzeugen greift ebenfalls allmhlich die zunehmende
Verbreitung der Rufilter und die Optimierung der Motortechnik. An verkehrsreichen Straen
stellen allerdings die vom Verkehr mit den Abgasen emittierten und die aufgewirbelten
Partikel immer noch ein groes Problem dar, das die Luftreinhaltung noch geraume Zeit
beschftigen wird. Im Hausheizungsbereich sind durch die Entschwefelung des leichten
Heizls, durch die regelmigen Abgasmessungen der Schornsteinfeger und durch die
Vergrerung des Erdgasanteils die Emissionen der verschiedenen luftverunreinigenden
Stoffe ebenfalls vermindert worden. Im Rahmen der Emissionsminderung fr den
Klimaschutz werden vermehrt Biomassebrennstoffe, insbesondere Holz, fr Heizzwecke
eingesetzt. Wegen der CO2Neutralitt dieser Brennstoffe ist dies gewollt und zu begren.
Es werden aber nicht nur klimaneutrales CO2 bei der Verbrennung der Biomassen
freigesetzt, sondern je nach Verbrennungsgte werden auch Produkte unvollstndiger
Verbrennung - CO, Kohlenwasserstoffe und Ru und mineralische Aschen als Partikel
emittiert. Insbesondere die im Hausheizbereich eingesetzten Stckholzfeuerungen knnen
Probleme verursachen, die sich in Partikelemissionen und Geruchsbelstigung mit vielen
Beschwerdefllen uern.
Zur Thematik der Beeinflussung der Luftqualitt in Wohngebieten durch Holzfeuerungen
wurden in Bayern, in Sachsen und in Baden-Wrttemberg Projekte durchgefhrt, die von den
Landesregierungen bzw. Landesanstalten und dem Umweltbundesamt untersttzt wurden.
Es bestand der allgemeine Wunsch der beteiligten frdernden und ausfhrenden Stellen, die
Ergebnisse der einzelnen Projekte der ffentlichkeit vorzustellen und gemeinsam zu
diskutieren. Die Arbeitsgruppe Luftreinhaltung der Universitt Stuttgart - ALS hat diesen
Wunsch gern aufgegriffen und das aktuelle Thema Einfluss von Holzfeuerungen auf die
Luftqualitt in Wohngebieten zum Inhalt des diesjhrigen 22. ALS-Kolloquiums gemacht.
Das Kolloquium stellt gleichzeitig das 7. Stuttgarter Holzfeuerungs-Kolloquium des Instituts
)
M.Sc. J. Brodbeck
ALS-Sekretr
1)
Inhaltverzeichnis
ALS: Anschrift, Aufgaben und Arbeitsgebiete .................................................................... 1
Mitgliedsinstitute der ALS ..................................................................................................... 3
Sponsoren und Aussteller ALS-Kolloquium 2009 .............................................................. 9
Arbeitsgruppe Luftreinhaltung
der Universitt Stuttgart
Sprecher:
Prof. Dr.-Ing. M. Schmidt
Institut fr Gebudeenergetik (IGE)
Geschftsfhrer:
Prof. Dr.-Ing. Gnter Baumbach
Institut fr Verfahrenstechnik und Dampfkesselwesen (IVD), Abt. Reinhaltung der Luft
Geschftsstelle:
Pfaffenwaldring 23, 70569 Stuttgart (Vaihingen)
Telefon
0711/685-63489, -67885
Telefax
0711/685-63491
E-Mail [email protected]
Internet http://www.ivd.uni-stuttgart.de/als
Die Arbeitsgruppe Luftreinhaltung ist ein Zusammenschluss von 18 Instituten aus 4
Fakultten der Universitt Stuttgart sowie zwei aueruniversitre Forschungsinstitute und ein
Institut der Universitt Hohenheim.
Aufgaben:
Field of research:
Field of research:
Field of research:
Arbeitsgebiete:
Field of research:
Stofferfassungseinrichtungen,
Luftfhrungen,
raumlufttechnische
Komponenten, Wohnungslftung, emissionsarme Heizlbrennertechnologien
Facilities for material survey, routing of air flow, technical components for
ambient air systems, air conditioning of residences, low emission fuel oil
burner technologies
Field of research:
Field of research:
Field of research:
Field of research:
Field of research:
Field of research:
Field of research:
Homepage:
Kontakt:
Arbeitsgebiete:
Field of research:
10
11
12
Feststofffeuerungen und
Luftreinhaltung in Wohngebieten
Alfred Trukenmller
Umweltbundesamt
Dank an
BMU:
FU Berlin:
22. ALS-Kolloquium 08.10.2009
Hans-Joachim Hummel
Anja Behnke
Hans-Guido Mcke
Johanna Appelhans
Hans-Peter Ewens
Rainer Stern
Feststofffeuerungen und Luftreinhaltung in Wohngebieten
13
Gliederung
Nationalen PM10-Emissionsmengen
Gesundheitlichen Wirkungen
Minderungspotenzial fr
PM10-Konzentrationen
-1
25
20
15
0
2000
2005
2010
2015
2020
0
Jahr
22. ALS-Kolloquium 08.10.2009
14
07/2007
09/2007
05/2009
berarbeiteter Referentenentwurf
20.05.2009 Zustimmung des Bundeskabinetts
02.07.2009 Zustimmung des Bundestags
01.10.2009 Beratung in Ausschssen des Bundesrates
www.bundesrat.de
Drucksache 712/09:
Entwurf
Drucksache 712/1/09: Empfehlungen der Ausschsse
Zustimmung nach Magabe folgender nderungen ...
Referentenentwurf
Anhrung beteiligter Kreise
15
groe epidemiologische
Studien aus den Jahren
2008 und 2009
16
10
17
11
18
12
13
14
19
Minimierung der
Emissionen?
15
PM10-Minderungspotenzial PAREST-Projekt
20
16
PM10-Minderungspotenzial PAREST-Projekt
Szenarienrechnung
Ersatz der Holzheizungen durch lheizungen
Bezugsjahr 2005
Emissionsreduktion:
ca. 20 kt PM10
Immissionsreduktion: siehe Karte
Zum Vergleich:
Novelle 1. BImSchV spart 15 kt PM10
im Jahr 2020
17
PM10-Minderungspotenzial
Entwicklung 2005 bis 2020, typische
Hintergrundbelastung
Alle denkbaren Minderungsmanahmen 2020,
typische Hintergundbelastung
0,5
1,5
2,5
3,5
-3
PM10-Minderungspotenzial (g m )
22. ALS-Kolloquium 08.10.2009
18
21
Zusammenfassung
Feststofffeuerungen
selbst regional
22
19
Gerhard Schmoeckel
[email protected]
Thomas Gratza
[email protected]
Das Projekt wurde durch das Bayerische Staatsministerium fr Umwelt und Gesundheit
gefrdert.
23
Emissionskataster
Das Stadtgebiet ist in 24 Kehrbezirke
aufgeteilt.
Dort
sind
17400
Einzelraumfeuerungen
fr
feste
Brennstoffe gemeldet (siehe Abb. 1).
Nach den Erfahrungen der Kaminkehrer
werden in einer Einzelraumfeuerung,
deren Kamin einmal jhrlich zu reinigen
ist, etwa 2,5 Ster Holz eingesetzt.
Zweimal jhrlich zu reinigende Anlagen
weisen einen Holzverbrauch von ca. 5
Ster Holz auf, u.s.w..
Aus den erhobenen Daten ergibt sich
fr das gesamte Stadtgebiet Augsburg
ein Holzverbrauch von ca. 28.000 t/a.
Holzfeuerungen tragen damit zu ca.
2,6
%
des
gesamten
Gebudeheizbedarfes (15.400 TJ/a) bei,
whrend Gasfeuerungen 50 % und
lfeuerungen 30 % beisteuern. Der
Rest wird durch Fernwrme bereit
gestellt.
Aus den vom Umweltbundesamt
verffentlichten Emissionsfaktoren fr
Staub (fr Holzfeuerungen im Mittel 120
mg/MJ, entsprechend ca. 180 mg/m
bei einem O2-Gehalt von 13 Vol.-%)
wurden
die
Feinstaubemissionen
(Primrpartikel) im Stadtgebiet wie folgt
abgeschtzt:
24
Abbildung 1: Anzahl und Anteile der Schornsteine fr lund Festbrennstofffeuerungen in den Kehrbezirken
Holzfeuerung: 47 t/a
Braunkohlefeuerung: 5,5 t/a;
lfeuerung: 6,7 t/a;
Gasfeuerung: vernachlssigbar
Emissionsmessungen:
Die Emissionsmessungen wurden auf
Feuerungsprfstnden
mit
unterschiedlichsten
Betriebszustnden
durchgefhrt (siehe Abb. 2). Bei einer der
Feuerungspraxis
entsprechenden
Gewichtung
guter
und
schlechter Verbrennungszustnde konnte
der vom UBA verffentlichte Emissionsfaktor
fr
Gesamtstaub
aus
Festbrennstofffeuerungen
in
der
Grenordnung von 120 mg/MJ besttigt
werden. Da viele Studien bereinstimmend
gezeigt haben, dass 90 93 % des
Abbildung 2: Verlauf der Emissionen im Abgas eines
Gesamtstaubs
aus
huslichen
Kaminofens bei verschiedenen Betriebsbedingungen
Holzfeuerungen einen Partikeldurchmesser
von weniger als 10 m aufweisen, wurden in
diesem Projekt Gesamtstaub und PM10-Feinstaub aus huslichen Holzfeuerungen im Sinne
einer konservativen Betrachtung gleichgesetzt.
Die bei den Emissionsmessungen gewonnenen Staubproben wurden hinsichtlich
anorganischer und organischer Tracer-Komponenten untersucht. Fr die organischen Tracer
(Levoglucosan, Dehydroabietinsure u. a.)
wurden nur sehr wenige plausible
Messwerte
erhalten.
Fr
den
anorganischen Tracer Kalium wurden
Gehalte im Bereich von 0,7 bis 43 %
(bezogen
auf
die
emittierte
Gesamtstaubmasse)
festgestellt.
Der
Kaliumgehalt im Flugstaub ist abhngig
vom Kaliumgehalt im Brennstoff und von
der
Feuerraumtemperatur.
Haupteinflussfaktor
ist
jedoch
die
Abbildung 3:Korrelation zwischen Kaliumgehalt
Ausbrandqualitt und damit der Ru- bzw.
und Gesamtstaubkonzentration
Staubanfall selbst. Anhand der Korrelation
der Kalium-Gehalte mit der Masse an
emittiertem Staub konnte abgeleitet werden, dass der Kalium-Anteil an der im Abgas
enthaltenen Gesamtstaubmasse im Mittel ber alle untersuchten Betriebszustnde 5,8 %
betrgt.
25
Immissionsmessungen
Methodik
In den beiden relativ milden Heizperioden Dezember 2006 bis Mrz 2007 und November
2007 bis Mrz 2008 wurden PM10-Konzentrationsmessungen (teilweise auch NOx, SO2 und
CO) und Probenahmen mit High-Volume-Sammlern (HVS) an unterschiedlichen Standorten
in Augsburg durchgefhrt (siehe Tab. 1 und Abb. 4). Die gewonnenen Proben wurden auf
organische und anorganische Inhaltsstoffe untersucht.
Am Knigsplatz (K) wurden die Messungen und Probenahmen jeweils ber die gesamten
Zeitrume durchgefhrt.
Tabelle 1: Standorte der Probenahmen, Messzeitrume
und -parameter
1)
3h-Probenahme
Ergebnisse
Die Immissionskonzentrationen der Tracer fr Biomasse- bzw. Holzverbrennung waren
untereinander (hoch-)signifikant korreliert. Die hchste Korrelation wurde fr Levoglucosan
und Kalium gefunden (siehe Abb. 5).
Auch die Konzentration der meisten polycyclischen Kohlenwasserstoffe (PAK) war hoch
signifikant mit denen der Tracer fr Holzverbrennung korreliert. Die Konzentration an
Benzo(a)pyren an der Messstation Knigsplatz lag im Heizperiodenmittel bei 1,6 ng/m. Fr
das Jahr 2008 lsst sich ein Jahresmittelwert von ca. 0,7 0,9 ng/m abschtzen. Der
Zielwert der 22. BImSchV von 1 ng/m wird damit unterschritten. An Standorten mit
signifikant hheren PM10-Zusatzbelastungen durch Holzfeuerungen als am Knigsplatz sind
berschreitungen des Zielwertes der 22. BImSchV nicht ausgeschlossen.
26
Abbildung 5: Korrelation von Kalium und Levoglucosan; Heizperioden 2006/2007 und 2007/2008
Abbildung 7: Vergleich der Korrelationen der PM10- und der Levoglucosan-Konzentrationen am SP1
(schwarz) und den brigen Standorten (rot)
27
Der verkehrsbedingte Zusatzbeitrag betrug damit fr PM10 hier 11-12 g/m und fr NOx
70-80 g/m (siehe Abb. 8)
Abbildung 8: Vergleich der Korrelationen der NOx- und der Levoglucosan-Konzentrationen an SP1
(schwarz) und den brigen Standorten (rot)
Abbildung 9: Verlauf der PM10-Konzentration am SP1 und Kennzeichnung des PM10-Anteils aus
Holzverbrennung (Primrpartikel)
Die Messungen mit 3 h Zeitauflsung ergaben sehr hohe Konzentrationen von Partikeln aus
Holzverbrennung in Nchten mit schlechten Austauschbedingungen. Die hchsten Anteile an
den PM10-Immissionen wurden mit bis zu 25 % in den Stunden zwischen 3 und 6 Uhr (mit
vergleichsweise niedriger Verkehrsbelastung) gefunden. Spitzenkonzentrationen von ber 17
g/m wurden jeweils im Zeitraum von 21 Uhr bis Mitternacht beobachtet.
28
Abbildung 10: Verlauf der PM10-Konzentration aus der Holzverbrennung in der Messkampagne
13.02.-22.02.2008, 3h Mittelwerte, SP1. Berechnet aus der Levoglucosan-Konzentration. Die
Fehlerbalken geben den erwarteten Bereich fr mittlere Levoglucosan-Konzentrationen in den
Emissionen von 6,3 bis 18,9 % wieder.
Modellierung
Methodik
Die Berechnung der PM10-Immissionszusatzbelastung durch Holzfeuerungen im Stadtgebiet
erfolgte mithilfe des Ausbreitungs-Rechenprogramms LASAT. In jedem SchornsteinfegerKehrbezirk wurden Anzahl und Kehrhufigkeit der Einzelraumfeuerungskamine erhoben
(siehe Abschnitt Emissionskataster).
Zur (statistischen) Verteilung der Emissionen auf die Wohngebude wurden zunchst
verschiedene Feuerungsanlagen-Nutzertypen definiert:
Kehrhufigkeit 1:
Wochenend-Zusatzheizung: Betrieb unabhngig von der Auentemperatur bei
Volllast (10 kW), nur am Wochenende zwischen 16 und 22 Uhr
29
Kehrhufigkeit 2:
Abend-Zusatzheizung: Betrieb unabhngig von der Auentemperatur bei Volllast (8
kW), tglich zwischen 17 (bzw.16) bis 22 Uhr.
Kehrhufigkeit 3 und 4:
Vollzeitheizung: Betrieb tglich 7 (bzw. 8) bis 22 Uhr, Last und Emissionen sind
abhngig von der Auentemperatur
Aus
den
erhobenen
Kehrbezirksdaten
und
diesen
nutzertypbzw.
kehrhufigkeitsspezifischen Zeitreihen wurde fr jeden Kehrbezirk eine GesamtEmissionszeitreihe (siehe Abb. 12) ermittelt:
4
E (t ) =
spec
* Z KH (t, )* nKH
KH =1
Espec:
ZKH:
nKH:
Abbildung
12:
Gesamt-Emissionszeitreihe
fr
PM10
aus
Einzelraumfeuerungen im Kehrbezirk 20 fr Samstag, den 08.12.2007
allen
Fetsbrennstoff-
Dadurch ergibt sich gegenber der Realitt eine Unschrfe bezglich der rtlichen Auflsung
der Emissionsquellen.
Abbildung
13:
Darstellung
Wohngebudes im Vektorformat
Volumen-Emissionsquelle
eines
Ergebnisse
Das Ergebnis der Berechnungen zeigt
Abbildung
14.
