Valērijs Bikovskis 1960. gadā tika ieskaitīts pirmajā kosmonautu sagatavošanas grupā. 1962. gadā bija Vostok-3 dublieris.
Bikovskis savu pirmo kosmisko lidojumu veica 1963. gadā no 14. līdz 19. jūnijam ar kosmosa kuģi Vostok-5. Lidojums notika vienlaicīgi ar otru kuģi Vostok-6, kurā atradās Valentīna Tereškova. Tādējādi viņš ir veicis līdz šai dienai ilgāko viena cilvēka lidojumu kosmosā (gandrīz 5 diennaktis).
Pēc tam Bikovskis gatavojās 1967. gada lidojumam ar jauno kosmosa kuģi Sojuz-2, kam bija paredzēta saslēgšanās ar Sojuz-1, bet lidojums tika atcelts sakarā ar problēmām ar Sojuz-1. Pēc tam, kad Sojuz-1 pilots Vladimirs Komarovs gāja bojā nolaižamā aparāta izpletņa nenostrādāšanas dēļ, izmeklēšanā tika atklāts, ka līdzīgas problēmas bija arī Sojuz-2. Tādējādi Bikovskis un viņa apkalpe izglābās no bojāejas.
Otrais V. Bikovska lidojums notika 1976. gadā, esot Sojuz-22 komandierim. Trešo lidojumu viņš veica 1978. gadā kopā ar pirmo vācu kosmonautu no VDRZigmundu Jēnu. Viņi startēja ar kuģi Sojuz-31, darbojās orbitālajā stacijā Saljut-6, uz zemes atgriezās ar Sojuz-29.
1980. gadā viņš bija PSRS un Vjetnamas kopējā lidojuma Sojuz-37 komandiera dublieris.