Séparateur D'isotopes À Double Déflexion Magnétique Pour La Production D'isotopes de Très Haute Pureté
Séparateur D'isotopes À Double Déflexion Magnétique Pour La Production D'isotopes de Très Haute Pureté
Séparateur D'isotopes À Double Déflexion Magnétique Pour La Production D'isotopes de Très Haute Pureté
made up of a 60° sector homogeneous magnetic field analyser followed by a semi-circular inhomo-
geneous field analyser of the Svartholm-Siegbahn type. The enrichment factors reached are
from ten to a hundred times higher than those obtained with the other types of separators while
the ion beam intensity remains in the neighbourhood of 1 milliampere.
A description of the instrument is given as well as the first results obtained in the séparation
of the isotopes of a few éléments : Cr, Sr, Yb, Hg, U, etc...
1. Introduction. --
La
production d’isotopes sé- dépend, dans une large mesure, de la pureté de
parés en quantités pondérables qui s’était déve- l’entraîneur isotopique disponible.
loppée considérablement après 1945 a facilité ou a La préparation d’isotopes très purs par
rendu possible de nombreuses études dans des recyclage d’un mélange déjà enrichi est prati-
domaines variés allant de la physique nucléaire et quement exclue par le faible rendement des sépa-
de l’optique jusqu’à la chimie la plus classique, rateurs électromagnétiques (1 à 5 %), sauf dans des
grâce à la méthode de dilution isotopique. Des cas exceptionnels de fonctionnement quasi-indus-
réserves d’isotopes enrichis de la quasi-totalité des triel et ceci à grands f rai s.
éléments ont été constituées dans les différents Il nous a semblé plus opportun, pour atteindre
grands centres de production (Oak-Ridge, Harwell, des puretés isotopiques très élevées, de procéder à
Moscou) et sont aisément disponibles. une double dispersion d’un même faisceau ionique
Toutefois, la méthode même de préparation de par deux analyseurs magnétiques successifs. Le
ces isotopes en quantités de l’ordre du gramme par principe de cette double déviation magnétique a
les séparateurs électromagnétiques, a conduit dans déjà été utilisé en spectrométrie de masse par
une certaine mesure à sacrifier la pureté pour Inghram et Hess, en 1953 [1] et par White et
atteindre la quantité. Collins en 1954 [2], afin de déterminer avec pré-
Or, dans de nombreuses études, il est devenu cision les abondances de certains isotopes rares.
indispensable de disposer d’isotopes beaucoup plus En séparation électromagnétique, Cassignol [3], a
purs que ceux actuellement séparés. -
réalisé le premier dispositif à deux déviations suc-
Ceci est notamment le cas lorsque deux isotopes cessives : un étage- électrostatique succédant _à un
voisins ont des sections efficaces très différentes étage magnétique classique. Il a obtenu ainsi des
pour une même réaction nucléaire, ou lorsque leurs résultats intéressants ; toutefois, l’analyseur élec-
abondances sont dans des rapports de l’ordre de, trostati-que ne pouvant eflectuer que la dispersion
ou supérieurs, à 100. des énergies ou des états de charge, n’apporte
En spectroscopie nucléaire, il faut pouvoir sépa- aucune dispersion supplémentaire des masses et la
rer nettement des isotopes émettant des rayon- pureté finale est ainsi réduite. D’autre part, la
nements de même nature et d’énergie très voisine finesse des raies est limitée de façon critique par
en des proportions très différentes ; il en est de les effets de la charge d’espace du faisceau dans le
même en optique pour les études mettant en jeu les second étage.
structures hyperfines.
Enfin, la méthode de dosage par dilution isoto- PERFORMANCES LIMITES DES APPAREILS A UN
pique avec des isotopes stables représente un do- SEUL ÉTAGE. Dans le tableau I, nous avons
-
maine d’utilisation important dont la sensibilité rassemblé les facteurs d’enrichissement obtenus
avec les séparateurs à très fort débit ( > 100 mA) de ce point que dans tous ces appareils, la contami-
Harwell ou Oak-Ridge. Nous les avons calculés (1) nation des isotopes légers par des isotopes plus
séparément pour chacun des isotopes voisins de lourds est nettement prédominante. De plus, les
celui collecté et d’après les analyses isotopiques valeurs mêmes de ces facteurs d’enrichissement ne
fournies par ces centres. dépassent guère quelques centaines dans les cas les
1
plus favorables, lorsque l’isotope voisin est de
TABLEAU 1 masse 1ll ~ 1.