Die
hchste
Zusatzbelastung durch innerstdtische
Holzfeuerungen in einer Rechenzelle
(128 x 128 m) im Heizperiodenmittel
(15.10.2007
31.3.2008)
betrug
5,5 g/m. Die Zelle liegt im Kehrbezirk
mit
der
hchsten
Feuerungsanlagendichte sowie dichter
Bebauung mit hohem Reihenhausanteil
(1497
Feuerungen
auf
einer
Kehrbezirksflche von 2,22 km; 1,3
Feuerungen pro Wohngebude; 79 von
136 Rechenzellen sind bebaut).
Auf
8
Rechenzellen
lag
die
Zusatzbelastung im Heizperiodenmittel
ber
5,0
g/m.
Der
Heizperiodenmittelwert ber allen Zellen
mit Wohnbebauung betrgt 1,5 g/m.
Aus den gemessenen und berechneten
Daten wurde auch der Einfluss von
fiktiven
Emissionsminderungsmanahmen
fr
Holzfeuerungen auf die Gesamt-Fein- Abbildung 14: Mittlere berechnete Zusatzbelastung
staubimmissionskonzentrationen und die durch Staubemissionen innerstdtischer
Hufigkeit von berschreitungen des Holzfeuerungen im Stadtgebiet Augsburg whrend der
von
50
g/m Heizperiode 2007/2008
PM10-Grenzwerts
(Tagesmittelwert) an unterschiedlichen
Standorten im Stadtgebiet von Augsburg im Zeitraum 01.11.2007 - 31.03.2008 abgeschtzt.
31
31.03.2008
abzglich
der
durch
die
fiktiven
Emissionsminderungsmanahmen sich rechnerisch ergebenden Reduzierung der
Belastung.
um
5,5 g/m
Manahme: fortgeschrittener Stand der Technik und Reduktion der Partikelemissionen aus
Holzverbrennung (innerstdtisch und auerstdtisch um 50 %)
Knigsplatz: Reduzierung der berschreitungstage (ebenfalls) von 26 auf 23
Manahme: fortgeschrittener Stand der Technik und Reduktion der Partikelemissionen aus
Holzverbrennung (nur innerstdtisch) um 50 %
Knigsplatz, Karlstrae bzw. Bourges-Platz:
Reduzierung der berschreitungstage um null bis drei
Fazit:
Die gemessenen Zusatzbelastungen stimmen mit den berechneten Zusatzbelastungen
berein. Damit stehen nun Werkzeuge zur Abschtzung der Belastungen durch
Holzfeuerungen zur Verfgung.
durch
Gebudeheizung
sind
Hauptverursacher
von
PM10-Belastungen
Einzelraumfeuerungen (Kamin- und Kachelfen).
Die durch Gebudeheizung verursachte PM10-Belastung in Augsburg betrug am Knigsplatz
whrend der Heizperiode 2007/2008 im Mittel 3,4 g/m. Dies entspricht einem Anteil von ca.
9 % an der Gesamtbelastung. 50 % dieser Zusatzbelastung wird durch auerstdtische
Feuerungen hervorgerufen.
Zur Minderung der Emissionen sollten daher Anreize zu einer Modernisierung und einer
verbesserten Betriebsweise der Anlagen geschaffen werden. Ggf. muss eine Beschrnkung
der Betriebszeiten in Betracht gezogen werden. Mittelfristig werden die Novellierung der 1.
BImSchV und die Festlegung von Anforderungen im Zusammenhang mit der ko-DesignRichtlinie der EU zu einer Minderung der Emissionen fhren.
32
Institute of Process Engineering and Power Plant Technology, Department of Air Quality
Control, Universitt Stuttgart, Pfaffenwaldring 23, 70569 Stuttgart, Germany,
b
Institute of Sanitary Engineering, Water Quality and Solid Waste Management,
Universitt Stuttgart, Bandtaele 2, 70569 Stuttgart, Germany
Abstract
Different particle-phase wood smoke tracer compounds were determined and characterised
during winter 2005/06 to find out the contribution of wood-fired heating to ambient PM10
pollution in a residential area near Stuttgart, Germany. Twenty four wood smoke compounds
were detected and quantified by gas chromatography mass spectrometry (GC-MS). In
ambient air, significant amounts of hardwood markers (syringaldehyde, actosyringone,
propionylsyringol, sinapyldehyde) and lower concentrations of softwood markers (vanillin,
acetovanillone, coniferyldehyde) were found. Levoglucosan was detected in high
concentrations in all particle-phase PM10 samples. Using average levoglucosan mass fraction
from emissions and ambient PM10 samples, it can be demonstrated that during winter months
59% of ambient PM10 pollution could be attributed to residential wood-fired heating.
1.
Introduction
Airborne Particulate Matter (PM) is associated with a range of effects on human health,
including effects on the respiratory and cardiovascular systems, asthma, and mortality (Pope,
2000; Schwartz et al., 1996). This has led to considerable concern and the establishment of
health-based air quality standards and objectives for particles. Residential wood combustion
results in partly very high particulate emissions with high percentages of inhalable particles,
causing it to be an important source for soot, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), and
other organic compounds.
In the residential villages of Germany, several people use log wood boilers with and without a
heat storage tank for central heating and use for additional heating mainly manually fed
chimney stoves, tiled stoves, and open fire places. Depending on the users behaviour, such
wood-firings can cause high particulate emissions which can reach up to more than 1000
mg/m (Struschka, 1993). Smoke emitted from residential chimneys causes regional haze
with high PM10 concentrations in the ambient air, resulting in nuisance with complains among
the inhabitants. During cold winter months, people of such areas can often smell a distinct
wood smoke odour in the air. Initiated by the low EU limit values for PM10 in Germany, a
discussion on sources of fine dust was conducted. The smoke emitted from wood
combustion in domestic heating, especially in residential areas, came in the focus of the
discussion. Therefore, it is important to find out the contribution of wood smoke particles to
the PM10 load in such residential areas. For that an investigation was done, which
considered the wood smoke PM composition in emission samples and the PM composition in
ambient air samples. In this study, an investigation including a combination of the different
33
organic PM tracers of wood combustion has been carried out in a residential town
Dettenhausen surrounded by forests near Stuttgart in southern Germany.
2.
Methodology
2.1.
Ambient air PM10 samples were collected at a residential site in Dettenhausen (area 11 km2,
altitude 500 m above sea level and inhabitants of 5389) which is located 19 km south of
Stuttgart and at the northern edge of the Nature park Schoenbuch, a large forest in the
state of Baden-Wuerttemberg, Germany. Like many cities in southern Germany and the
Schoenbuch region particularly, it possess a temperate climate with four distinct seasons, but
with considerably less variation in seasonal temperatures. The annual precipitation is about
1260 mm. Prevailing winds are weak (1.6 m/s) with SW directions resulting in inefficient
dispersion of atmospheric pollutants and short-range transport. The ambient PM10 sampling
was carried out from 1 November 2005 to 31 March 2006. To distinguish between hardwood
and softwood tracer compounds, 6 beech wood and 5 pine wood combustion experiments
were performed. PM samples were collected from the flue gases of a chimney oven installed
in a residential house. The procedure of ambient PM10 sampling is described in detail in Bari
et al. (2009).
2.2.
The 42 ambient PM10 filter samples were analysed by gas chromatography mass
spectrometry (GC-MS) using a Hewlett Packard 6890 Gas Chromatograph coupled with a
Agilent 5973 Mass Selective Detector (MSD) operating in full scan mode. Standards of
methoxyphenols and levoglucosan were purchased from Sigma-Aldrich (Steinheim,
Germany). To identify monosaccharide anhydrides (MA), chemical derivatisation has been
performed to increase the analytical sensitivity. The GC profiles as well as filter extraction
procedure are described in details in another study (Bari et al., 2009).
3.
3.1.
3.1.1
Methoxyphenols
In our study, 11 syringol and 10 guaiacol derivatives were detected and quantified. Typical
total ion chromatograms for particle-phase hardwood and softwood smoke extracts and
representative
ambient PM10 sample are illustrated in Fig. 1. The identities of selected methoxyphenol
candidate tracers (along with retention time and quantification ions), emission concentrations
and ambient concentrations of methoxyphenols are shown in Table 1. It can be seen that
syringol and its derivatives were found in large amounts in hardwood burning but were not
detected in softwood burning emissions, whereas the guaiacol and its derivatives were found
in both softwood and hardwood smoke. The detail emission patterns and emission factors
are described in Bari et al. (2009). In the ambient air, the total levels of methoxyphenols
ranged from 1.9 to 451 ng/m3 (median = 36.9 ng/m3) with the highest concentrations
occurring during winter inversion episodes in Dettenhausen (PM10 levels = 60 to 95 g/m3). It
was found that in the ambient air syringaldehyde, acetosyringone, syringylacetone,
34
35
Relative response
10
11
1
5
10
20
25
Relative response
15
30
36
Time
Softwood (pine)
smoke
1
5
4 5
15
Relative response
10
7
20
25
30
36
Time
Ambient PM10
6
8
1
5
2 3
10
4 5
9 10 11
25
30
36
Time
Fig. 1. GC-MS total-ion-current gas chromatogram of particle-phase methoxyphenols identified in
hardwood and softwood smoke and ambient PM10 sample. Peak attributions: (1) guaiacol; (2)
syringol; (3) vanillin; (4) acetovanillone; (5) guaiacylacetone; (6) syringaldehyde; (7)
coniferylaldehyde; (8) acetosyringone; (9) syringylacetone; (10) propionylsyringol; (11)
sinapylaldehyde
36
15
20
Compounds
Retention
time
min
Quantification
ion
Emission
Hardwood
g/m3
Syringol
4-Methylsyringol
4-Ethylsyringol
4-Allylsyringol
Syringaldehyde
Acetosyringone
Syringylacetone
Propionylsyringol
Sinapylaldehyde
Propylsyringol
Propenylsyringol
Guaiacol
4-Methyguaiacol
4-Ethylguaiacol
4-Propylguaiacol
Eugenol
Iso-eugenol
Vanillin
Acetovanillone
Guaiacylacetone
Coniferylaldehyde
10.56
12.2
13.48
16.69
16.17
16.32
17.76
18.59
20.56
14.86
16.69
5.86
7.52
9.02
11.26
17.7
12.92
11.67
13.14
13.75
17.61
154, 139, 96
168, 153, 125
167, 182, 168
194, 179, 91
182, 167, 139
181, 196, 153
167, 210, 181
181, 210, 153
208, 165, 137
167, 196, 123
194, 91, 179
109, 124, 81
123, 138, 95
137, 152, 122
137, 166, 122
164, 149, 137
164, 149, 77
151, 152, 109
151, 166, 123
137, 180, 122
178, 135, 147
1.273
0.025
0.080
0.005
3.134
26.423
20.698
3.925
3.037
0.104
0.043
0.016
0.010
0.001
0.027
0.032
0.015
0.027
0.033
1.594
0.228
Emission
Softwood
g/m3
0.109
0.019
0.064
0.005
0.018
0.016
0.093
0.037
0.216
0.650
Ambient
mean
ng/m3
Ambient
range
ng/m3
Ambient
median
ng/m3
4.54
0.03
0.07
0.01
15.19
48.83
9.40
9.86
5.87
0.03
0.07
0.52
0.12
0.02
0.05
0.04
0.23
0.33
0.08
3.98
1.44
0.0229.06
0.0020.28
0.0050.24
0.0010.03
0.0161
0.02213.61
0.08108.60
0.0145.83
0.6631.78
0.0030.22
0.0030.38
0.012.07
0.010.42
0.0020.05
0.0060.31
0.0040.18
0.011.45
0.021.02
0.010.31
0.0119
0.025.21
1.65
0.02
0.06
0.01
8.51
20.52
1.27
3.52
4.19
0.02
0.04
0.33
0.10
0.01
0.03
0.03
0.13
0.23
0.05
1.34
1.13
; not detected
(Simpson et al., 2005) but lower than in Bakersfield (mean 4.8 ng/m3) and Fresno (mean 6.3
ng/m3) dominated by residential woodstoves and fireplace burning (Nolte et al., 2001). On
the other hand, the ambient levels of coniferylaldehyde in our study (mean 1.44 ng/m3, range
0.025.21 ng/m3) were higher than the values in Seattle (median 0.42 ng/m3, range <0.10
1.16 ng/m3) (Simpson et al., 2005) and in Bakersfield (mean 0.8 ng/m3) (Nolte et al., 2001).
3.1.2
The emission concentrations and mean, median, minimum and maximum ambient
concentrations of monosaccharide anhydrides i.e., levoglucosan and its isomers mannosan,
galactosan as well as dehydroabietic acid and retene in PM10 are shown in Table 2. From
literature it was found that emission factors of levoglucosan for different American hardwood
species were in the range of 59147 mg/g PM and different softwood species were 8318
mg/g PM from wood stoves and fireplace combustion, accounting 0.832% of PM2.5
emissions (Fine et al., 2001, 2002, 2004, 2004a; Schauer et al., 2001; Jordan and Seen,
2005). In central Europe comparatively similar results were found from domestic tiled stoves
ranging 415% levoglucosan in PM10 emissions (Schmidl et al., 2008). As levoglucosan is
found exclusively in the fine particle phase (Simoneit et al., 1999; Simoneit, 2002), the
relative levolgucosan to
37
Compounds
Levoglucosan
Mannosan
Galactosan
Emission factor
mg/g PM
beech pine
22.87
0.16
0.82
10.7
0.28
0.094
1209.8
31.8
10.7
805.5
70.8
24.5
517.1
48.5
13.6
35.45
1.99
1.55
3223
277
79
particle emissions in PM10 fraction seems to be lower. The levoglucosan to particle emission
fraction may also vary due to types of wood species, different wood combustion appliances,
burn rate, different air flow settings and moisture content in the fuel (Gullett et al., 2003; Fine
et al., 2001, 2004; Hedberg et al., 2006;
Jordan and Seen, 2005). In our study, emission concentration of levoglucosan was
comparatively lower than the reported values, ranging 1.1% in pine wood smoke and 2.3% of
total PM10 emissions in beech wood smoke. The emission factor of levoglucosan for
hardwood (beech) (22.87 mg/g total PM mass) was lower than other studies and for
softwood (pine) was 10.7 mg/g PM which was in agreement with the literature, where
emission factors of different pine species have been reported in the range of 8-110 mg/g PM
mass (Fine et al., 2001, 2002, 2004). In our study the ratio of levoglucosan to mannosan for
beech wood was 14.7 which was similar to the reported ratios (1415) in Austria (Schmidl et
al., 2008), but for pine wood the ratio was somewhat higher than other studies.
In the residential site the ambient concentrations of levoglucosan were in the range of 35
3223 ng/m3 with an winter average of 806 ng/m3. The relative contribution of levoglucosan to
ambient PM10 mass concentration was 2.2 1.5% (range 0.46.9%) indicating wood burning
as the dominant source in the residential site during winter. The concentrations obtained in
our study can be compared to the reported values of other measurements over Europe,
where residential wood burning provides a significant contribution to winter particulate air
pollution. The average ambient concentration of levoglucosan in our study was close to that
of winter 2002 study (mean 897 ng/m3, range 172335 ng/m3) in Lycksele, northern Sweden
(Hedberg et al., 2006) and winter 2004 study (mean 860 ng/m) in Graz, Austria (Caseiro et
al., 2009) but higher than in Elverum (mean 407 ng/m3, range 134971 ng/m3) and Oslo (166
ng/m3), Norway (Yttri et al., 2005), in Gent, Belgium (mean 477 ng/m3, range 1211133
ng/m3) (Zdrhal et al., 2002), in Salzburg, Austria (mean 330 ng/m) (Caseiro et al., 2009) as
well as in Kpuszta, Hungry (mean 576 ng/m3) (Puxbaum et al., 2007), but lower than in
Aveiro, Portugal (mean 957 ng/m3) (Puxbaum et al., 2007). In Germany, the concentrations
of levoglucosan in our study were higher than recent measurement carried out during winter
2006/07 and 2007/08 in Augsburg (range 29 1922 ng/m) (Schnelle-Kreis et al., 2009) and
winter 2007/08 values (range 661390 ng/m) in Seiffen, Germany (Birmili et al., 2008).
When compared to the US studies influenced by residential wood burning, the
concentrations of our study were higher than in Fresno, California in winter 2003/04 (mean
0.6 g/m3, maximum 1.9 g/m3) (Gorin et al., 2006), in Seattle, Washington (range 13760
ng/m) (Simpson et al.,2005), in Pittsburgh, Pennsylvania during winter 2002 (range 0.3150
ng/m3) (Robinson et al., 2006), but lower than measurement values for the study period of
December 5, 1995 to January 6, 1996 in Bakersfield (mean 2390 ng/m3) and Fresno (mean
38
2980 ng/m3) (Nolte et al., 2001), during high pollution episode (December 2628, 1995) in
Fresno, California (7.6 g/m3) (Schauer and Cass, 2000), during 2000 in Fresno (4.1 g/m3)
(Poore, 2002) and in Libby, Montana (3.0 g/m3) during winter 2004/05 (Bergauff et al.,
2009). High concentrations of levoglucosan were also reported from the impact of forest fires
upto 6 g/m3 in USA (Ward et al., 2006; Simpson et al., 2005), in Brazil (4.1 g/m3) (Zdrhal
et al., 2002), and in Southeast Asia (range 1.440 g/m3) (bin Abas et al., 2004).
