2007 CLF 21759

N◦ d’ordre : D.U.
1759
EDSPIC : 323
U NIVERSITÉ B LAISE PASCAL (UBP) - C LERMONT II
É COLE D OCTORALE
S CIENCES POUR L’I NGÉNIEUR DE C LERMONT-F ERRAND
et
U NIVERSITÉ DE YAOUNDÉ I (UYI)

É COLE N ATIONALE S UPÉRIEURE P OLYTECHNIQUE (ENSP)
Thèse en cotutelle
Présenté par
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
Richard N TENGA
DEA. Génie Mécanique - Génie Civil, IFMA-UBP
pour obtenir le grade de
Docteur d’Université
Spécialité : G ÉNIE M ÉCANIQUE
M ODÉLISATION MULTI - ÉCHELLES ET
CARACTÉRISATION DE L’ ANISOTROPIE ÉLASTIQUE DE
FIBRES VÉGÉTALES POUR LE RENFORCEMENT DE
MATÉRIAUX COMPOSITES
Soutenue publiquement le 04 juillet 2007, à l’IFMA, devant le jury :
Prof. J.L. ROBERT Université Blaise Pascal (MonIUT) Président

Prof. T.C. KOFANE Université de Yaoundé I (FS) Rapporteur et examinateur
Prof. C. BALEY Université de Bretagne Sud Rapporteur et examinateur
Prof. L.O. AYINA Université de Douala (IUT) Examinateur
Prof. Ass. J.A. ATANGANA Université de Douala (ENSET) Examinateur
Prof. A. BEAKOU Institut Français de Mécanique Avancée (IFMA) Directeur de thèse
Laboratoire de Mécanique et Ingéniéries (LaMI),

I NSTITUT F RANÇAIS DE M ÉCANIQUE AVANCÉE ET U NIVERSITÉ B LAISE PASCAL
Table des matières
Remerciements 12
Résumé 14
Abstract 15
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
Introduction Générale 16
I Fibres naturelles et composites :

état de l’art 20
1 Les composites renforcés de fibres naturelles 21

1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
1.2 Utilisation des fibres végétales : avantages et inconvénients . . . . . 24
1.3 Approvisionnement en fibres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
1.4 Préparation des fibres au renforcement . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
1.4.1 Méthodes physiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
1.4.2 Méthodes chimiques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
1.4.3 Imprégnation des fibres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
1.4.4 Couplage chimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
1.4.5 Acétylation des fibres naturelles . . . . . . . . . . . . . . . . 31
1.4.6 Alcalisation des fibres naturelles . . . . . . . . . . . . . . . . 32
1.5 Évaluation de l’adhésion fibre/matrice . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
1.5.1 Interface d’un matériau composite : notion d’adhésion . . . 34
1.5.2 Caractérisation de l’adhésion, de l’interface et des surfaces . 35
1.6 Mise en œuvre des composites renforcés de fibres naturelles . . . . 37
1.6.1 Influence de l’humidité . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
1.6.2 Les techniques plasturgiques ou "compounding" . . . . . . . 37
1.6.3 Utilisation des matrices thermoplastiques . . . . . . . . . . . 38
1.6.4 Thermoplastiques renforcés de mats de fibres naturelles . . 39
1.6.5 Utilisation des matrices thermodurcissables . . . . . . . . . 39
1.7 Comportement mécanique des composites renforcés par des fibres
végétales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
1.7.1 Fluage . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 40
1.7.2 Comportement en fatigue . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
1.7.3 Comportement au choc . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 41
1.8 Cas particuliers de composites à base de fibres végétales . . . . . . 43
1.8.1 Composites hybrides . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
1.8.2 Les composites biodégradables . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
1.9 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45
2 Des plantes aux fibres 47

2.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
2.2 Méthodes d’extraction des fibres végétales . . . . . . . . . . . . . . 47

2.2.1 Séparation des fibres libériennes . . . . . . . . . . . . . . . . 50
2.2.2 Rouissage et séparation des fibres . . . . . . . . . . . . . . . 51
2.3 Microstructure à parois lamellaires des fibres naturelles pures . . . 52
2.3.1 Composition chimique des fibres . . . . . . . . . . . . . . . . 53
2.3.2 Structure de la fibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 54
2.4 Propriétés des constituants chimiques des fibres . . . . . . . . . . . 57
2.4.1 Cellulose . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58
2.4.2 L’hémicellulose . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
2.4.3 La lignine . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
2.5 Propriétés mécaniques des fibres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
2.5.1 Proportion des fibrilles cristallines et leur orientation . . . . 65
2.5.2 Les fibres naturelles synthétisées . . . . . . . . . . . . . . . . 66
2.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
II Méthodes expérimentales 69
3 Caractérisation mécanique et physico-chimique de la fibre 70