Ceci justifie pleinement l’étude de dispositifs
COEFFICIENTS D’ENRICHISSEMENT DE DIVERS ISOTOPES nouveaux basés sur le principe de la double mono-
PAR RAPPORT AUX ISOTOPES VOISINS DE MASSES
IMMÉDIATEMENT INFÉRIEURE OU SUPÉRIEURE chromatisation ; le choix du dispositif permettant
d’atteindre les puretés isotopiques les plus élevées
devant nécessairement tenir compte de celui des
processus de contamination qui est prédominant
dans un étage magnétique seul. Or, si les causes
principales de contamination peuvent se limiter aux
quatre types ci-dessous :
1. Interactions des ions accélérés avec les molé-
cules du gaz résiduel.
2. Défauts de focalisation résultant, soit de l’op-
tique ionique employée, soit d’une neutralisation
incomplète de la charge d’espace.
3. Inhomogénéité en énergie des ions.
4. Condensation dans les collecteurs de vapeurs
Sauf indication contraire (*) les isotopes voisins ont des issues de la source,
masses 1. L’astérisque est relative aux cas 2. les études entreprises au moment où nous avons
Les lettres 0 et H correspondent à Oak-Ridge et Harwell. commencé notre travail ne permettaient pas de
TABLEAU I I
L’étude systématique effectuée depuis sur le sé- ou est l’intensité du champ sur le rayon r,
parateur de Saclay [6] a confirmé notre hypothèse, ro est le rayon moyen des trajectoires,
tout au moins en première approximation.
Toutefois, les performances ultimes d’un tel dis-
oc l’indice du r0 dH
positif pourraient être limitées par les trois facteurs est compris entre 0 et 1,
suivants : et la dispersion est donnée par :
1 ° la présence éventuelle d’ions ralentis ou
n’ayant pas subi l’accélération totale ;
20 les chutes brutales de la tension d’accélé-
ration lors de claquages ; [Gr, le grandissement radial est égal à l’unité
30 les défauts dus à l’aberration d’ouverture du dans tous les cas où objet et image sont disposés
1er étage. symétriquement par rapport à l’analyseur] de sorte
On peut démontrer en effet dans ce dernier cas que dans ce cas, et pour oc = 1/2 par exemple, la
que l’emploi de deux étages magnétiques identiques dispersion est double de celle du champ homogène
ne permet pas d’éliminer les impuretés provenant
(oc =
0) de même rayon.
des aberrations d’ouverture du premier étage. T~l De plus, le champ défini par la relation (1) pos-
est toutefois possible d’éliminer les effets des sède des propriétés de focalisation axiale, qu’il est
points 2 et 3 d’une part, en introduisant un conden- intéressant de mettre à profit pour accroitre la
sateur électrostatique qui interdira aux faisceaux transmission de l’appareil. On sait en effet que si,
l’entrée du 2e étage en cas de chute brutale de la
pour une source ponctuelle, l’image radiale
haute tension et, d’autre part, en choisissant pour s’obtient après une déviation de
le 2e étage un analyseur plus dispersif que le
premier.
II. Détermination des caractéristiques. --
Le
choix des caractéristiques du second analyseur a l’image axiale peut être obtenue après une dévia-
été dicté par le désir de réaliser simultanément une tion de
dispersion élevée et une longueur minimum des tra-
jectoires ioniques. Or, ces deux conditions peuvent
être satisfaites par l’emploi d’un champ magnétique Dans les dispositifs usuels axés sur l’obtention
inhomogène de symétrie cylindrique, tel celui pro- d’une luminosité maximum, on prend oc 1/2 ce .-=
posé par Svartholm et Siegbahn. En effet, ce champ qui conduit à Or Oz : c’est-à-dire à la double
=
FIG, 1.
-
Deux dispositions possibles de la cascade magnétique : ,
A : les centres de courbure sont situés de part et d’autre des trajectoires. La dispersion résultante est la somme
des dispersions de chaque étage. En B, les dispersions se soustraient.
194
3. Source d’ions. -
4. Électrode accélératrice. -
5. Isolants.
- 6. Commande de l’électrode. -
7. Hublot transparent. -
8. Pompage. - 9. 1 er analyseur magnétique. - 10.
Hublot axial. - 11. Raccord métallique souple. - 12. Commande du diaphragme mobile. -
13. Verrins verti-
caux. -14. Chariot mobile. -15. Vérin angulaire. - 16. Bâti support de l’aimant. -17. Diaphragme supérieur.
-18. Aimant. - 19. Commande du diaphragme supérieur. -
20. Collecteur. 21. Hublots transparents.
- -
22.