The other monosaccharide anhydrides (MA) e.g., mannosan and galactosan detected in the
emission samples were also proportionally more abundant in the ambient air in our study
with the mannosan average of 71 ng/m3 (range 2277 ng/m3) and galactosan average of
24.5 ng/m3 (range 1.678.8 ng/m3). In our study, the ratio of ambient
levoglucosan/mannosan was 11.3 suggesting that the wood burning is dominated by
hardwoods.
3.2.
39
levoglucosan concentrations were observed due to low heating demand except during March
2224, with high levoglucosan concentration of 2.2 g/m, which may indicate the influence
from local wood firings. Mannosan and galactosan (Fig. 2b) were found same variation trend
as levolgucosan but the concentrations were quite lower compared to levoglucosan. During
colder months concentration of mannosan ranged from 8 to 183 ng/m for November
December and 12 to 277 ng/m for JanuaryFebruary. Concentrations of galactosan were
found in low levels during winter months.
3.3
Due to high atmospheric stability, levoglucosan has been suggested as tracer to quantify the
contribution of wood combustion to ambient PM10 pollution. Several researchers have
adopted different approaches to find out the contribution of particulate matter originating from
wood combustion. Schimidl at el. (2008) considered relationships of levoglucosan with
organic carbon (OC) and PM from wood smoke in mass per volume units based on the
factors derived from the emissions. Another common approach to assess the contribution of
wood combustion to ambient PM concentrations is to use the emission ratio of levoglucosan
to PM (mass levoglucosan to mass PM) (Wang et al., 2007; Yttri et al., 2005).
In our study, we adopted a semi-quantitative approach using average levoglucosan mass
fraction from emissions and ambient air samples. In our investigation, the emission factors
(in terms of mass fraction here) of levoglucosan for hardwood and softwood emissions were
in the range of 257 mg/g PM from woodstoves. While from our wintertime ambient PM10
measurements, the mass fraction of levoglucosan was found in the range of 470 mg/g PM10.
As it is quite difficult to measure the average mass fraction of levoglucosan from all wood
stoves used in the residential site, we followed one estimate from the linear
40
In our study different wood smoke organic tracer compounds were determined and
characterised to assess the relative contribution of wood-fired heating to ambient PM10
loadings in the residential area. In ambient PM10 samples, significant amounts of hardwood
tracers (syringaldehyde, actosyringone, propionylsyringol, sinapyldehyde) were found as well
as lower concentrations of softwood tracers (vanillin, acetovanillone, coniferyldehyde) were
obtained, which may indicate the contribution of both hardwood and softwood burning to the
PM10 load in this residential area. The observed ambient concentrations of syringol and
guaicol derivatives suggest for much more hardwood burning which is in good agreement
with the reality in the investigated residential area, as people use more hardwood than
softwood which is available in the surrounding forests. Levoglucosan and its isomers
mannosan, galactosan, which are indicators for wood burning smoke, were detected in high
concentrations in all particle-phase PM10 samples. Using average mass fraction of
levoglucosan and the linear regression of ambient concentrations of levoglucosan and PM10
loadings, it could be demonstrated that during winter months the contribution from wood-fired
heating to ambient PM10 pollution was found to be 59% in the investigated residential site.
This confirms that wood-fired house heating is a dominant source to particulate air pollution
in residential villages of southern Germany.
5.
Acknowledgements
The authors would like to thank the Institute of Process Engineering and Power Plant
Technology and the Institute of Sanitary Engineering, Water Quality and Solid Waste
Management, Universitaet Stuttgart, for the material support for this work through a research
project. Md. Aynul Bari received a doctoral grant from the Ministry of Baden-Wuerttemberg
state. We would like to thank for this.
41
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43
44
1. Einleitung
An zwei Messpunkten in Baden-Wrttemberg mit Grenzwertberschreitungen fr
Schwebstaub PM 10 werden neben dem Kraftfahrzeugverkehr auch die Staubemissionen
aus Holzfeuerungsanlagen in die Ursachenanalyse einbezogen. Deren Anteil kann mit den
bisher eingesetzten Analysenverfahren fr Schwebstaubinhaltsstoffe aber nicht bestimmt
werden. Um den Anteil der Staubemissionen aus Holzfeuerungsanlagen am Schwebstaub
PM10 bestimmen zu knnen, wurde 2008 ein Projekt zur Entwicklung eines
Analyseverfahrens von Levoglucosan und Reten begonnen. Die vorliegende Arbeit stellt
erste Ergebnisse aus dem laufenden Messprojekt vor. Seit einigen Jahren liegt ein
Hauptaugenmerk auf der Quellenidentifikation zum Feinstaub. Wegen anhaltender hoher
PM10 Konzentrationen, besonders relevant bei Inversionswetterlagen und daraus
resultierender berschreitungen der PM10-Grenzwerte ist auch der Hausbrand, hier
speziell Holzheizungen, in den Fokus geraten. Nachdem die Politik wegen der CO2Neutralitt diesen Energietrger begrte und die Privathaushalte verstrkt auch wegen
hoher Rohstoffpreise im Bereich Erdl und Gas auf Holz-Zusatzheizungen setzen, wird
nunmehr untersucht, inwieweit diese Heizungstechnik einen nennenswerten Beitrag zur
PM10-Konzentration liefert. Moderne Pelletheizungen emittieren hierbei geringere
Partikelmengen als Kaminfen, Kachelfen oder offene Kamine. In der nachfolgenden
Tabelle sind die Brennstoffeinstze und Emissionen von kleinen und mittleren
Feuerungsanlagen nach Brennstoffen in Baden Wrttemberg im Jahre 2006 aufgefhrt
/LUBW; Luftschadstoff-Emissionskataster Baden-Wrttemberg 2006/.
45
46
2. Holzfeuerung
Um eine Aussage darber treffen zu knnen, welchen Anteil die Holzfeuerung an der
Partikelmasse besitzt, bentigt man Indikatoren, die weder bei Verbrennungsprozessen in
der Industrie noch durch den Verkehr entstehen knnen.
Holz ist ein komplexer Brennstoff, welcher aus einer Flle von Naturstoffen, aus Salzen, die
in der Asche oder im Feinstaub landen, aus Fetten, Eiweien, Zuckern, Harzen, Wachsen,
Terpenen und Phenolen besteht.
Die chemische Zusammensetzung von Holz ist fr unterschiedliche Holzarten sowie fr
verschiedene Bestandteile der Bume (Stamm, ste, Wurzel) weitgehend gleich [N.
Bogusch, Holzwerkstoffe und Holzschdlinge, 2005: http://www.norbertbogusch.de/pdf/aholz.pdf]:
Tab. 2: Chemische Zusammensetzung von Holz
Chemisches Element
Anteil in %
Kohlenstoff
Sauerstoff
Wasserstoff
Stickstoff und Mineralien
ca. 50
ca. 43
ca. 6
ca. 1
Chemische
Bestandteile
Cellulose
Lignin
Polyose
Sonstiges
Anteil in %
ca. 40 - 50
ca. 20 35
ca. 15 35
ca. 1 - 3
Abb. 1: Cellulose-Einheit
47
Lignin sorgt als Bindemittel fr den festen Verbund der Cellulose und fr Druckfestigkeit,
indem es die Zellwnde umhllt. Bei Lignin handelt es sich um ein dreidimensionales
Netzwerk, das die drei Phenylpropan-Monomere Coniferyl-, Sinapyl- und p-Cumarylalkohol
als Grundbausteine enthlt.
Abb. 2: Lignin
und
Desoxyhexosen (Ramnose)
Polyosen
Nadelholz
Anteil in %
Mannane 15 25
Xylane
5 10
Galactane 0,5 3
Gesamt
20 - 30
48
Laubholz
Anteil in %
3 -5
20 30
0,5 2
25 -35
2.1 Holzverbrenungsprodukte:
2.1.1 Anhydrozucker/Levoglucosan
Bei der Verbrennung von Holz entstehen durch Pyrolyse aus Cellulose und Hemicelllulose
Anhydrozuckerverbindungen. Diese sind spezifisch fr Emissionen aus der Verbrennung von
Biomasse und entstehen nicht bei der Verbrennung von fossilen Brennstoffen.
49
Name
Siedebereich
Reten
C18H18
234 g/mol
390C
Benzo(a)pyren
C20H12
252 g/mol
493-496C
50
Strukturformel
51
3.1.2 Probenvorbereitung
In Vorversuchen wurden, wie in der Literatur beschrieben, Quarzfaserfilter in einem
Ultraschallbad rein wssrig fr 45 min extrahiert und anschlieend ber 0,45 m
Membranfilter filtriert [Yoshiteru Iinuma, Guenter Engeling, Hans Puxbaum, Hartmut
Herrmann, A highly resolved anion-exchange chromatographic method for determination of
saccharidic tracers for biomass combustion and primary bio-particles in atmospheric aerosol,
Atmospheric Environment 43 (2009) 1367-1371; Snke Szidat, Theo M. Jenk, Hans-Arno
Synal, Markus Kalberer, Lukas Wacker, Irka Hajdas, Anne Kasper-Giebl, Urs Baltensperger,
Contribution of fossil fuel, biomass-burning, and biogenic emissions to carbonaceous
aerosols in Zurich as traced by 14C, Journal of Geophysical Research, Vol. 111, 2006].
3.1.3 Extraktionsausbeute
Der Literatur knnen fr die Extraktionsausbeute der Anhydrozucker Werte zwischen 96 und
106 % entnommen werden. Die Extraktionsausbeute wurde ber FlssigStandarddotierungen von unbeprobten Quarzfaserfiltern ermittelt.
Eigene Versuche ergaben zunchst Extraktionsausbeuten zwischen 50 % und 80 %. Nach
Optimierungsversuchen musste das Extraktionsvolumen erhht werden. Daraus resultieren
Extraktionsausbeuten zwischen 98 % und 100 %, hhere Nachweisgrenzen durch die
Verdnnung mssen in Kauf genommen werden.
Um den Matrixeinfluss zu prfen, wurden auerdem Realproben mehrfach nacheinander
extrahiert und jeder Extrakt analysiert. Die ermittelte Wiederfindungsrate fr Levoglucosan
lag im Mittel lediglich um 60 %.
Mittels Standardaddition auf beprobte Filter wurden weitere Extraktionsversuche mit dem
hheren Extraktionsvolumen, jedoch unterschiedlichen Extraktionstechniken und zeiten
(z.B. Mikrowelle, Schttler, Zerkleinern der Filter vor der Extraktion) durchgefhrt. Auch bei
diesen Versuchen lag die Extraktionsausbeute fr Levoglucosan im Mittel lediglich bei 60 bis
80 %. Zudem weisen die Ergebnisse eine groe Streuung auf (15 bis 60%).
52
Eine Auswertung ber 1,5-Anhydro-D- mannitol als Interne Standardsubstanz brachte auch
keine Verbesserung in Bezug auf die Streuung der Ergebnisse, da dieses whrend der
Extraktion zum Groteil auf die Filter aufzieht (1,5-Anhydro-D-mannitol war in zuvor
untersuchten Realproben nicht bzw. nur im Spurenbereich nachweisbar).
Eine Verfahrensvalidierung ausschlielich ber die Dotierung von unbeaufschlagten
Filtern ist deshalb nicht mglich.
Viele Einzelverbindungen sind relativ leichtflchtig. Auch bereits auf dem Filter
abgeschiedene Substanzen knnen wieder verdampfen und brechen somit durch den
Filter durch. Erst PAKs mit einem Siedebereich von >475C haben in der Regel eine
Abscheiderate grer 90%.
Da auch Reten mit einem Siedepunkt von 390C zu den leichtflchtigeren Verbindungen
zhlt, muss zunchst die Abscheiderate und die Rckhalteeffizienz von Reten auf dem Filter
geprft werden. Dazu wird hinter den Filter ein Sorptionsmaterial hier PU-Schume geschaltet. Aufgestellt wurden zwei Gasprobensammler auf einem Messkontainer auf dem
Test-Gelnde der LUBW (Abbildung 6). Der Messzeitraum erstreckte sich von Mitte Januar
bis Anfang Februar.
53
Als Probenahmegert wird das Kleinfiltergert LVS3 der Firma Leckel verwendet. Der
eingestellte Volumenstrom betrgt 2,3m/h. Bei einer Probenahmedauer von 24h entspricht
dies einem Volumen von 55,2m.
Fr eine Dauer von neun Messtagen wurden auf dem Gelnde der LUBW die zwei
Probenahmegerte parallel betrieben. In einem Gert wurde jeweils ein Filter eingesetzt, auf
den zuvor je 200ng native Komponenten dotiert wurden. Das zweite Gert nahm zeitgleich
Realproben. (Vorgehensweise entsprechend der DIN ISO 12884). ber die Differenz der
jeweiligen Ergebnisse wird die Rckhalteeffizienz auf dem Filter bestimmt.
In der Abbildung 7 sind typische Ergebnisse fr eine undotierte Realprobe zusammengefasst.
Filter
Schaum 2
Schaum 1
100%
90%
80%
Anteile in %
70%
60%
50%
40%
30%
20%
10%
0%
FUA
PYR
RET
B(a)A
CHRY
B(b)F
B(k)F
B(a)P
IND
D(a,h)A B(g,h,i)P
Abb. 7: Anteile der PAK auf dem Filter, erstem und zweitem PU-Schaum in Prozent
54
Erwartungsgem wurde bei diesen Versuchen als Ergebnis erhalten, dass eine
Probenahme mit Filtern fr Reten nicht ausreichend ist.
Injektion: Splitless
Trgergas: Helium
Temperatur Ofen:
Beginn: 80C
Dauer: 1 min
Stufe 1: 290C
Steigerung: 10C/min
Stufe 2: 320C
Dauer: 5 min
Steigerung: 25C/min
Injektionsvolumen: 1l
55
3.2.2 Probenvorbereitung/Extraktionsausbeute
Nach der Probenahme sind die PAK auf dem Filter und ggf. auf dem PU-Schaum
abgeschieden. Fr die Analyse mssen diese extrahiert und in Lsung gebracht werden.
Die Vorgehensweisen sind in den entsprechenden Normen beschrieben. Standardmig
wird hierfr Toluol als Extraktionsmittel verwendet. Filter werden Hei-extrahiert, PUSchume werden Soxhlet extrahiert. Die Filter und Schume werden getrennt extrahiert
und analysiert, um Kenntnisse ber das Anreicherungsverhalten und die Extraktionseffizienz
der PAK zu erhalten.
Bei der Applikation des Messverfahrens hat sich herausgestellt, dass die zunchst
vorgesehenen internen Standards auf Basis der deuterierten EPA-PAK fr diese
Vorgehensweise ungeeignet waren. Die deuterierten Standards zeigen Abbaureaktionen und
gehen nicht unverndert aus dem Extraktions- und Probenaufarbeitungsprozess hervor. Aus
diesem Grund wird mit den wesentlich teureren 13C-markierten PAKs als interne Standards
gearbeitet. Zustzlich wird 6-Methylchrysen verwendet.
Durch Extraktionsversuche mit dotierten Quarzfaserfiltern konnte die Wiederfindung bei der
Aufarbeitung so weit verbessert werden, dass sie konstant bei knapp 90% liegt. Wichtig ist
dabei, dass die Probe auf keinen Fall bis zur Trockene eingeengt werden darf, da die
Wiederfindung sonst ungleichmig stark abnimmt.
Als interne Standardsubstanzen sind kohlenstoffmarkierte PAKs gut geeignet. Reten wird
aufgrund struktureller hnlichkeiten ber 6-Methyl-Chrysen ausgewertet.
56
57
Das Messprojekt wurde Anfang September 2008 begonnen. Zu diesem Zeitpunkt waren
teilweise die Analysenmethoden fr die organischen Tracer im LUBW-Labor noch nicht
eingefhrt. Noch ist ein Analysenberhang abzuarbeiten. Aus dem laufenden Projekt werden
ausgewhlte Ergebnisse vorgestellt.