3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.2 Présentation des fibres étudiées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.2.1 Le sisal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 70
3.2.2 Raphia . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
3.2.3 Rhecktophyllum Camerunense . . . . . . . . . . . . . . . . . 73
3.3 Extraction des fibres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
3.4 Morphologie des fibres étudiées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 75
3.5 Mesure de la masse volumique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
3.6 Analyse biochimique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
3.6.1 Méthodologie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 80
3.6.2 Résultats et commentaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
3.7 Ultrastructure de la fibre de RC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81
3.8 Angle des microfibrilles du RC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83
3.9 Propriétés mécaniques de la fibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
3.9.1 Essai de traction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
3.9.2 Résultats et discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86
3.9.3 Traitement statistique des résultats . . . . . . . . . . . . . . 88
3.10 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91
4 Mise en œuvre des composites et caractérisation 92

4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
4.2 Composites mats de fibres courtes Sisal/Polyester . . . . . . . . . . 92

4.2.1 Mats . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92
4.2.2 Composites . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 93
4.2.3 Traitements surfaciques des fibres . . . . . . . . . . . . . . . 94
4.2.4 Fabrication des composites et caractérisation . . . . . . . . . 95
4.2.5 Estimation des constantes élastiques . . . . . . . . . . . . . . 97
4.2.6 Influence comparée du renforcement . . . . . . . . . . . . . 98
4.2.8 Conclusion sur les composites mats Sisal/polyester . . . . . 101
4.3 Composites Unidirectionnels Sisal/Époxyde et
RC/Époxyde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
4.3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101
4.3.2 Fondements de la démarche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102
4.3.3 Fabrication des composites et caractérisation . . . . . . . . . 104
4.3.4 Résultats et discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109
III Mécanique des matériaux hétérogènes et modélisation 112
5 Caractérisation de l’anisotropie élastique des fibres végétales 113

5.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113
5.2 Modélisation analytique prédictive des propriétés d’un matériau
composite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115
5.2.1 Préliminaires . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 116
5.2.2 Approches théoriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 119
5.3 Approche inverse de la détermination des propriétés des fibres . . 134
5.3.1 Compression d’un mat de fibres . . . . . . . . . . . . . . . . 134
5.3.2 Théorie classique des stratifiés . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
5.4 Modèle analytique des propriétés élastiques des composites avec
fibres orthotropes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
5.4.1 Modèle mécanique du continu à assemblage de cylindres
concentriques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136
5.4.2 Loi de Hooke et anisotropie cylindrique . . . . . . . . . . . . 136
5.4.3 Champ de contraintes . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137
5.4.4 Détermination des modules homogénéisés . . . . . . . . . . 138
5.5 Application : détermination des constantes élastiques des fibres . . 144
5.5.1 Constantes élastiques avec l’hypothèse d’orthotropie . . . . 144
5.5.2 Constantes élastiques avec l’hypothèse d’isotropie transverse 145
5.6 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
6 Identification numérique des propriétés mécaniques de la fibre 147

6.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 147
6.2 Modélisation multi-échelle des propriétés élastiques de la fibre . . . 148
6.3 Détermination des propriétés élastiques des couches pariétales . . . 149
6.3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149
6.3.2 Modèle géométrique de la microfibre . . . . . . . . . . . . . 149
6.3.3 Propriétés élastiques des couches de la paroi . . . . . . . . . 150
6.4 Calcul numérique des propriétés élastiques de la fibre de RC . . . . 152
6.4.1 Modèles géométriques des cellules et de la fibres . . . . . . . 153
6.4.2 Maillage de la fibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 154
6.4.4 Conclusion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156
Conclusion et Perspectives 158
Annexes 162
A Ajustement d’une loi de probabilité à un échantillon 163

A.1 Cas d’un échantillon unique de données . . . . . . . . . . . . . . . . 164
A.1.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
A.1.2 Test de Grubbs pour détection des observations aberrantes
(Cas déviants) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 165
A.2 Traitement applicable à un unique échantillon . . . . . . . . . . . . 166
A.2.1 Méthode de Weibull . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166
A.2.2 Test d’adéquation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168
A.2.3 Méthode Normale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168
A.3 La méthode du maximum de vraisemblance . . . . . . . . . . . . . 169
A.4 La méthode de la régression linéaire . . . . . . . . . . . . . . . . . . 170
Bibliographie 172
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
Table des figures
1.1 Classification des fibres naturelles selon DIN 60 001, 1990 . . . . . . 23
2.1 Diagramme des techniques d’extraction des fibres végétales . . . . 49