Pompage. -
23. Diaphragme inférieur. -
24. Enretoise en acier inoxydable située dans la chambre à vide repré-
sentée en coupe entre les pôles du second analyseur.
haut que par le désir de réaliser le stigmatisme. d’un séparateur d’isotopes. Il faut remarquer cepen-
En effet, le premier étage magnétique astigmatique dant que la dispersion accrue a pour corollaire une
fournira au second analyseur deux objets différents diminution de la gamme des masses que l’on peut
suivant que l’on considérera les focalisations ra- focaliser simultanément sur un collecteur et ceci
diale (objet situé dans le plan du diaphragme inter- d’autant plus que la zone utile d’un entrefer à
médiaire ( fig. 2) ou axiale (objet reporté à l’infini : indice est généralement réduite par rapport à celle
faisceau quasi parallèle aux faces polaires du pre- d’un champ homogène de même étendue. Or, à
mier aimant) et les conditions d’obtention d’une moins d’une spécialisation très étroite il est inté-
image quasi-ponctuelle imposeraient pour a la va- ressant de pouvoir recevoir dans de bonnes condi-
leur 0,3. tions une gamme de masses assez large tant au
Dans ce domaine ce qui est essentiel en réalité, premier qu’au second étage.
c’est d’éliminer les pertes d’intensité dans le second Le dernier point à définir concerne la disposition
étage, il suffira pour cela que le grandissement axial relative des centres de courbures des deux étages
du système reste inférieur à l’unité, ce qui laisse magnétiques par rapport aux trajectoires ioniques.
une grande latitude dans le choix de l’indice. Si, en première approximation, le choix peut
La supériorité incontestable des secteurs magné- paraître indifférent, le foyer intermédiaire étant
tiques inhomogènes sur les secteurs homogènes considéré comme objet pour le deuxième analyseur,
usuels pourrait donc faire envisager leur utilisation il apparaît préférable d’employer la disposition A
aussi bien pour le premier que pour le second étage de la figure_ 1 qui réalise en effet l’addition des
195
FIG. 3. -
Électrode accélératrice.
6-8. 7-13. Commande pour la rotation de l’électrode accéléatrice.
- -
9. Isolement Pyrex. - 10. Colonnes isolantes. 11. Roulement pour l’avance et le recul de l’électrode. - 12.
-
Chemin de roulement. 14. Jauge à ionisation. -15. Commande par came de l’avance de l’électrode accélératrice.
-
- 16. Contrepoids. ---17. Tubulure vers la chambre de l’électro-aimant. 18. Ressort de rappel.
-
19. Tubu- -
dispersions de chaque étage et permet ainsi la rapport à la largeur à mi-hauteur des raies est
collection simultanée de plusieurs isotopes au col- de 400 pour ces intensités.
lecteur final. La tension d’accélération des ions est comprise
De plus dans la séparation des éléments très
lourds où la largeur de la fente du diaphragme inter-
médiaire peut n’étre plus négligeable par rapport à
l’espacement des isotopes voisins, la disposition A
permettra d’atteindre des puretés isotopiques supé-
rieures.
ments. Le pouvoir de résolution MIAM défini par 5. Hublot pour ôbservation des faisceaux. _ .
196
haute tension peut fournir 100 mA sous 50 000 V d’observation. 5-7-8. Éléments du clapet à fermeture
-
et est stabilisée à 1/5 000 [5~]. Elle est réglable de rapide permettant d’isoler le collecteur de la chambre à
façon continue. vide : 6.
Fie. 6. -
Source d’ions pour éléments à faible tension de vapeur (température de fonctionnement 1 700 °C). A
gauche, dans la source : le filament ; à droite, le réflecteur d’électrons. A l’extrême droite, en écarté, la paroi
antérieure et la fente d’extraction réalisée par un empilement de réflecteurs-écrans thermique.
198
FIG. 7. -
pères. Ils sont alimentés par des groupes tournants. tillons radioactifs [13]. Le débit ionique qu’elles
Les circuits de régulation sont classiques (*) et les fournissent atteint 10 mA, ce qui permet la sépa-
résultats des mesures de stabilité effectuées pen- ration d’isotopes stables en quantités pondérables :
dant une durée de 30 min indiquent que les varia- (1 à 2 mA au collecteur du 1er étage) et, par l’utili-
tions sont inférieures à 1/10 000 ; les dérives sont sation d’un faisceau marqueur, l’identification aisée
très faibles et peuvent aisément être corrigées par des masses des isotopes radioactifs présents en
les opérateurs. Les alimentations haute tension, quantités impondérables. La température élevée
celles de la source d’ions et les pompes primaires que l’on peut, atteindre dans la source permet de
sont situées en sous-sol à la verticale des points réduire notablement le temps de collection pour les
d’utilisation. isotopes radioactifs de nombreux éléments.