Tagesmittelwerte der PM10-Levoglucosankonzentration an den Messpunkten
Tbingen Mhlstrae (TUEM) und Unterjesingen (UNT)
6,0
Levoglucosan TUEM
Levoglucosan UNT
c Levoglucosan in g/m
5,0
4,0
3,0
2,0
1,0
.0
9
.0
2
25
11
.0
2
.0
9
.0
9
28
.0
1
.0
9
.0
1
14
31
.1
2
.0
8
.0
8
.1
2
17
03
.1
2
.0
8
.0
8
.1
1
19
05
.1
1
.0
8
.0
8
.1
0
22
08
.1
0
.0
8
.0
8
.0
9
24
10
.0
9
.0
8
0,0
58
10
.0
9.
08
17
.0
9.
08
24
.0
9.
08
01
.1
0.
08
08
.1
0.
08
15
.1
0.
08
22
.1
0.
08
29
.1
0.
08
05
.1
1.
08
12
.1
1.
08
19
.1
1.
08
26
.1
1.
08
03
.1
2.
08
10
.1
2.
08
17
.1
2.
08
24
.1
2.
08
31
.1
2.
08
07
.0
1.
09
14
.0
1.
09
21
.0
1.
09
28
.0
1.
09
04
.0
2.
09
11
.0
2.
09
18
.0
2.
09
25
.0
2.
09
Unterjesingen Verlaufsdiagramme
PM10
OC
Levoglucosan
Benzo(a)pyren
Kalium
Ammonsalze
59
5. Schlussfolgerungen
Reten-Konzentrationen lassen sich nicht als PM Inhaltsstoff durch ausschlieliche
Filterprobenahme in der Immission bestimmen
o Vorsicht bei Korrelationen in der Literatur fr Reten: Probenahme nher
betrachten
Die Analyse von Reten als Indikator fr Nadelholzverbrennung kann nach dem
Pilotprojekt eingestellt werden. Die gewhlte Probenahme ist nicht fr quantitative
Bestimmungen geeignet; die Konzentrationen liegen auf geringem Niveau
Anhydrozucker wie Levoglucosan lassen sich routinetauglich nach wssriger Elution
mit Flssigchromatografie/amperometrischer Detektion analysieren
o eigene Untersuchungen mit Gerten der Fa. Dionex und Metrohm
Fr hausbrandspezifische Komponenten wie Levoglucosan/PAK und dem
Zusatzanteil OC sowie fr Kalium werden in den klteren Wintermonaten hhere
Konzentration festgestellt als in den wrmeren Monaten. Hausbrandspezifischen
Komponenten knnen Konzentrationssprnge aufweisen
60
6. Ausblick
Wie Eingangs erwhnt werden Ergebnisse aus dem laufenden Messprojekt vorgestellt.
Folgende Punkte sind abzuarbeiten:
Auswertung der Daten nach Beendigung des Pilotprojektes und Bewertung:
Schlussfolgerungen!
o
Absicherung
der
Analysenergebnisse
fr
Anhydrozucker
durch
Probenaustauschprogramm von Realproben welches die LUBW den
anwesenden) Laboren anbietet!
ein
(hier
7. Literatur
61
Anhydrozucker:
Yoshiteru Iinuma, Guenter Engling, Hans Puxbaum, Hartmut Herrmann, A highly resolved
anion-exchange chromatographic method fr determination of saccharidic tracers for
biomass cmbustion and primary bio-particles in atmospheric aerosol, Atmospheric
Environment 43 (2009) 1367-1371
Snke Szidat, Theo M. Jenk, Hans-Arno Synal, Markus Kalberer, Lukas Wacker, Irka Hajdas,
Anne-Kaspar-Giebl, Contribution of fossil fuel, biomass-burning and biogenic emissions to
carbonaceous aerosols in Zurich as traced by 14C, Journal of Geophysical Research, Vol.
111, 2006
Guenter Engeling, Christian M. Carrico, Sonia M. Kreidenweis, Jeffrey L. Collett Jr., Derek E.
Day, William C. Malm, Emily Lincoln, Wei Min Hao, Yoshiteru Iinuma, Hartmut Herrmann,
Determination of levoglucosan in biomass combustion aerosol by high-performance anionexchange chromatography with pulsed amperometric detection, Atmospheric Environment
40 (2006) S299-S311
PAK/Reten:
Yoshiteru Iinuma; Dr. Erika Brggemann; Dr. Thomas Gnauk; Dr. Konrad Mller; M.O.
Andreae; G. Helas; R. Parmar; Hartmut Herrmann: Source characterization of biomass
burning particles: The combution of selected European confers, African hardwood, savanna
grass and German and Indonesian peat. J. Geophys. Res. 112(D08209),
doi: 10.1029/2006JD007120,2007
Dr. Erika Brggemann, Dr. Thomas Gnauk, Prof. Dr. Hartmut Herrmann, Dr. Y. Iinuma, Dr.
Konrad Mller, Untersuchung zur sommerlichen Belastung mit Holzverbrennungstracern in
Seiffen, Schsisches Landesamt fr Umwelt, Landwirtschaft und Geologie, Ref. 51
Luftqualitt, Abschlubericht 15.08.08 bis 04.09.08, AZ 13-0345.42/275
62
1.
Einleitung
Der Einsatz von Biomasse zur Wrmeerzeugung kann dazu beitragen, die politischen Ziele
der Bundesregierung und der Europischen Union zum Klimaschutz und zur
Ressourcenschonung zu erreichen. Die Raumwrmeerzeugung aus Biomasse soll deshalb
ausgebaut werden. Bei den biogenen Brennstoffen zur Wrmeerzeugung dominiert zurzeit
Holz, dessen Nutzung klimaneutral erfolgt.
Der derzeit hohe Feinstaubaussto, sowie Rauch- und Geruchsbelstigungen, die
insbesondere durch kleine Festbrennstofffeuerungen mit Holzbrennstoffen verursacht
werden, steht zur Zeit dem Ausbau der Wrmeerzeugung aus Biomasse jedoch entgegen.
Ohne deutliche Optimierung der Anlagentechnik wrde die verstrkte energetische Nutzung
von festen Biobrennstoffen zu einer Verschlechterung der Luftqualitt fhren. Bei der
Verbrennung biogener Festbrennstoffe, meist Holz, werden Schadstoffe - und hier
vorwiegend Feinstaub emittiert, so kann eine Belastung von Lebensrumen und
Siedlungen entstehen. Die Bildung der Feinstaubpartikel hngt u. a. von der Gre der
Feuerung, der Verbrennungstechnik und vom Betrieb der Verbrennungsanlagen ab.
Diesbezglich in besonderem Mae problematisch sind kleine handbeschickte fen. Eine
optimale Reduzierung durch gezielte Verbesserung der Anlagentechnik kann nur dann
stattfinden, wenn ausreichend Kenntnisse ber die Zusammenhnge zwischen den
Bildungsmechanismen der Schadstoffemission und der Toxizitt der emittierten Staubpartikel
vorhanden sind. Diese liegen aufgrund des Kenntnisstandes nicht vor. Daher frdern die
FNR bzw. das BMELV seit dem Jahr 2006 zahlreiche Projekte zur Minderung der
Staubemission von Kleinfeuerungsanlagen, insbesondere im Bereich der primren und
sekundren Manahmen zur Reduzierung der Staubemission von Feuerungsanlagen der 1.
BImSchV mit Biobrennstoffen.
2.
Die weiter steigende Energienachfrage und die Verschrfung der Umweltproblematik lassen
naheliegend erscheinen, dass erneuerbare Energien in den kommenden Jahren mehr zur
Deckung der globalen Energienachfrage beitragen werden. Dies gilt gleichermaen fr alle
Volkswirtschaften. Die nationalen Klimaschutzmanahmen in Europa werden von der
gemeinsamen Vorgaben und Verpflichtungen der EU koordiniert und gesteuert. Die
Umsetzung dieser Manahmen wird voraussichtlich durch den Ausbau der vorhandenen
Frdermanahmen untersttzt. Damit werden in den nchsten Jahren auch die BiomasseBrennstoff-Mrkte in Europa nachhaltig verndert und umstrukturiert. Die Erfllung der
ambitionierten Klimaschutzziele der EU der aktuellen Richtlinie zur Frderung der Nutzung
von Energie aus erneuerbaren Quellen (RL 2009/28/EG oder RES-Richtline) ist nur mit
beschleunigter Erschlieung neuer Optionen und technologischer Optimierung und
63
Diese Ziele sind sehr ehrgeizig: Heute stammen in Deutschland (2008) lediglich 9,8 % der
eingesetzten Energie aus erneuerbaren Energiequellen. Um deren Anteil bis 2020 auf 20 %
zu steigern, sind erhebliche Anstrengungen aller Mitgliedstaaten und in smtlichen
Wirtschaftssektoren notwendig. Um sicherzustellen, dass die zur Verwirklichung des
gemittelten 20 %-Substitutionsziels notwendigen Anstrengungen ein europisches Konzept,
sog. road map notwendig ist. Auerdem muss fr die Unternehmen Sicherheit im Hinblick
auf die Ziele und den geplanten Manahmen bestehen.
Die Thematik der erneuerbaren Energien betrifft drei Sektoren:
-
die Stromerzeugung,
die Wrme- und Klteerzeugung sowie
den Verkehr.
Es wurden nationale Ziele fr die Nutzung erneuerbarer Energien festgelegt, die im Ergebnis
zu einem verbindlichen Gesamtziel von 20 % fr den Anteil erneuerbarer Energiequellen am
Energieverbrauch im Jahr 2020 und zu einem fr jeden Mitgliedstaat verbindlichen
Mindestanteil fr die Verwendung von Biokraftstoffen im Verkehrssektor von 10 % fhren.
Fr Deutschland betrgt dieses RES-Ziel rund 18 %.
Die Mitgliedstaaten knnen selbst entscheiden, welchen Beitrag die einzelnen Sektoren zur
Verwirklichung der nationalen Ziele leisten und whlen angesichts der nationalen
Gegebenheiten die dazu zweckmigsten Mittel. Dazu sind verbindliche nationale
Aktionsplne zu entwickeln.
Im Bereich der Wrmeerzeugung ist fr Deutschland ein RES-Ziel von 14 % erneuerbare
Wrme im Jahr 2020 (7,4 % im 2008 [1]) formuliert, dazu sind die Potentiale erneuerbarer
Energietrger wie Holz und andere Bioenergietrger vollstndig auszunutzen.
Biogene Festbrennstoffe. Weltweit werden pro Jahr 30 bis 60 EJ fester Biomasse zur
Wrmebereitstellung eingesetzt. Durchschnittlich drften damit bei deutlich steigender
Tendenz jhrlich mehr als 45 EJ biogener Festbrennstoffe (unter anderem Brennholz oder
Dung) vorwiegend zum Kochen und Beheizen genutzt werden. Steigende lpreise und
Plne zur Frderung von Bioenergie werden in den nchsten Jahren und Jahrzehnten zu
einer substanziellen Ausweitung der energetischen Biomasse-Nutzung fhren. Obwohl die
Potenziale noch nicht vollstndig ausgeschpft sind, stellt die energetische Nutzung bereits
heute eine Konkurrenz zur stofflichen Verwertung dar.
Die Erzeugung von Warmwasser sowie Raum- und Prozesswrme in Deutschland und in
den meisten EU-27-Lndern basiert heute noch weitgehend auf der Nutzung fossiler
Brennstoffe. Traditionell ist die Energieversorgung in den skandinavischen Lndern mit
Brennstoffen durch die Nutzung von Biomasse, berwiegend Holz und brennstoffe geprgt.
Holzpellets
Holzpellets werden aus getrocknetem, naturbelassenem Holz bzw. mit Zugabe von
Bindemitteln organischer Herkunft hergestellt. Die Holzpelletierung und Holzpelletfeuerung
stellen eine etablierte Technik dar. Ende 2008 waren ber 100.000 Pelletheizungen in
Deutschland [2] installiert.
Fr eine mittel- bis langfristig signifikante Steigerung der Holzpelletproduktion mssen
jedoch auch neue Rohstoffquellen in Form von Waldrest- bzw. Schwachholz oder durch den
Anbau von Kurzumtriebsplantagenholz erschlossen werden. Dies wre einerseits notwendig,
um die gezielte Nutzung von einheimischen Nawaro zu ermglichen und andererseits
Verdrngungsmechanismen fr die nicht-energetische Nutzung von Sge-Nebenprodukten
zu vermeiden.
Hackgut aus Waldholz
Bei der Hackgut-Feuerung handelt es um eine dezentrale energetische Verwertung von Holz
in hauptschlich lndlichen und waldreichen Regionen. Aufgrund der relativ hohen
Transportkosten existieren zahlreiche regionale und lokal ausgerichtete Teilmrkte.
Insbesondere in Nord- und Ostdeutschland ist die Hndlerdichte fr Hackgut jedoch sehr
gering. Im Vergleich zu Pelletheizungen ist der Markt fr Hackgut-Feuerungen im kleinen
Leistungsbereich in den zurckliegenden Jahren nur langsam gewachsen (bzw. stagnierte z.
T.), da sie einen geringeren Automatisierungsgrad besitzen und einen greren
Brennstofflagerraum bentigen. Bei einem Zukauf von Brennstoff ist bei einer rein
betriebswirtschaftlichen Analyse eine Frderung aufgrund hoher Anlageninvestitionen
notwendig. Mit den deutlich gestiegenen l- und Gaspreisen in der jngeren Vergangenheit
ist entgegen dem Trend der letzten Jahre wieder eine deutliche Zunahme der Nutzung von
Hackgut zu Wrmezwecken zu beobachten.
Stckholz aus Waldholz
Bei der Stckholz-Feuerung handelt es sich um eine dezentrale energetische Verwertung
von Holz, in hauptschlich lndlichen und waldreichen Regionen. Aufgrund der relativ hohen
Transportkosten existieren zahlreiche regionale Teilmrkte. Gegenber Pelletheizungen
zeigt der Markt fr Stckholz-Feuerungen hnlich wie der fr Hackgut-Feuerungen in den
zurckliegenden Jahren nur ein geringes Wachstum bzw. eine weit gehende Stagnation, da
65
4.
neuartige technische Lsungen auf dem Gebiet der Abgasreinigungstechnik und/oder der
Optimierung des Feuerungsprozesses fr mit zugelassenen festen Biobrennstoffen
befeuerte Kleinfeuerungsanlagen im Geltungsbereich der 1. BImSchV mit Verbesserung des
Staub-Emissionsverhaltens, insbesondere Reduzierung der Feinstaubemissionen von
Scheitholzkesseln, Scheitholzfen, u.a. entwickelt und geprft werden.
Weiterhin sollen optimierte sowie genehmigungsfhige Anlagen zur energetischen Nutzung
von Getreide und anderen Bioenergietrgern auer Holz im Rahmen von
Felduntersuchungen getestet werden, um das Potential der dauerhaften Einhaltung der
geforderten Abgasemissionsgrenzwerte nachzuweisen. Dieser Nachweis soll dazu dienen,
die oben beschriebenen Hemmnisse abzubauen. Vor diesem Hintergrund sind technische
Innovationen zur Minderung der gesundheits- und umwelt-schdigenden Emissionen
notwendig, um rechtliche und technische Hemmnisse auf dem Gebiet der energetischen
Nutzung von biogenen Festbrennstoffen abzubauen.
Im Rahmen der Bekanntmachung wurden 14 Projekte mit einer Gesamtfrdersumme von
rund 0,5 Mio. gefrdert [4].
Die Strategien und FuE-Manahmen zur Reduktion von Feinstaub sind in den Bereichen:
Primre Manahmen:
-
Brennstoffqualitt, -aufbereitung,
Konstruktions-/Verbrennungstechnik,
Regelungs-/Verbrennungstechnik,
Sekundre Manahmen:
-
Mechanische Einrichtungen,
- Kombinierte Manahmen
zuzuordnen.
Dabei werden die Parameter Effizienz, Regenerierung und Betriebsverhalten sowie
Wirtschaftlichkeit der Lsungen als zentrale Schwerpunkte behandelt.
Folgende technische Lsungen zur sekundren und primren Abgasnachbehandlung mit
dem Ziel: Reduzierung der Feinstaubemission werden entwickelt und fr den praktischen
Einsatz erprobt:
-
Die Projekte, die im Jahr 2007 gestartet wurden, sind bis auf ein Projekt, das bis zum
30.04.2010 luft, beendet. Daher wird die gesamte Projektdurchfhrung im Rahmen der o.g.
Bekanntmachung bis zum 31.05.2010 abgeschlossen, ausgewertet und die Ergebnisse der
ffentlichkeit prsentiert.
Im Beitrag werden die einzelnen Konzepte zur Emissionsminderung der teilnehmenden
Projekte erlutert und die Ergebnisse ausgewhlter Projekte der Bekanntmachung des
BMELV bzw. der FNR vorgestellt und erlutert.