2.2 Schéma représentant l’angle des microfibres α par rapport à l’axe
de la cellule : (a) spirale en Z, (b) spirale en S. . . . . . . . . . . . . . 56
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
2.3 Représentation schématique de la paroi végétale et ses couches [1]. 56

2.4 Représentation schématique des différentes sous-couches consti-
tuant la paroi végétale. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56
2.5 Ponts hydrogènes intramoléculaires entre deux macromolécules ad-
jacentes de cellulose . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59
3.1 Plante produisant le sisal, cordage fait de fibres de sisal . . . . . . . 71

3.2 Plante produisant les fibres RC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
3.3 Anatomie d’une racine aérienne sèche du RC, suivant une section
droite . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 74
3.4 Fibres de RC extraites par rouissage à l’eau . . . . . . . . . . . . . . 76
3.5 Micrographie SEM des fibres de sisal. . . . . . . . . . . . . . . . . . 76
3.6 Surface latérale du sisal en SEM. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
3.7 Micrographie SEM de la couche extérieure des feuilles de la foliole
de Raphia . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
3.8 Micrographie SEM de la microstructure de la fibre RC . . . . . . . . 78
3.9 Forme extérieure de la section droite du RC . . . . . . . . . . . . . . 79
3.10 Trois parois adjacentes et leurs couches observées en TEM. . . . . . 82
3.11 Couches constitutives de la paroi en stratification symétrique. . . . 82
3.12 Paroi secondaire avec une couche verruqueuse supplémentaire . . 82
3.13 Agglomérat de cellules unitaires au voisinage du canal central. . . 82
3.14 Micrographie TEM : une cellule C3 à l’intersection de trois adjacentes. 83
3.15 Formes polygonales variées des cellules : de 3 à 6 cotés. . . . . . . . 83
3.16 Micrographies MP faisant apparaître l’angle des microfibrilles du RC 84
3.17 Micrographies SEM faisant apparaître l’angle des microfibrilles du
RC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84
-7-
3.18 Schéma de principe de la détermination de l’angle MFA(X2 ) par la
technique SAXS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85
3.19 Courbe σ − (contrainte-déformation) des fibres RC . . . . . . . . . 87
3.20 Courbe σ − (contrainte-déformation) des fibres de sisal . . . . . . 87
3.21 Vérification de la weibullité des données des résistances du RC . . 89
3.22 Courbe d’ajustement à la distribution de Weibull des résistances
du RC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89
3.23 Vérification de la weibullité des modules d’Young du RC . . . . . . 89
3.24 Vérification de la normalité des diamètres du RC . . . . . . . . . . . 89
3.25 Évolution de la résistance en fonction du diamètre . . . . . . . . . . 90
3.26 Distribution des diamètres de la fibre RC . . . . . . . . . . . . . . . 90
4.1 Mats de fibres végétales utilisés dans ce projet . . . . . . . . . . . . 95

4.2 Mats de fibres de verre dans le commerce . . . . . . . . . . . . . . . 96
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
4.3 Dimensions des éprouvettes selon la norme NF EN ISO 527-4 . . . 96

4.4 Echantillon d’éprouvettes testées . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96
4.5 Machine utilisée pour les essais de traction . . . . . . . . . . . . . . 97
4.6 Module d’Young d’une plaque composite renforcée de fibres de sisal100
4.7 Coefficient de Poisson d’une plaque composite renforcée de fibres
de sisal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 100
4.8 Influence de la concentration de soude sur le module d’Young . . . 101
4.9 Influence de la concentration de soude sur le coefficient de Poisson 101
4.10 Axes principaux (1, 2, 3) et axes de référence (x, y, z) du stratifié
unidirectionnel. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 103
4.11 Essai de traction d’une éprouvette en résine pure. . . . . . . . . . . 105
4.12 Enroulement des fibres sur les supports en verre. . . . . . . . . . . . 106
4.13 Schéma du principe de mise sous vide des plaques à imprégner. . . 107
4.14 Mise sous vide : étape 1. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 107
4.21 Préparation des éprouvettes unidirectionnelles. . . . . . . . . . . . . 109
4.22 Evolution du module d’Young Exx du matériau Si/Époxyde en
fonction de l’angle θ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
4.23 Evolution du module d’Young Exx du matériau RC/Époxyde en
fonction de l’angle θ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110
-8-
5.1 Compression d’un mat de fibres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 135
5.2 Symétrie orthotropique matérielle en coordonnées cylindriques . . 137
6.1 Les différents niveaux d’échelles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149