L’ensemble des appareils de contrôle et les com- Le rendement de l’ensemble source-séparateur
mandes sont disposés dans un large pupitre ( fig. 7) défini par le rapport de l’activité d’un isotope
face à l’appareil. donné introduite dans la source et celle mesurée
Les alimentations des différents éléments de la après séparation varie de 1 à 2 %. Une source
source ainsi que de l’électrode de neutralisation de d’ions du type duo-plasmatron a fourni au cours
la charge d’espace sont analogues à celles décrites d’essais préliminaires sur le séparateur des rende-
précédemment [5]. ments plus de 10 fois supérieurs [11] et le spectre
du xénon obtenu dans ces conditions met en évi-
Sources d’ions. --Les sources d’ions utilisées sont dence un pouvoir séparateur très satisfaisant.
dérivées de celles mises au point précédem- L’adaptation de cette source sur le séparateur se
ment [10] ; elles permettent un fonctionnement
sous des températures atteignant 1 700 OC (fig. 6)
poursuit.
et sont conçues pour l’introduction rapide d’échan- IV. Résultats expérimentaux. -
Afin de pré-
ciser l’intérêt de la double déflexion magnétique,
(*) Celui du 1 er étage a été décrit précédemment [5], nous avons procédé à la collection des isotopes de
celui du second étage est dû à 31. Cabrespine et ses collabo-
rateurs de notre laboratoire. quelques éléments successivement au 1 er et au
199
2e étage de l’appareil et ceci très sensiblement miques nécessaires à l’analyse par spectrométrie de
dans les mêmes conditions de fonctionnement : masse des échantillons obtenus. Aussi avons-nous
intensité, pression, optique ionique, etc... été amenés à utiliser une technique de dépôt direct
La très grande pureté des isotopes obtenus au sur le filament du spectromètre de masse des ions
collecteur final rend délicates les manipulations chi- de l’isotope désiré (l’analyse s’effectuant par émis-
Fie. 8.-
A. Dispositif de collection d’un faisceau isotopique sur un filament de spectromètre de masse en vue d’une
ré-émission des ions par effet thermionique : 1. Ensemble à filament triple adapté à la source du spectromètre de
masse. La mesure du courant s’effectue par la connexion 3. -
sion thermo-ionique). La figure 8 représente l’une diaphragme intermédiaire du 1 er étage est supprimé.
des dispositions employées qui permet d’analyser En réalité, pour permettre la collection simultanée
au choix le dépôt direct sur un filament ou le dépôt
sur feuille d’or obtenu simultanément. Les fila-
ments utilisés sont en tungstène, tantale ou pla-
tine suivant les cas et sont très soigneusement
purifiés avant montage dans le séparateur.
Les quantités nécessaires à une analyse isoto-
pique complète sont obtenues en des temps variant
de quelques minutes à 1 ou 2 heures suivant l’abon-
dance de l’isotope et la nature de l’élément.
Les résultats obtenus pour différents éléments
sont rassemblés dans le tableau III.
L’absence d’une alimentation suffisante de
l’analyseur 2e étage a limité pendant un an les
essais aux éléments de masse inférieure à 100 et les
résultats des tableaux III et IV doivent être con-
sidérés comme des performances minima, que la
mise au point plus poussée de l’appareil actuel- FIG. 9. -
TABLEAU III
TABLEAU IV
(*) Défini par rapport à l’isotope voisin de masse supérieure sauf (1) ou il s’agit de l’isotope M - 1.
(**) Pollution par Yb naturel responsable de cette faible valeur.
F : dépôt direct sur filament ;
C : dépôt sur un collecteur usuel. ,
Fm. 9 0. -
FIG. M. - Schéma du dispositif permettant l’étude directe des isotopes radioactifs à vie courte dans le séparateur d’iso-
topes. Le faisceau marqueur (isotope stable) est mis en place sur Je repère circulaire de l’écran d’aluminium (1).
Celui-ci est escamoté lors du dépôt de l’isotope actif et laisse apparaître un creuset d’aluminium mince (2) inséré
dans l’écran de plomb (3). Le scintillateur et le conduit de lumière sont dans une enceinte (6) à l’air libre et séparés
du collecteur par une feuille métallique mince (7). (8) : photomultiplicateur. (9) Dispositif permettant la rotation
de l’écran 1. Le creuset 2 est aisément remplacé après une séparation et élimine tout risque de contamination.