Quellen:
[1] Bundesministerium fr Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit: Entwicklung der
erneuerbaren Energien im Jahr 2008 in Deutschland, Stand: 2009
[2] Deutscher Energie-Pellet-Verband e.V. (DEPV). www.depv.de
[3] Nationaler Biomasseaktionsplan fr Deutschland, Beitrag der Biomasse fr eine
nachhaltige Energieversorgung Anhang, BMELV, 2009
[4] Fachagentur Nachwachsende Rohstoffe e.V. (FNR): www.fnr.de, www.bio-energie.de
68
Einleitung
In Zeiten teurer Energie und des Klimawandels sind Holzfeuerungsanlagen wieder auf dem
Vormarsch. 2002 wurden 110 Petajoule aus Holz gewonnen, was immerhin bereits 5,3 %
des Energieverbrauchs aller deutschen Haushalte fr Raumwrme entsprach. Neben der
gnstigen CO2-Bilanz steht jedoch die Frage der Luftqualittsbeeinflussung ebenfalls auf der
Tagesordnung. Whrend moderne Anlagen hoher Leistung, die mit Holzpellets oder
Hackschnitzeln betrieben werden, nur geringe PM-Emissionen und ebenfalls gnstige NOxWerte aufweisen, sind bei kleinen Anlagen, vor allem denen lterer Bauart, die
Partikelemissionen
nicht
zu
vernachlssigen.
Daneben
werden
Festbrennstofffeuerungsanlagen in Privathaushalten und im Kleingewerbe auch gern als
Mllverbrennungsanlagen missbraucht. Auerdem sind Holzheizungen auch Quelle von
Geruchsbelstigungen, denen aber in dieser Studie nicht nachgegangen wird.
Der Kurort Seiffen im mittleren Erzgebirge war bereits Untersuchungsort einer Studie des
schsischen Landesamtes fr Umwelt und Geologie in den Jahren 2005 bis 2007 (Lschau,
2007). Nach Recherchen des Bezirksschornsteinfegermeisters liegt der Anteil der
Festbrennstoffanlagen bei 32 % fr kleine Anlagen (bis 50 kW) und bei 25 % fr fr grere
Anlagen (bis 500 kW). Damit ist in Seiffen ein fr Sachsen berdurchschnittlich hoher Anteil
an Festbrennstofffeuerungsanlagen gegeben.
Die vorliegende Studie sttzt sich auf Messungen des Winterhalbjahres 2007/2008 und einer
Vergleichsperiode im Sommer 2008. Ziel dieser Arbeiten war die detaillierte
Charakterisierung der Partikelbelastung in Seiffen und die Bestimmung der Anteile der
lokalen Holzfeuerung.
Experimentelles
Im Hof der ehemaligen Grundschule des Kurortes Seiffen, etwas oberhalb des Ortszentrums
gelegen, ist eine Messstation eingerichtet worden (Abbildung 1), an der kontinuierliche
Partikelanzahl-/Grenverteilungsmes-sungen mit einem SMPS durchgefhrt wurden sowie
PM10-Daten mittels TEOM und NOx-Werte bestimmt wurden. An jedem vierten Tag wurden
mittels DHA-80 Filtertagesproben gesammelt (PM10, PM2.5 und PM1). Dazu wurden an der
Messstation Schwartenberg (Entfernung 1,5 km Luftlinie, 785 m ber NN)
Parallelmessungen vorgenommen. In einer Intensivmessphase im Januar/Februar wurde
auch ein AMS betrieben.
69
70
Der Zyklus der Messtage wurde durch den Betrieb der LfULG-Station Schwartenberg
bestimmt, da dort in den Messzyklus nicht eingegriffen werden sollte. Aus den 46
Probenahmetagen wurden auf Basis der Probenverfgbarkeit, der meteorologischen
Bedingungen und der gemessenen Konzentration des Holzverbrennungstracers
Levoglucosan drei Perioden ausgewhlt, die intensiv untersucht wurden (15.-23.11.2007;
21.12.2007-14.01.2008; 30.01.-11.02.2008).
Tabelle 1:
PM1
MW
Stabw
Massekonz.
[g/m]
Kalium
[g/m]
OC
EC
[g/m]
TC
7.01
1.66
0.034
0.016
0.85
0.20
0.59
0.14
1.44
0.34
Kalium
[g/m]
OC
EC
[g/m]
TC
0.055
0.026
1.33
0.27
0.39
0.18
1.71
0.45
Levoglucos.
[ng/m]
PAK
Benz(a)pyren
[ng/m]
Reten
1.545
0.273
0.061
0.016
0.327
0.055
PAK
Benz(a)pyren
[ng/m]
Reten
1.513
0.400
0.057
0.017
0.359
0.224
57.4
19.3
PM10
Massekonz.
[g/m]
MW
Stabw
9.59
1.67
Levoglucos.
[ng/m]
59.1
16.5
Tabelle 2: Verhltnisse von Levoglucosan (Lev) zur Masse (PM10), dem WSOC und dem OC
Lev/PM10
Lev/WSOC
Lev/OC
Nadelholz
0.22
1.25
0.48
0.11
0.76
0.28
72
02
06/10/
2
10/10 00
/2 7
14/10 00
/
2 7
18/10 00
/2 7
22/10/ 00
2 7
26/10 00
/2 7
30/10 00
/
2 7
03/10 00
/2 7
07/11/ 00
2 7
11/11 00
/2 7
15/11 00
/
2 7
19/11 00
/2 7
23/11/ 00
2 7
27/11 00
/2 7
01/11 00
/
2 7
05/12 00
/2 7
09/12/ 00
2 7
13/12 00
/2 7
17/12 00
/
2 7
21/12 00
/2 7
25/12 00
/2 7
29/12/ 00
2 7
02/12 00
/2 7
06/01 00
/
2 7
/
10 01 00
/2 8
14/01/ 00
2 8
18/01 00
/2 8
22/01 00
/
2 8
/
26 01 00
/2 8
30/01/ 00
2 8
03/01 00
/2 8
07/02 00
/
2 8
/
11 02 00
/2 8
15/02/ 00
2 8
19/02 00
/2 8
23/02/ 00
20 8
/
0
27 2 0
/2 8
02/02/ 00
2 8
06/03 00
/
2 8
/
10 03/ 00
2 8
14/03 00
/2 8
18/03/ 00
2 8
22/03 00
/2 8
26/03/ 00
2 8
30/03 00
/0 /20 8
3/ 0
20 8
08
1000
30
800
25
600
20
200
500
450
Sum monosaccharide anhydrides
Mass PM10
350
300
250
20
200
15
150
0
Mass Conc. [g m-3]
02
/
06 10/
/ 2
10 10/ 00
/1 20 7
14 0/ 0
/ 2 7
18 10/ 00
/ 2 7
22 10/ 00
/ 2 7
26 10/ 00
/ 2 7
30 10/ 00
/ 2 7
03 10/ 00
/ 2 7
07 11/ 00
/ 2 7
11 11/ 00
/ 2 7
15 11/ 00
/ 2 7
19 11/ 00
/ 2 7
23 11/ 00
/ 2 7
27 11/ 00
/ 2 7
01 11/ 00
/ 2 7
05 12/ 00
/ 2 7
09 12/ 00
/ 2 7
13 12/ 00
/ 2 7
17 12/ 00
/ 2 7
21 12/ 00
/ 2 7
25 12/ 00
/ 2 7
29 12/ 00
/ 2 7
02 12/ 00
/ 2 7
06 01/ 00
/ 2 7
10 01/ 00
/ 2 8
14 01/ 00
/ 2 8
18 01/ 00
/ 2 8
22 01/ 00
/ 2 8
26 01/ 00
/ 2 8
30 01/ 00
/ 2 8
03 01/ 00
/ 2 8
07 02/ 00
/ 2 8
11 02/ 00
/ 2 8
15 02/ 00
/ 2 8
19 02/ 00
/ 2 8
23 02/ 00
/ 2 8
27 02/ 00
/ 2 8
02 02/ 00
/ 2 8
06 03/ 00
/ 2 8
10 03/ 00
/ 2 8
14 03/ 00
/ 2 8
18 03/ 00
/ 2 8
22 03/ 00
/ 2 8
26 03/ 00
/ 2 8
30 03/ 00
/0 20 8
3/ 08
20
08
Monosaccharide Anhydrides
Conc. [ng m-3]
1400
Sum monosaccharide anhydrides
Mass PM10
PM Conc. [g m-3]
Monosaccharide Anhydrides
Conc. [ng m-3]
1600
Seiffen PM10
50
45
1200
40
35
400
15
10
Schwartenberg PM10
Date
35
400
30
25
100
10
50
5
Date
Abbildung 2: PM10-Masse und Summe der Anhydromonosaccharide in Seiffen und auf dem
Die chemischen Analysen der Filterproben lieferten fr die Hauptkomponenten des Aerosols
(Abb. 3) in den drei ausgewhlten Perioden die folgenden Ergebnisse:
Der ionische Anteil lag in allen drei Grenklassen zwischen 38 und 48 % der PM-Masse.
Fr TC wurden 33 % in Periode 1, 19-25 % in Periode 2 und 17 -25 % in Periode 3 ermittelt.
In den nichtidentifizierten Anteilen ist das Wasser sicher der Hauptbestandteil. Auerdem
kommen geringe Mengen Mineralstaub und die an den OC gebundenen Fremdatome hinzu.
45
NIA
TC
SumIon
40
35
30
25
20
15
10
5
0
P1
P2
P3
P1
SEI-PM10
Abbildung 3:
P2
P3
SEI-PM2,5
P2
P3
SEI-PM1
8
PM10
7
PM10
PM2,5
P1
PM1
5
4
3
2
0.4
PM2,5
PM1
0.3
0.2
0.1
1
0
0.0
SW
Abbildung 4:
SEI
SW
70
beiden
P1-PM10 SEI-GB
25
P1-PM2.5 SEI-GB
50
20
40
ng/m
ng/m
zwischen
30
60
30
15
10
20
10
0
0
Alkane
Abbildung 5:
SEI
PAK
Alkane
PAK
73
12
21.12. Seiffen
Alkane [ng/m]
10
21.12. Schwartenberg
0
C20 C21 C22 C23 C24 C25 C26 C27 C28 C29 C30 C31 C32 C33 C34
In den Abbildungen 5 und 6 wird gezeigt, dass deutliche Differenzen zwischen den
Messorten Seiffen und Schwartenberg sowie zwischen dem Periodenmittelwert Seiffen und
der Seiffener Grundbelastung (Winter) fr die beiden Substanzgruppen Alkane und PAK
bestehen, bei denen ein kleiner Teil dem Verkehr zuzurechnen ist, aber der grte Teil aus
der Holzverbrennung kommt. Der geringe Verkehrseinfluss (3000 Fahrzeuge pro Tag) in
Seiffen ist ja durch die Grundbelastungsmessung bereits erfasst worden.
5
8
Benzo(a)pyren ng/m
Reten ng/m
y = 0.0037x + 0.5898
R2 = 0.7164
4
3
2
1
0
y = 0.005x - 0.4545
R2 = 0.7817
6
5
4
3
2
1
0
500
1000
Levoglucosan ng/m
1500
500
1000
1500
Levoglucosan ng/m
Abbildung 7: Korrelation der PAK Reten (links) und Benzo(a)pyren (rechts) mit den
Levoglucosankonzentrationen aller Messungen
74
(Abbildung 8). Die in Seiffen gemessenen Stickoxide reprsentieren eher das allgemeine
grorumige Verschmutzungsregime.
40
35
30
25
20
15
10
5
0
-5 0
0.05
0.1
0.15
0.2
0.25
0.3
0.35
0.4
75
Diese Gleichung enthlt nur Komponenten, die durch eigene Messungen bestimmt wurden;
ist in dieser Studie allerdings nur fr PM10 anwendbar, da whrend der sommerlichen
Vergleichsmessungen an der Station Schwartenberg nur diese Partikelgre analysiert
wurde.
Fr die drei Perioden ergeben sich folgende Parameter (alle in g/m) der Gleichung 3:
Periode 1
Periode 2
Periode 3
HASEI
21.3
12.0
1.3
PMWSEI
42.2
31.0
24.8
GBSEI
9.6
9.6
9.6
PMWSW
18.8
16.9
21.4
GBSW
7.5
7.5
7.5
Schlussfolgerung
Der schsische Kurort Seiffen ist zur Untersuchung von Holzverbrennungsanteilen im
Aerosol sehr gut geeignet aber auf Grund seiner nur 3000 Einwohner sind die Resultate
nicht ohne weiteres bertragbar. Die Ergebnisse unserer Messungen zeigen auch deutlich,
dass die Anzahl der auswertbaren Messungen zu gering war, um eine hohe
Aussagensicherheit zu gewhrleisten.
Holzheizungen tragen deutlich zum Aerosolgeschehen bei, was aber auch auf den hohen
Anteil kleiner Anlagen hohen Alters zurckzufhren ist. Im Bemhen um die weitere Nutzung
von Holz als Energietrger sollte aber trotzdem auf modernste Technologien gesetzt werden,
die nur geringe PM-Emissionen liefern. Uneffektive Feuerungsbedingungen fhren zu
Geruchsbelstigungen und erhhten Partikelemissionen, bei denen mit den PAK auch sehr
toxische Stoffe in hheren Konzentrationen als aus dem Straenverkehr freigesetzt werden.
Danksagung
Fr die finanzielle Untersttzung des Vorhabens und Datenbereitstellung danken wir dem
SLfULG. Herrn A. Trukenmller (UBA) danken wir fr die kritischen Bemerkungen zu
unserem Berechnungsansatz. Dem Kurort Seiffen und der UBG Sachsen danken wir fr die
hilfreiche Untersttzung bei der Realisierung der Probenahmen und online-Messungen.
76
Literatur
Brggemann E., Rolle W., 1998. Changes of some components of precipitation in East
Germany after the unification. Water, Air, and Soil Pollution 107, 1-23.
Gnauk, T., Brggemann, E., Mller, K., Chemnitzer, R., Rd, C., Galgon, D., Nowak, A.,
Wiedensohler, A., Acker, K., Auel, R., Wieprecht, W., Mller, D., Jaeschke, W.,
Herrmann H., 2005. Aerosol characterisation at the FEBUKO upwind station
Goldlauter (I): Particle mass, main ionic components, OC/EC, and mass closure.
Atmospheric Environment 39, 4209-4218.
Iinuma, Y., Brggemann, E., Gnauk, T., Mller, K., Andreae, M. O., Helas, G., Parmar, R.
and Herrmann, H. 2007. Source characterization of biomass burning particles: The
combustion of selected European conifers, African hardwood, savanna grass, and
German and Indonesian peat, Journal of Geophysical Research, 111, doi:10.1029/
2006JD007120.
Lenschow, P., Abraham, H.-J., Kutzner, K., Lutz, M., Preu, J.-D., Reichenbcher, W., 2001.
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No. 1), S23-S33.
Lschau, G., 2007.Luftqualitt in Seiffen Ergebnisse der Sondermessung im schsischen
Luftgtemessnetz in den Jahren 2005 und 2006. Landesamt fr Umwelt und Geologie,
Referat 22, Az. 22-8826.80/9.
Plewka A., Gnauk T., Brggemann E., Neus C., Herrmann H., 2004. Size-Resolved
Aerosol Characterization for a Polluted Episode at the IfT Research Station Melpitz in
Autumn 1997. Journal Atmospheric Chemistry 48, 131-156.
77
78
It has been suggested that domestic wood combustion contributes significantly to fine
particle loadings during the winter months in the Erzgebirge region of Saxony, Germany. So
far, the assessment of the relationship between direct primary wood smoke emissions and
ambient particle concentrations in the region is hindered because only a limited number of
aerosol measurements are available in the region. In order to assess the contribution of
residential wood smoke emissions to the PM loadings of the region, an intensive winter-time
aerosol characterisation campaign was carried out from October 2007 to March 2008. In
addition to the wintertime campaign, a summertime background campaign was performed in
August 2008 to determine a background PM level in the region. The samples were collected
in a small town of Seiffen and at a mountain site in Schwartenberg. The Seiffen site is
located in the residential area of the town where traffic has no significant influence and the
Schwartenberg site is located near the summit of the mountain at approximately 780m in
elevation.
Samples from a PM1, 2.5 and 10 high volume aerosol sampler (Digitel, Switzerland) were
analysed using High Performance Liquid Chromatography coupled to Electrospray Ionisation
Time of Flight Mass Spectrometory (HPLC/ESI-TOFMS) for phenolic wood smoke tracers
and High Performance Anion Exchange Chromatography coupled to Pulse Amperometric
Detector (HPAEC-PAD) for carbohydrate wood smoke tracers (e.g. levoglucosan).
Wood smoke tracer compounds, particularly monosaccharide anhydrides including
levoglucosan, showed high concentrations at both Seiffen and Schwartenberg sites. In
general, higher concentrations of PM10 were found during the periods with elevated levels of
monosaccharide anhydrides at both the Seiffen and Schwartenberg sites. The highest and
the lowest concentrations of monosaccharide anhydrides were 1390 ng m-3 (23rd November
2007) and 66 ng m-3 (2nd March 2008) at the Seiffen site and 470 ng m-3 (6th January
2008) and 31 ng m-3 (11th November 2007) at the Schwartenberg site. To find a relationship
between PM10 and monosaccharide anhydrides, the PM10 concentrations are plotted as a
function of monosaccharide anhydride concentrations (Figure 1). A good correlation was
found for the Seiffen PM10 data with a correlation coefficient (R2) of 0.554, suggesting
woodsmoke had a significant influence on the PM10 level at the Seiffen site. A correlation
coefficient for the Schwartenberg site was significantly worse than the Seiffen site, indicating
much weaker influence of woodsmoke on the PM10 levels at the Schwartenberg site.
Nevertheless, elevated levels of monosaccharide anhydrides, hence the stronger influnece of
woodsmoke, were observed at the Schwartenberg site when the concentrations of
monosaccharide ahydrides were elevated at the Seiffen site. Figure 2 shows a relatioship
between the concentrations of monosaccharide anhydride at the Schwartenberg site and the
Seiffen site. Based on the regression equation obtained, the concentrations of
monosaccharide anhydrides at the Schwartenberg is, on average, approximately 40% of the
Seiffen site.
79
35
60
y = 0.0277x + 9.6679
R2 = 0.5537
50
y = 0.0293x + 9.6705
R2 = 0.2915
30
25
-3
PM10 [g m ]
-3
PM10 [g m ]
40
30
20
20
15
10
10
5
0
0
0
500
1000
1500
-3
100
200
300
400
500
80
3.0
3.0
2.5
2.5
y = 0.0015x + 0.1603
R2 = 0.494
Coniferyl aldehyde [ng m-3]
y = 0.0015x + 0.1501
R2 = 0.7513
2.0
1.5
1.0
2.0
1.5
1.0
0.5
0.5
0.0
0.0
0
500
1000
1500
500
1500
-3
12.0
14.0
12.0
10.0
y = 0.0092x - 1.3308
R2 = 0.6876
y = 0.0068x - 0.565
R2 = 0.6106
4-Nitrocatechol [ng m-3]
10.0
4-Nitroguaiacol [ng m-3]
1000
-3
8.0
6.0
8.0
6.0
4.0
4.0
2.0
2.0
0.0
0.0
0
500
1000
1500
500
1000
1500
-3
-3
Figure 3. Correlations between monosaccharide anhydrides and vanillic acid (left top),
coniferyl aldehyde (right top), nitroguaiacol isomer (left bottom), and 4-nitrocatechol (right
bottom) at Seiffen.
0.7
0.4
0.6
0.3
0.3
-3
y = 0.0007x + 0.0664
R2 = 0.3167
-3
0.5
0.4
0.3
0.2
0.2
0.2
0.1
0.1
0.1
y = 2E-05x + 0.0353
R2 = 0.0009
0.0
0.0
0
100
200
300
400
500
100
-3
200
300
400
500
-3
9.0
12.0
8.0
10.0
-3
4-Nitrocatechol [ng m ]
-3
4-Nitroguaiacol [ng m ]
7.0
6.0
y = 0.01x - 0.7143
R2 = 0.5464
5.0
4.0
3.0
8.0
6.0
y = 0.01x - 0.503
R2 = 0.4798
4.0
2.0
2.0
1.0
0.0
0.0
0
100
200
300
400
-3
500
100
200
300
400
500
Figure 4. Correlations between monosaccharide anhydrides and vanillic acid (left top),
coniferyl aldehyde (right top), nitroguaiacol isomer (left bottom), and 4-nitrocatechol (right
bottom) at Schwartenberg.
81
From the analysis of wood smoke tracers such as monosaccharide anhydrides, it can be
inferred that domestic wood combustion contributes significantly to the PM levels in the
Erzgebirge region of Saxony during the winter months.
This work was supported by the Saxonian Environmental Agency grant number 130345.42/275
82
Zusammenfassung
Die Aufbereitung der Ergebnisse erfolgte in fr die Praxis anwendbaren Tabellen und in dem
Excel-Arbeitsblatt BIOMIS, dies wird im dritten Teil des Vortragsblocks (ImmissionsprognoseTool fr Wohngebiete, M.Sc. Winfried Juschka) vorgestellt. Zur Absicherung der berechneten
Ergebnisse erfolgten umfangreiche Validierungsmessungen in einem lndlich geprgten
Gebiet. Die Ergebnisse dieses Projektteiles werden im zweiten Teil des Vortragblocks
(Validierung, Prof. Dr. Gnter Baumbach) vorgestellt. Einen berblick ber das gesamte
Forschungsprojekt liefert das Ablaufschema in Abb. 1.
Abb. 1:
84
2.
Methodik
2.1
Emissionsmodellierung
Siedlungsstrukturen
unterschiedliche Nutzungstypen
In Abb. 2 ist der prinzipielle Aufbau des Emissionsmodells mit den bercksichtigten
Einflussgren dargestellt. Abb. 3 zeigt qualitativ den Verlauf der Emissionskonzentrationen
bei einem Start-/Stopp-Betrieb eines l- bzw. Gasbrenners.
85
Abb. 2:
Emissionskonzentration
Mehremission
beim Startvorgang
Emission beim
Stoppvorgang
Emission beim
stationren Dauerbetrieb
Emission wie beim
stationren Betrieb
Zeit
Abb. 3:
86
2.2
Immissionsmodellierung
Abb. 4:
87
Die Ergebnisse werden als mittlere Immissionswerte ber alle Flchen des jeweiligen
Untersuchungsgebietes und zustzlich als Immissionswert der maximal beaufschlagten
Flche angegeben.
3.
Ergebnisse
Abb. 5:
89
Abb. 6:
PM10-Immissionen im lndlichen
Endenergieanteil von 10 %
Gebiet
fr
Zusatzfeuerungen
bei
einem
Bei den Stickoxiden sind die Unterschiede zwischen Best Case, Worst Case und Standard
deutlich geringer, d.h. das Betreiberverhalten und der technische Standard der Anlage
wirken sich deutlich weniger auf die NOx-Konzentrationen aus als bei den Produkten
unvollstndiger Verbrennung.
Abb. 7 zeigt den Vergleich der NOx-Immissionen der verschiedenen Feuerungsanlagen in
Relation zu den NOx-Immissionen bei lfeuerungen. Dementsprechend wird fr lFeuerungen der Faktor 1 ausgewiesen. Fr alle untersuchten, holzbeschickten Feuerungsanlagen liegt der Faktor der Immissionen zu denen durch lfeuerung zwischen ca. 2 und 3.
Einzig die Getreidefeuerung ragt mit einem Faktor von 12 deutlich aus diesem engen
Bereich heraus.
Dies gilt auch fr den Vergleich der PM10-Immission in Abb. 8, jedoch ist dort die Bandbreite
der auftretenden Faktoren deutlich grer. So weisen die unterschiedlichen holzbeschickten
Feuerungsanlagen Faktoren zwischen 5 und 15 in der Immission verglichen mit l jeweils fr
Anlagen nach Stand der Technik auf. Auerhalb dieses Bereichs sind die Stckholzkessel
ohne Pufferspeicher mit dem Faktor 57, dabei handelt es sich um einen sehr kleinen Anteil
der Anlagen, der aller Voraussicht nach mit der Novellierung der 1. BImSchV noch deutlich
weiter abnehmen wird. Im derzeitigen Entwurf der 1. BImSchV ist vorgesehen, Pufferspeicher generell vorzuschreiben.
Mit den Ergebnissen der Parameterstudie knnen Schadstoffkonzentrationswerte fr
verschiedene Gebiete in Deutschland in Abhngigkeit von der rtlichen prozentualen
Aufteilung der Feuerungs- und Brennstoffarten und unter Bercksichtigung der herrschenden
Rahmenbedingungen wie Meteorologie, Beheizungsstruktur, Gebietsgre, usw. zuknftig
abgeschtzt werden.
90
Abb. 7:
Abb. 8:
91
Die Ergebnisse der Parameterstudie wurden in Tabellen und Diagrammen aufbereitet und in
Form des Excel-Arbeitsblattes BIOMIS (siehe dritten Beitrag des Vortragsblocks) fr die
praktische Anwendung umgesetzt. In Abb. 9 ist ein Beispiel der Umsetzung in
Diagrammform gezeigt, die zu erwartende Zusatzbelastung in einem Gebiet mit bestimmten
Randbedingungen kann in Abhngigkeit von der Staubkonzentration der Emission direkt
abgelesen werden.
Abb. 9:
LITERATUR
Baumbach, G.; Struschka, M.; Juschka, W.; Carrasco, M.; Ang, K. B.; Hu, L.; Bchlin, W.;
Srgel, C. (2009): Modellrechnungen zu den Immissionsbelastungen bei einer verstrkten
Verfeuerung von Biomasse in Feuerungsanlagen der 1. BImSchV; Umweltforschungsplan
des Bundesministers fr Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit, Frderkennzeichen
205 43 263.
Christoffer, J.; Deutschlnder, T.; Webs, M. (2004): Testreferenzjahre von Deutschland fr
mittlere und extreme Witterungsverhltnisse TRY. Hrsg.: Deutscher Wetterdienst.
Selbstverlag des Deutschen Wetterdienstes, Offenbach a. Main.
92
93
Um die Modellierung, die durch die Validierung berprft werden sollte, mglichst genau
vorzunehmen, wurden die Gebudedaten im Ort Bechtoldsweiler individuell vor Ort erhoben.
Die meisten Schornsteine berschreiten den First mit einem Mittelwert von 0,6 m. Die
Mehrheit der Gebude verfgt ber nur einen Schornstein. Die Verteilung der Schornsteinhhenklassen ist sehr symmetrisch, es tritt ein ausgeprgtes Maximum mit einem Anteil von
48% in der Hhenklasse zwischen sechs und acht Metern auf. Ca. ein Viertel der Schornsteine liegt hher und ein Viertel niedriger als dieser Hhenklassenbereich. Damit herrschen
bezglich
der
Schornsteinhhenverteilung
sehr
homogene
Verhltnisse
im
Validierungsgebiet. Satteldcher und Flachdcher sind die hufigsten Dchertypen, die in
Bechtoldsweiler verbreitet sind. Auch die Dachneigungen variieren. Eine Dachneigung von
ca. 45 ist am hufigsten vorhanden, gefolgt von Flachdchern (Gebude der Baualtersstufe
1979-90). Die dritthufigste Dachneigung liegt bei 60, fr Huser die vor 1948 erbaut
wurden.
Die Emissionsmodellierung im Validierungsgebiet fand nach der gleichen Systematik statt,
wie sie von Bchlin et al. im vorherigen Vortrag beschrieben wurde. Gegenber den
Zusatzfeuerungen, welche nur zu den Abendstunden betrieben werden, sind im
Validierungsgebiet auch Einzelraumfeuersttten installiert, die als Hauptheizung dienen. Fr
diesen Feuerungstyp wurden Betriebszeiten definiert, die sich nahezu ber den gesamten
Tag erstrecken). Die Energiebilanzierung wird in diesen Betriebszeitfenstern von jeweils 3 h
vorgenommen, d.h. die Einzelraumfeuersttte trgt nur in diesen Betriebszeitfenstern zur
Energieerzeugung bei, die Betriebspausen werden nicht bilanziert.
Im Validierungsgebiet liegen nach Angaben des zustndigen Bezirksschornsteinfegers
insgesamt 216 Emissionsquellen (genutzte Schornsteine). Die Emissionen der im
Validierungsgebiet vorhandenen Feuerungsanlagen wurden mit Hilfe des Emissionsmodells
berechnet. Die Lage, Art, Nennwrmeleistung und der technische Zustand der
Feuerungsanlagen wurde hierbei mit Hilfe von Schornsteinfegerdaten mglichst realittsnah
im Modell erfasst. Annahmen betreffen hier nur noch die Basisflle fr die Emissionsfaktoren
und das Betreiberverhalten, d.h. die genauen Betriebszeiten der Holzheizungen und deren
Betriebsbedingungen sind nicht bekannt. In Bild 1 ist beispielhaft die berechnete PM10Emissionsverteilung fr einen Tag dargestellt.
94
Bild 1
Berechnete PM10-Emissionsverteilung
Bechtoldsweiler (rumlich interpoliert)
fr
eine
Situation
EmissionssummePM10inmg
in
Validierungsmessungen
Bild 3
Die Ergebnisse der kontinuierlichen Messungen am Rathaus und an der Hintergrundmessstation sind im Bild 4 a bis c als Stundenmittelwerte entweder als Strichdiagramme (jeder
Stundenwert ist ein senkrechter Strich) oder als Liniendiagramme beispielhaft fr den Monat
Februar 2008 dargestellt. Gezeigt sind die Werte der Komponenten NOx und PM10 am
Rathaus, im Hintergrund und die Differenz (Rathaus minus Hintergrund), welche die
Zusatzbelastung aus den Feuerungsanlagen in Bechtoldsweiler darstellt. Des Weiteren sind
die meteorologischen Parameter Luftdruck, Solarstrahlung, Temperatur, Luftfeuchte,
Windgeschwindigkeit und Windrichtung fr diesen Monat dargestellt.
Im Februar herrschte meistens sonniges Wetter mit nchtlichen Minustemperaturen, so dass
entsprechende Heizaktivitten auftraten. Ab 20. Februar wurde es etwas wrmer. Die
Windgeschwindigkeiten bewegten sich im Mittel um 2 m/s, es traten aber auch Zeiten mit
mehr als 4 m/s und mit weniger als 1 m/s auf, die bei der Auswertung ausgefiltert wurden.
Insgesamt lagen im Februar gengend auswertbare Situationen vor.
Der Vergleich aller am Rathaus mit den an der Hintergrundstation gemessenen NOx-1hWerten ist in Bild 5 a gezeigt. Man erkennt, dass diese NOx-Werte sehr gut miteinander
korrelieren, d.h., wenn am Rathaus die Werte hoch sind, sind sie es auch im Hintergrund.
Die Werte liegen am Rathaus insgesamt 21% hher als im Hintergrund, was sehr plausibel
erscheint. Der gleiche Vergleich aller 1h-Werte ist fr PM10 in Bild 5 b gezeigt. Hier erkennt
man, dass die einzelnen Stundenwerte zwischen Rathaus und Hintergrund berhaupt nicht
korrelieren, was an verschiedenen Einflssen liegen kann, auf die spter eingegangen
werden soll. Ein Vergleich zwischen modellierten und gemessenen Zusatzbelastungen wird
deshalb bei PM10 auf Stundenbasis sehr viel schlechter funktionieren als bei der
Komponente NOx, wenn zwischen den Rathaus- und den Hintergrundwerten schon kein
Zusammenhang erkennbar ist.
98
Bild 4 a
99
Bild 4 b
100
Bild 4 c
101
Bild 5b NOx
Bild 5b PM10
Bild 5
Vergleich der NOx (a) und der PM10 (b)-Messergebisse von der
Rathausmessstation mit denen von der Hintergrundstation
102
Bild 6
Vergleichskriterien
Um nur die Messwerte von fr die Validierung geeigneten Situationen herauszufiltern, wurden folgende Kriterien aufgestellt, die erfllt sein mssen, damit die Messwerte zum
Vergleich mit den Modellierungsergebnissen verwendet werden knnen:
Ausschluss des Windrichtungssektors, bei dem der Wind vom Ort (Rathaus) zur
Hintergrundstation wehte (zwischen 115 und 200)
Wegen der Anwendungsgrenzen des Ausbreitungsmodells wurde eine Mindestund eine maximale Windgeschwindigkeit festgelegt, fr die die Auswertungen
vorgenommen wurden. D.h. Messwerte bei Windgeschwindigkeiten < 1 und
> 4 m/s wurden von den Vergleichen zwischen Modellierung und Messung
ausgeschlossen.
Daten, bei denen besondere Ereignisse auftraten, z.B. abendliches Grillen mit
Holzfeuer
am
Spielplatz
neben
der
Hintergrundmessstation,
Silvesterfeuerwerksstaub, was ganz offensichtlich zu hohen rtlichen PM10Werten fhrte, wurden, sofern sie in den Daten oder aus Beobachtungen erkannt
wurden, von den Vergleichen ausgenommen.