à courte période et de faible activité, même en pré- bliés pour 235U pour les 1er et 2e étages sont respec-
sence d’isotopes voisins hautement radioactifs. tivement 20 et 500 (cascade mixte) [17] 200 et
Cette dernière caractéristique est due à la possi- 14 000 (cascade magnétique). L’amélioration im-
bilité d’intercepter les isotopes parasites par le dia- portante apportée par la 2e déviation magnétique
phragme du 1er étage situé à 1 m de distance et d’in- est donc évidente.
troduire un écran de plomb efficace entre les deux Les puretés isotopiques que nous avons atteintes
collecteurs. Cette technique a été utilisée notam- permettent de répondre à la quasi-totalité des
ment pour mettre en évidence de nouveaux isotopes problèmes qui se posent actuellement aux utili-
à vie courte du mercure : 185Hg, 186Hg, 187Hg [15]. sateurs et notamment de fournir traceurs extrê-
mement purs d’un grand nombre d’éléments pour
V. Discussion des résultats. Contamination rési- les études par dilution isotopique.
duelle. -
Les résultats obtenus montrent que la Toutefois des améliorations substantielles pour-
double déviation magnétique présente des avan- ront être obtenues. En effet, l’étude du tableau IV
tages très importants par rapport aux dispositifs montre que le coefficient d’enrichissement corres-
utilisés jusqu’alors. Les coefficients d’enrichisse- pondant au second étage seul est inférieur à celui
ment sont plus de 10 fois supérieurs à ceux des du premier, or les caractéristiques du second ana-
appareils à simple déviation magnétique ou à la lyseur devraient permettre de dépasser nettement
cascade mixte magnétique-électrostatique. ces valeurs si la contamination n’était due qu’à des
Il peut être intéressant de comparer aux nôtres particules possédant la même énergie.
les résultats obtenus par cette dernière pour un Une étude de la contamination résiduelle a donc
même élément, à courant au collecteur sensiblement été effectuée au deuxième étage. Les résultats dé-
égal (0,3 mA total) et pendant une durée analo- taillés seront publiés par ailleurs [16] mais les pre-
gue. mières conclusions qu’il est possible de tirer font
Les coefficients d’enrichissement (YI et y2) pu- apparaître qu’une fraction non négligeable de la
203
contamination résiduelle serait due à des ions ayant De nombreux ingénieurs et techniciens du Labora-
une inférieure à celle correspondant à la
énergie toire ont participé activement à la réalisation de
tension d’accélération totale. cet appareil et nous tenons à les en remercier ici :
Bien que cette conclusion soit opposée à celle de MM. Gayraud et Lavaud pour les études rela-
certains auteurs [6] il faut remarquer qu’elle a pu tives au deuxième analyseur et à l’enceinte à vide ;
aisément passer inaperçue jusqu’ici puisqu’elle MM. Bieth, Alorent et Biderman pour la cons-
n’affecte (dans le cas de l’uranium par exemple) truction des nombreux dispositifs nécessaires au
qu’une fraction de l’ordre de 1/10 000 des ions de montage et aux essais du séparateur.
la masse voisine. Les études et les collections d’isotopes n’ont pu
Il semble nécessaire, avant de prévoir des per- être menées à bien que grâce à l’aide de Riback
formances limites aux appareils à deux étages et Fournet-Fayas. Mme Ligonnière et Mlle Arents
magnétiques, de tenir compte de processus de con- se sont chargées des opérations chimiques et des
tamination négligés jusqu’ici et il n’est pas possi- analyses isotopiques. Enfin, M. Nief, Chef de la
ble d’effectuer simplement le produit des coeffl- section de spectroscopie de masse du Centre
cients d’enrichissement des deux étages opérant d’Études Nucléaires de Saclay, a bien voulu eff ec-
séparément ainsi que cela a déjà été proposé [17]. tuer certaines analyses isotopiques de contrôle.
Ce travail a été effectué au Laboratoire de Phy-
Manuscrit reçu le 7 juillet 1960.
sique Nucléaire de la Faculté des Sciences à Orsay.
BIBLIOGRAPHIE
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[9] Voir notamment IKEGAMI (H.), R. S. I., 1958, 29, 943. [16] BERNAS (R.), CAMPLAN (J.), MENAT (M.) et SARROUY
[10] BERNAS (R.), Réalisation d’un séparateur électro- ((J. L.), J. Physique Rad. (à paraître).
magnétique d’isotopes. Thèse, Paris, 1954. [17] Cf. réf. [6], page 35.