103
Nachfolgend werden nur die auf diese Weise gefilterten Datenstze fr den Vergleich
zwischen Modellierung und Messung verwendet.
NOx-Vergleiche
In Bild 7 sind fr die Komponente NOx sowohl die gefilterten Messwerte (NOxZusatzbelastung = Rathaus minus Hintergrund) als auch die gefilterten modellierten Werte
jeweils als Stundenwerte beispielhaft fr den Monat Februar 2008 dargestellt. Es wurde NOx
als Summe aus NO + NO2 gewhlt, da bei Verwendung der einzelnen Komponenten die
Bercksichtigung der chemischen Umwandlung von NO zu NO2 sowohl bei der Modellierung
als auch bei der Messung zustzliche Unsicherheiten eingebracht htte. Im ersten Diagramm
(a) sind die gemessenen und die modellierten NOx-Werte, gefiltert mit dem
Windgeschwindigkeitsbereich 1 bis 4 m/s, gezeigt. Im zweiten Diagramm (b) sind die
jeweiligen Differenzen zwischen den gemessenen und den modellierten Werten gezeigt.
In den Diagrammen erkennt man, dass teilweise gute bereinstimmungen zwischen
Modellierung und Messung herrschen, teilweise aber auch groe Abweichungen. Die
Differenzen kommen zum Teil dadurch zustande, dass zwischen den Modellwerten und den
Messwerten geringe Zeitdifferenzen auftreten. Schon bei einer halben Stunde Zeitversatz
sind die Mess- und Modellwerte gegeneinander verschoben. Diese knnen durch die
zeitlichen Unterschiede zwischen dem realen und dem modellierten Nutzer- und damit dem
Emissionsverhalten verursacht sein, das in der Modellierung auf Annahmen basiert, die in
der Realitt etwas anders ausfallen knnen. So waren z.B. die genauen Betriebszeiten der
(Holz-) Heizungen nicht bekannt. Hinzu kommen Schwankungen in den
Hintergrundkonzentrationen, die auch Abweichungen zwischen der Messung und der
Modellierung verursachen knnen. Insgesamt bewegen sich die Differenzen zwischen
Modellierung und Messung um Null, so dass keine systematischen Abweichungen erkennbar
sind. Allerdings fllt auf, dass die Modellierung die Spitzenkonzentrationen mit hheren
Werten wiedergibt als die Messung.
Vergleiche von NOx-Mittelwerten
Um die zeitlichen Verschiebungen zwischen Messung und Modellierung und Schwankungen
zu kompensieren, bietet sich der Vergleich von Mittelwerten an. Hierbei mitteln sich
Verschiebungen zwischen gemessenen und modellierten Werten und andere
Schwankungen weitgehend heraus. In Tabelle 1 ist der Vergleich der gemessenen und der
modellierten NOx-Mittelwerte der Zusatzbelastungen der einzelnen Monate und des
gesamten Messzeitraumes dargestellt.
Aus diesen Mittelwerten ist zu erkennen, dass im Januar und Februar und im gesamten
Zeitraum im Mittel nur ganz minimale Differenzen zwischen Modellierung und Messung
auftreten. Im Mrz liefert die Modellierung etwas hhere Werte. Die Abweichungen zwischen
Modellierung und Messung liegen im Rahmen der kombinierten Messunsicherheit, so dass
die bereinstimmung zwischen Modellierung und Messung beim NOx als sehr gut bezeichnet
werden kann.
104
Bild 7a
Windgeschwindigkeitsfilter 1 4 m/s
Tabelle 1
gemessen
modelliert
NOx in g/m3
Messung
minus
Modellierung
Januar
4,8
4,7
0,1
Februar
5,2
5,0
0,2
Mrz
3,2
4,1
-0,9
4,4
4,7
-0,3
105
PM10-Vergleiche
In Bild 8 a sind fr die Partikel (PM10) die Mess- und Modellierungswerte beispielhaft fr
den Moant Februar 2008 gezeigt, und zwar wie bei NOx fr das Windgeschwindigkeitsfilter 1
4 m/s. In Fehler! Verweisquelle konnte nicht gefunden werden.In Bild 8 b sind wieder die
Differenzen zwischen Messung und Modellierung fr PM10 dargestellt. Bei den Partikeln fllt
auf, dass es in der Messung viel mehr negative Zusatzbelastungen gibt als bei der
Komponente NOx. D.h., dass im Hintergrund oft hhere Konzentrationen gemessen wurden
als in der Ortsmitte am Rathaus. Diese peakfrmigen Konzentrationen, die Werte zwischen
20 und 50 g/m3 und einzelne Werte sogar bis ber 75 g/m3 aufweisen, und zwar sowohl
als negative als auch als positive Zusatzbelastungen, knnen nicht auf Unsicherheiten der
Messung zurckgefhrt werden, die fr 2 bis 4-tgige Mittelungen maximal 5,9 g/m3
betragen knnen (bei 95% Vertrauensbereich). Bei den Stundenwerten knnen zwar die
Unsicherheiten grer sein. Damit knnen aber nicht die starken Abweichungen zwischen
den Hintergrund- und Rathauswerten erklrt werden. Die peakfrmigen ZusatzbelastungsKonzentrationen, besonders die negativen, knnen auch nicht aus den Holzfeuerungen in
Bild 8a
Bild 8b
Bild 8
106
Windgeschwindigkeitsfilter 1 4 m/s
Bechtoldsweiler stammen. Dies kann nur durch Stube verursacht sein, die nichts mit den
Holzfeuerungen zu tun haben. So treten sowohl mal im Ort als auch mal im Hintergrund
hhere PM10-Konzentrationen auf. So wurde z.B. beobachtet, dass nicht weit von der
Hintergrundmessstation Obstbaumschnitt verbrannt wurde, ein Ereignis, das an der
Hintergrundstation zu hheren PM10-Konzentrationen als am Rathaus fhrte.
Des Weiteren traten berrtlich erhhte Konzentrationen auf, die in Luftmassen enthalten
sind, die besonders bei Schwachwinden mal im Ort und mal im Hintergrund zu hheren
Konzentrationen fhren, deshalb die negativen und positiven Peakkonzentrationen. Bei einer
Windgeschwindigkeit von 1 m/s bentigt eine partikelbeladene Luftmasse von der einen
Messstation zur anderen (450 m) mindestens 8 Minuten. Selbst wenn diese Peaks beide
Stationen erreichen (was je nach Windrichtung nicht garantiert ist), erscheinen sie durch
diesen Versatz schon nicht ganz gleichzeitig an beiden Stationen.
Es treten also sehr unterschiedliche und heterogene Vorbelastungen der Luft mit Partikeln
auf, die dazu fhren, dass bei den Stundenwerten kein eindeutiger Zusammenhang
zwischen den Rathaus- und den Hintergrundwerten besteht (siehe Bild 5 b), und die es sehr
schwierig machen, eine Zusatzbelastung durch Holzfeuerungen im Ort messtechnisch
herauszufiltern. Es ist deshalb nicht verwunderlich, dass die bereinstimmung zwischen
Messung und Modellierung bei weitem nicht so gut ausfllt wie bei den NOx-Werten, wo der
Zusammenhang zwischen Rathaus und Hintergrund viel eindeutiger ist (siehe Bild 5 a).
Wenn hohe PM10-Zusatzbelastungen modelliert werden, treten diese i.a. auch bei den
gemessenen Zusatzbelastungen auf. Andererseits spiegeln sich viele gemessene
Zusatzbelastungspeaks nicht in modellierten Werten wider. Dies besttigt, dass es sich bei
den gemessenen Werten oftmals um Partikelkonzentrationen handeln muss, die nicht aus
den Feuerungen von Bechtoldsweiler stammen knnen. Im Diagramm Bild 8 b sind die
Differenzen der gemessenen Zusatzbelastungen minus der modellierten Konzentrationen
dargestellt. Ideal ist es, wenn diese Differenzen gleich Null sind. Das bedeutet Messung und
Modellierung stimmen berein. Dies ist bei einigen Werten auch der Fall. Es treten aber auch
viele positive Werte auf, was bedeutet, dass die Messwerte hher sind als die modellierten.
Alle modellierten Werte, die grer sind als die Messwerte, erscheinen als negative
Differenzen. Waren die Messwerte von vornherein negativ, dann bleiben sie auch negativ.
Werden von diesen negativen Werten noch modellierte Werte abgezogen, dann werden die
negativen Werte noch negativer.
Schlussfolgernd
muss
man
sagen,
dass
die
Partikelvorbelastungen
(Hintergrundbelastungen) zwischen der Rathaus- und der Hintergrundmessstation so stark
schwankten, dass es kaum mglich war, PM10-Differenzwerte, die von den
Feststofffeuerungen stammen knnten, auf der Basis von Stundenwerten herauszufiltern.
Ein Vergleich von Mittelwerten, bei denen sich Schwankungen zu einem gewissen Ma
herausmitteln, erscheint deshalb angebracht.
Beim Vergleich der mittleren PM10-Konzentrationen in Tabelle 2 ergeben die Messungen im
Januar hhere Konzentrationen, whrend im Februar und Mrz und im gesamten Zeitraum
die Modellierung hhere Werte liefert. Diese mittleren Abweichungen liegen noch im
Rahmen der kombinierten Messunsicherheit. Die bereinstimmung ist also im Mittel nicht so
schlecht, wie sie aus dem Vergleich der vorher dargestellten Stundenwerte erscheinen mag.
107
Tabelle 2
Vergleich
der
PM10-Mittelwerte
der
modellierten
Zusatzbelastungen, Windgeschwindigkeitsfilter 1 4 m/s
PM10 in g/m3
Zeitraum
gemessen
modelliert
und
PM10 in g/m3
Messung minus
Modellierung
Januar
6,5
3,1
3,4
Februar
1,3
3,2
-1,9
Mrz
-0,5
2,3
-2,8 1)
2,1
2,9
-0,8
Januar
Mrz
bis
gemessenen
Kohlenmonoxid-Vergleiche
Die Komponente Kohlenmonoxid (CO) wurde sowohl am Rathaus als auch im Hintergrund
kontinuierlich gemessen. Es stellte sich jedoch heraus, dass das CO-Messgert an der
Hintergrundmessstation keine belastbaren Messwerte lieferte, so dass nur die Messwerte
der Rathausstation fr den Vergleich herangezogen werden knnen.
Um die Verhltnisse nher zu beleuchten, wurden aus den Mess- und den
Modellierungswerten gleitende Achtstundenmittelwerte gebildet, wie es die 22. BImSchV fr
CO vorsieht. Die Modellierungswerte sind in Bild 9 sowohl ohne Zustze als auch unter
Addition der Messwerte von der Schauinsland-Messstation des Umweltbundesamtes
dargestellt, die als regionale Hintergrundwerte (fr den Bereich Schwarzwald Schwbische
Alb) angesehen werden. Man sieht, dass die zeitlichen Verlufe von Messung und
Modellierung im Achtstundenmittel gut bereinstimmen. Die modellierten Hchstwerte
bersteigen allerdings regelmig die gemessenen Peakkonzentrationen. Da bei den
Partikelkonzentrationen (PM10) die Modellierung zunchst zu niedrige Werte lieferte, wurden
die Emissionen als worst case-Fall berechnet. Dies ergab auch fr CO relativ hohe
Modellierungswerte, was im Vergleich zur Praxis offensichtlich doch zu hoch angesetzt war.
Eine genaue Nachrechnung der Emissionen fr den Stand der Technik-Feuerungen war im
Rahmen des Projektes nicht mehr mglich. Der Faktor zwischen den Stand der Technikund den worst case-Feuerungen, der nicht nur von der Qualitt der Verbrennung, sondern
auch von der Hufigkeit der Anheizvorgnge abhngt, wird grob mit 2 bis 3 abgeschtzt. Da
nicht nur Stand der Technik-Feuerungen im Einsatz sind, liegt er eher etwas niedriger, also
etwa zwischen 1,5 und 2. Dies ist die Grenordnung, in der die Modellierungswerte ber
den Messwerten liegen. Die bereinstimmung zwischen Modellierung und Messung kann
deshalb bei einer achtstndigen Mittelung als recht gut bezeichnet werden. Bei der Wahl der
Emissionsfaktoren ist allerdings Wert darauf zu legen, dass der Stand der Technik der
Feuerungen des betrachteten Gebietes realistisch angesetzt wird.
108
Bild 9
Vergleich von gemessenen und modellierten KohlenmonoxidKonzentrationen (maximale gleitende Achtstundenmittelwerte) im Zeit
raum Januar bis Mrz 2008
109
Bild 10
Bild 11
Zusammenhnge
zwischen
Rathaus im Winter 2006/2007
BaP
und
PM10-Konzentrationen
am
Verringerung der modellierten Werte wrde sich ergeben, wenn statt worst caseFeuerungen (wie geschehen) Stand der Technik-Anlagen eingesetzt worden wren. Eine
genaue Nachrechnung konnte hierfr nicht mehr erfolgen. Die Verminderung wird aber nur
um einen Faktor von 1,5 grob abgeschtzt. Die modellierten Werte wren demnach immer
noch deutlich zu hoch. Dies liegt an der schwachen Datenbasis der Emissionsfaktoren fr
Polyzyklische Aromatische Kohlenwasserstoffe. Hier besteht noch Forschungsbedarf, um
bessere Emissionsfaktoren in Abhngigkeit von der Feuerungsart und den
Verbrennungsbedingungen zu generieren und diese dem Stand der Technik anzupassen.
Tabelle 3
Polyzyklische Aromatisch Kohlenwasserstoffe (PAH) und Benzo(a)pyrenKonzentrationen und Differenzen (Zusatzbelastung) und modellierte Werte
Total PAH
Benzo(a)pyren (BaP)
Rathaus
Hintergrund
Differenz
Rathaus
Hintergrund
Differenz
Modellierung
ng/m
ng/m
ng/m
ng/m
ng/m
ng/m
ng/m
4. bis 7.3.08
6,94
4,16
2,78
0,32
0,24
0,08
2,5
7. bis 10.3.08
2,57
1,32
1,25
0,14
0,07
0,08
2,0
10. bis14.3.08
0,57
0,30
0,27
0,03
0,01
0,02
0,31
1,28
0,80
0,47
0,043
0,039
0,004
0,63
2,78
2,18
0,59
0,12
0,11
0,01
0,77
Zeitraum
Korrelationen
Um die Zusammenhnge bzw. die Abweichungen zwischen Modellierung und Messungen
nher zu untersuchen, wurden Streudiagramme erstellt. Hierbei war bei NOx und PM10
zunchst so gut wie kein Zusammenhang erkennbar, was u.a. an dem zeitlichen Versatz der
Ergebnisse zwischen Modellierung und Messung und an schwankenden HintergrundRathaus-Konzentrationsverhltnissen liegen kann. Fr die Komponente CO sieht die
Korrelation etwas besser aus. Der Zusammenhang ist aber auch hier mit einem
Bestimmtheitsma von R2 = 0,21 gering. Dass der zeitliche Versatz zwischen Modellierungsund Messergebnissen eine Ursache fr die ungengende Korrelation darstellt, zeigt sich,
wenn man fr CO die gleitenden 8h-Mittelwerte gegenberstellt. Hier verbessert sich das
Bestimmtheitsma auf R2 = 0,35.
Um den zeitlichen Versatz zwischen modellierten und gemessenen Werten zu kompensieren,
wurden in einem weiteren Diagramm sowohl die NOx- und PM10-Messwerte als auch die
Modellergebnisse unabhngig voneinander nach ihrer Gre sortiert aufgetragen. Whrend
Wertepaare im Streudiagramm jeweils gleichzeitige Messwerte und Modellergebnisse
reprsentieren, enthalten die derart sortierten Daten Wertepaare, die jeweils das gleiche
Quantil der Messwerte (aufgetragen ber der Abszisse) und der Modellergebnisse
(aufgetragen ber der Ordinate) reprsentieren. Daher wird diese Art der Darstellung als
Quantile-Quantile-Plot (Q-Q-Plot) bezeichnet. Das Ergebnis ist in Bild 12 gezeigt.
In diesem Q-Q-Plot zeigt sich beim NOx im Bereich zwischen 0 25 g/m3 eine sehr gute
bereinstimmung zwischen Modellierung und Messung. Im hheren Konzentrationsbereich
111
ergibt die Modellierung etwas hhere Werte als die Messung. Allerdings sind das nicht viele
Werte. Das Hauptkollektiv liegt bei sehr guter bereinstimmung zwischen 0 und 25 g/m3.
Die negativen NOx-Messwerte kommen dadurch zustande, dass im Hintergrund ab und zu
hhere Konzentrationen auftraten als am Rathaus. Das sind beim NOx aber nur wenige
Werte. Bei der Modellierung knnen dagegen prinzipiell keine negativen Werte auftreten.
Bei den Partikelkonzentrationen PM10 verhlt es sich etwas anders: Hier zeigt die Messung
generell hhere Konzentrationen als die Modellierung, und es treten mehr gemessene
negative Zusatzbelastungen auf als beim NOx. Die Abweichungen zwischen Messung und
Modellierung bei den PM10-Konzentrationen knnen am Verhalten der Feuerungsbetreiber
liegen.
Das Betreiberverhalten kann insbesondere bei den Holz-Zusatzheizungen, die in
Bechtoldsweiler einen groen Anteil haben, in der Realitt von den getroffenen Annahmen
abweichen. Dies wirkt sich dann bei Schwachwinden mit angenommener zielgerichteter
Ausbreitung besonders stark aus. Es knnen aber auch noch andere Stube in der Messung
erfasst werden, die nichts mit den Holzfeuerungen zu tun haben. So knnen sowohl mal im
Ort als auch mal im Hintergrund hhere PM10-Konzentrationen gemessen werden.
Bild 12
Die Validierungsmessungen haben ergeben, dass sich mit dem Modell der Energieverbrauch
und die damit verbundenen Abgasemissionen (NOx) gut wiedergeben lassen. Die
Abgasemissionen aus unvollstndiger Verbrennung sind in der Praxis schwierig abzubilden,
da die Unvollstndigkeit der Verbrennung durch viele Faktoren bestimmt wird, wie Art,
Auslegung und Betrieb der Feuerungsanlagen. Insbesondere die manuelle Betriebsweise
unterliegt sehr individuellen Einflssen. Trotzdem hat die Validierung eine gute
bereinstimmung der modellierten und gemessenen CO-Werte ergeben, wobei hier lediglich
112
darauf zu achten ist, dass der Stand der Technik der in dem Gebiet vorhandenen
Feuerungen realistisch abgeschtzt wird. Fr PAHs sind bei geringer Datenbasis die
existierenden Emissionsfaktoren offensichtlich zu hoch angesetzt und bedrfen weiterer
berprfungen. Fr PM10 ergab die Validierung aufgrund verschiedener Einflsse ein
inkonsistentes Bild, das sowohl Unsicherheiten bei der Modellierung als auch beim
Validierungsergebnis durch vielfltige Einflsse auf die PM10-Konzentrationen beinhaltet. Im
Prinzip wird die Grenordnung der Konzentrationen durch die Modellierung gut
wiedergegeben, was fr die Modellierung und Validierung eines so komplexen Parameters
ein gutes Ergebnis darstellt.
Eine Konsequenz fr die Anwendung von BIOMIS ist hieraus, dass der Nutzer nicht nur eine
Rechnung
durchfhren,
sondern
verschiedene
Qualittsstufen
bezglich
der
Unvollstndigkeit der Verbrennung durchspielen sollte, um die Bandbreite der PM10Zusatzbelastung zu erhalten.
Literatur
Baumbach, G., Bchlin, W., Struschka, M., Juschka, W., Srgel, C., Carrasco, M., Ang, K.B.,
Hu, L. (2009): Modellrechnungen zu den Immissionsbelastungen bei einer verstrkten
verfeuerung von Biomasse in Feuerungsanlagen der 1. BImSchV. Forschungsbericht
205 43 263, Umweltbundesamt, Dessau
22. BImSchV (2007): Zweiundzwanzigste Verordnung zur Durchfhrung des Bundesimmissionsschutzgesetztes (Verordnung ber Immissionswerte). In: BGBl. I, Nr.66 vom
17.09.2002. S. 3626, zuletzt gendert am 04.06.2007. BGBl. I S. 1006.
Amt
113
114
Bild 1
Umweltforschungsplan
des
Bundesministerium
fr
Umwelt,
Naturschutz
und
Reaktorsicherheit:
Modellrechnungen zu den Immissionsbelastungen bei einer verstrkten Verfeuerung von Biomasse in Feuerungsanlagen der
1. BImSchV; Forschungsbericht 205 43 263, 2009
115
Grau hinterlegte Felder mit Zahlenwerten sind Ausgabefelder und enthalten die
Rechenergebnisse des Arbeitsblattes. Neben der numerischen Ausgabe erzeugt das
Arbeitsblatt eine grafische Darstellung der Ergebnisse in Form eines Sulendiagrammes.
Das Arbeitsblatt ist in einzelne Bereiche eingeteilt, die in den nachfolgenden Abschnitten
beschrieben werden.
Im Arbeitsblatt zur Verfgung stehende Feuerungsanlagen
In diesem Forschungsvorhaben lag der Schwerpunkt auf der Immissionsbelastung bei
verstrkter Biomassenutzung. Als Referenz sollten fossile Feuerungen dienen, wie Gas- und
HEL-Feuerungungen. Eine detaillierte Beschreibung der Emissionsmodellierung ist im
Endbericht, Kapitel 3.3 Emissionsmodellierung zu finden. Im Arbeitsblatt sind automatisch
und manuell beschickte Biomassefeuerungen als Kessel (Erzeugung von Heizenergie sowie
Warmwasser) integriert. Des weiteren knnen Prognosen fr Zusatzfeuerungen, die einen
mittleren Vertreter aus Kaminfen, Kamin- und Heizeinstzen reprsentieren, vorgenommen
werden. Diese Zusatzfeuerungen tragen nur einen geringen Teil zur Wrmebereitstellung bei,
da dieser Feuerungstyp nur zu den Abendstunden betrieben wird. Die jeweiligen
Feuerungstypen
sind
im
Endbericht,
Kapitel 3.3.3 Feuerungstypen,
Feuerungsdimensionierung und Brennstoffe ausfhrlich behandelt.
Eingabe des prozentualen Endenergiebedarfs und des Stands der Anlagentechnik der
Feuerung,
sowie
des
mittleren
spezifischen
Endenergiebedarfs
im
Untersuchungsgebiet
In den beiden Eingabetabellen Basisfall und Szenario (siehe Bild 2) wird der prozentuale
Anteil des Endenergiebedarfs des jeweiligen Feuerungsanlagentyps bzw. des Brennstoffes
am gesamten Endenergiebedarf im zu betrachtenden Gebiet, jeweils in der linken Spalte,
eingegeben. Diese Eingabe kann getrennt fr den Basisfall und fr das Szenario gettigt
werden. Es sind ganze Zahlen zwischen 0-100 als Eingabe mglich. Alternativ kann auch
anstatt einer 0 das Feld leer gelassen werden. Das Diagramm rechts zeigt grafisch die
prozentuale Verteilung der Endenergieanteile.
Als weitere Eingabemglichkeit kann, jeweils in der rechten Spalte, der Stand der
Anlagentechnik (SdT) in den Stufen 1-10 fr jeden Feuerungsanlagentyp bzw. Brennstoff fr
den Basisfall und das Szenario getrennt eingegeben werden (vgl. Tabelle 1 bis Tabelle 8).
Es sind nur ganze Zahlen zwischen 1-10 als Eingabe mglich.
Des weiteren kann ein mittlerer spez. Endenergiebedarf fr den Bestand (1) oder fr einen
Neubau bzw. fr sanierte (2) Objekte, jeweils fr den Basisfall und das Szenario eingegeben
werden. Der spez. Endenergiebedarf im Bestand wird im lndlichen Gebiet mit
251 kWh/(m a) und im stdtischen Gebiet mit 182 kWh/(m a) angegeben (vgl. Endbericht,
Kapitel 3.4.1 Endenergiebedarf). Im Neubau/saniert wird ein spez. Endenergiebedarf im
lndlichen Gebiet mit 140 kWh/(m a) und im stdtischen Gebiet mit 102 kWh/(m a) erreicht
(vgl. Endbericht, Kapitel 6.3.1 Energiebedarf und Emissionen bei gutem Wrmestandard). Es
sind nur die Zahlen 1 und 2 als Eingabe mglich.
116
Bild 2
Eingabe Feuerungsanlagen
In Tabelle 1 bis Tabelle 8 kann fr die jeweiligen Feuerungstypen und den jeweiligen
Schieberstand [1-10] (Stand der Anlagentechnik) der Emissionsfaktor im stationren Betrieb
bei Volllast bzw. Nennwrmeleistung (Eingangsemissionsfaktor) abgelesen werden (vgl.
Endbericht, Kapitel 2.3.1 Emissionsfaktoren verschiedener Feuerungstypen und fr
verschiedene Anlagenzustnde).
Tabelle 1
Eingangsemissionsfaktoren
fr
lfeuerungen
(Heizl EL)
Abhngigkeit vom Stand der Anlagentechnik SdT [1-10]
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
36
39
41
43
45
47
48
49
50
51
0,11
0,17
0,23
0,28
0,34
0,61
0,89
1,16
1,43
1,70
in
117
Tabelle 2
Tabelle 3
Tabelle 4
118
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
9,5
11,3
13,1
14,9
16,7
17,1
17,5
17,9
18,3
18,8
0,002
0,003
0,004
0,005
0,006
0,010
0,014
0,019
0,023
0,028
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
58
62
65
69
73
74
76
78
80
82
4
8
11
15
18
33
48
63
78
92
Eingangsemissionsfaktoren
fr
Hackschnitzelfeuerungen
Abhngigkeit vom Stand der Anlagentechnik SdT [1-10]
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
72
77
82
86
91
93
95
98
100
102
6
11
16
21
27
48
70
91
113
135
in
Tabelle 5
Tabelle 6
Tabelle 7
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
410
436
461
487
512
525
538
551
564
577
14
33
52
72
91
165
238
311
385
458
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
72
75
78
81
84
86
88
90
92
94
4
13
22
31
40
55
71
87
103
119
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
84
40
119
Tabelle 8
SdT
NOX
[kg/TJ]
PM 10
[kg/TJ]
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
67
71
75
80
84
86
88
90
92
94
16
24
32
40
48
67
87
106
125
144
Da der in den Tabellen definierte Stand der Technik bei einer Feuerungsanlage nicht
unbedingt fr alle Emissionskomponenten identisch sein muss, z.B. knnte eine
Feuerungsanlage fr PM10 mit dem Schieberstand 5 und beim NOx mit dem Schieberstand
6 einzuordnen sein, mssen ggf. die Rechenvorgnge fr jede Komponente separat
durchgefhrt werden. Die grau hinterlegten Zeilen entsprechen den Emissionsfaktoren, die
zur Zeit im Bestand erreicht werden (vgl. Endbericht, Kapitel 3.5.6 Jahresemissionen und
Emissionsfaktoren).
Eingabe des Modellgebiets, der Schornsteinmndung und der Meteorologie (AKTerm
und Gradtagszahl)
Die Gebietsauswahl findet anhand der Kriterien statt, welche im Endbericht,
Kapitel 2.3.3 Modellgebiete und 4.2.2 Quellverteilung fr die einzelnen Modellgebiete zu
Grunde gelegt wurden. Hier kann zwischen einem lndlichen (1), einem lndlich mittel bis
gro (2) und einem stdtischen (3) Gebiet gewhlt werden (vgl. Endbericht,
Kapitel 4.3.3.6 Gebietsgre). Es sind nur die Zahlen 1, 2 und 3 als Eingabe mglich.
Bei der Schornsteinmndung kann zwischen auf First (1) oder 1 m ber First (2) gewhlt
werden. Es kann immer nur eine Art der Schornsteinmndung gerechnet werden, also keine
Kombination aus beiden Fllen. Es sind nur die Zahlen 1 und 2 als Eingabe mglich.
Es stehen drei mittlere Windgeschwindigkeiten in 10m Hhe zur Auswahl:
AKTerm Hannover:
3,7 m/s (1)
AKTerm Stuttgart:
2,8 m/s (2)
AKTerm Garmisch:
1,5 m/s (3).
120
Diese mittleren Windgeschwindigkeiten sind die Jahresmittelwerte aus den AKTerms, welche
in den Modellrechnungen herangezogen wurden. Weitere Informationen zu den AKTerms
befinden sich im Endbericht, Kapitel 2.3.2.2 Windverteilungen. Es sind nur die Zahlen
1, 2 und 3 als Eingabe mglich.
Die Gradtagszahl GT19 wird fr das zu betrachtende Gebiet entweder durch eigene Daten
aus einer Wetterstation oder durch langjhrige Mittelwerte nach VDI-Richtlinie 4710 Blatt 2
(Meteorologische Daten in der technischen Gebudeausrstung - Gradtage, Beuth Verlag,
Berlin) bestimmt. Als Alternative kann unter www.iwu.de eine Excel-Anwendung
heruntergeladen werden, die Gradtagszahlen fr einzelne Standorte sowohl im langjhrigen
Mittel, als auch fr einzelne Jahre zur Verfgung stellt. Es sind nur Zahlen zwischen
1000-6000 als Eingabe mglich.
Bild 3 zeigt die Eingabefelder fr Gebietsauswahl, Schornsteinmndung, mittlere
Windgeschwindigkeit und Gradtagszahl des Arbeitsblattes.
Bild 3
121
Bild 4
Bild 5
122
Nennwrmeleistung nur ein SdT festgelegt, dieser unterscheidet sich nicht von den
Faktoren fr Stckholzkessel mit Pufferspeicher (fr den SdT = 5). Bei
Stckholzkesseln, die ohne Pufferspeicher betrieben werden, ergeben sich
insgesamt fr alle Betriebszustnde, gegenber Stckholzkesseln mit
Pufferspeichern, hhere Emissionen von Produkten unvollstndiger Verbrennung
durch die hheren Anteile des Teillastbetriebs und durch hhere Mehremissionen der
instationren Betriebszustnde. Einen Stand der installierten Technik (grau
hinterlegte Zellen) kann fr Stckholzkessel ohne Pufferspeicher nicht angegeben
werden.
Knnen fr die einzelnen emittierten Stoffe unterschiedliche SdT angenommen
werden?
Nein. Es werden immer alle emittierten Stoffe mit dem gleichen SdT gerechnet.
Werden fr Sonstige ebenfalls Emissionen bzw. Immissionen berechnet?
Nein. Sonstige Endenergieanteile werden z.B. durch Elektroheizungen oder durch
Fernwrme bereitgestellt, die keine Emissionen im Untersuchungsgebiet emittieren.
Knnen eigene Gebiete bzw. Ortschaften im Arbeitsblatt abgebildet werden und was
muss beachtet werden, wenn das zu betrachtende Gebiet bzw. die zu betrachtende
Ortschaft anders ist?
Die Ergebnisse gelten fr die in diesem Forschungsvorhaben gerechneten Gebiete
mit einer Aufteilung von Nutzertypen, Verteilung der Gebudetypen und
Gebudealter und Gebudehhen (vgl. Endbericht, Kapitel 2.3.3 Modellgebiete). Bei
der bertragung auf andere als die untersuchten Gebiete mssen die Ergebnisse
nach eigenem Ermessen interpretiert werden. Anhaltswerte fr dieses Ermessen
knnen gewonnen werden, indem mit dem Arbeitsblatt Szenarien mit
unterschiedlichen Parametern betrachtet werden.
Was muss ich bei der Auswahl der mittleren Windgeschwindigkeit in 10m Hhe
beachten und knnen auch andere Windgeschwindigkeiten eingegeben werden?
Die Windverhltnisse knnen aus drei beispielhaften Situationen ausgewhlt werden.
Hier ist entscheidend, welche Windverhltnisse zu dem zu untersuchenden Gebiet
bzw. der zu untersuchenden Ortschaft am besten passen. Siehe dazu im Endbericht
Kapitel 2.3.2 Meteorologische Daten. Die Sensitivitt der Ergebnisse bezglich der
Windverhltnisse kann durch Vergleich der Ergebnisse fr die drei zur Wahl
stehenden Situationen abgeschtzt werden.
Was ist die Gradtagszahl GT19 und wo bekomme ich diese her?
Die Gradtagszahl GT19 wird nach VDI Richtlinie 4710 Blatt 2 bestimmt und ist die
Summe der Temperaturdifferenz zwischen Auen- und Innentemperatur von 19C,
fr alle Tage mit einer mittleren Auentemperatur von kleiner als 15C. Fr das zu
betrachtende Gebiet kann die Gradtagszahl GT19 entweder durch eigene
Temperaturdaten aus einer Wetterstation nach VDI Richtlinie 4710 Blatt 2
(Meteorologische Daten in der technischen Gebudeausrstung - Gradtage, Beuth
Verlag, Berlin) bestimmt werden oder es knnen die in VDI-Richtlinie 4710 Blatt 2
genannten langjhrigen Mittelwerte herangezogen werden. Als Alternative kann unter
124
125
126
127
128