6.2 Organisation géométrique des macromolécules dans la microfibre . 150
6.3 Organisation géométrique des macromolécules de la microfibre adop-
tée dans ce projet . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 150
6.4 Géométrie de la fibre et des cellules unitaires utilisée dans le mo-
dèle EF . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153
6.5 Représentation de la double paroi du modèle géométrique adopté . 154
6.6 Maillage de la fibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 154
6.7 État de contraintes dans la fibre sous chargement axial uz . . . . . . 155
6.8 Sensibilité du module d’Young à l’angle des microfibrilles . . . . . 156
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A.1 Procédure de traitement statistique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164
-9-
Liste des tableaux
1.1 Disponibilité de certaines fibres naturelles comparée aux fibres de

verre [2], [3] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
1.2 Propriétés mécaniques des composites lin/polymères biodégradables
à 50% du taux de fibres [4] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
2.1 Composants chimiques (et leur teneur) de certaines fibres végé-

tales, natures et fonctions [10] . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
2.2 Rigidités de la cellulose naturelle ([5, 6]) . . . . . . . . . . . . . . . . 60
2.3 Rigidités de l’hémicellulose ([5, 7]) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61
2.4 Rigidités de la lignine à 60% d’hygrométrie ([7]) . . . . . . . . . . . 63
2.5 Propriétés mécaniques des fibres naturelles comparées aux renforts
de synthèse traditionnels . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64
2.6 Paramètres structuraux de certaines fibres naturelles [8] . . . . . . . 65
3.1 Caractéristiques morphologiques du RC . . . . . . . . . . . . . . . . 79

3.2 Masses volumiques des fibres de Sisal et RC : pycnomètre-toluène . 80
3.3 Compositions chimiques des fibres de raphia, RC et sisal . . . . . . 81
3.4 Dimensions transversales de la paroi du RC . . . . . . . . . . . . . . 82
3.5 Mesures de l’angle des microfibrilles (MFA) de cellulose du RC . . 86
3.6 Résistances à rupture et modules d’Young des spécimens de RC
testés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88
3.7 Caractéristiques de la fibre RC comparées à celles d’autres fibres . . 91
4.1 Propriétés des constituants . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

4.2 Caractéristiques comparées des composites mat RC/Époxyde et
Si/Époxyde . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99
4.3 Constantes élastiques obtenues expérimentalement et par la théorie 100
4.4 Données d’essais d’éprouvettes d’époxyde . . . . . . . . . . . . . . 104
4.5 Données d’essais de traction des spécimens composites RC/Époxyde109
4.6 Données d’essais de traction des éprouvettes composites Sisal/Époxyde110
-10-
5.1 Correspondance entre l’équation de Halpin-Tsai (5.53) et les pré-
dictions autocohérentes d’Hermans [9] et de Kerner [10]. . . . . . . 131
5.2 Valeurs empiriques du paramètre ξ de l’équation de Halpin-Tsai. . 131
5.3 Constantes élastiques des fibres par approche théorique . . . . . . . 144
5.4 Constantes élastiques des fibres par approche théorique . . . . . . . 146
6.1 Fractions volumiques des constituants chimiques et épaisseurs des

couches de la paroi . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151
6.2 Rigidités élastiques de la couche S2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151
6.3 Rigidités élastiques de la couche M/2+P+S1 . . . . . . . . . . . . . . 152
6.4 Rigidités élastiques de la couche S3 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 152
6.5 Angles des microfibrilles des couches pariétales utilisés dans ce projet152
6.6 Rigidités élastiques de la fibre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 155
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-11-
Remerciements
Les travaux de cette thèse de doctorat ont été menés au dans le cadre d’une
convention de cotutelle entre l’Université Blaise Pascal (UBP) - Clermont II et
l’Université de Yaoundé I (UYI). Je suis reconnaissant à ces deux établissements
de m’avoir ouvert leurs portes pour mener paisiblement et sereinement mes acti-
vités de recherche. Plus précisément, Je tiens à exprimer ma gratitude au Labora-
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toire de Mécanique et Ingénieries (LaMI) de l’UBP-IFMA pour son fidèle soutien

logistique durant tous mes séjours en France.
Je saisis également cette opportunité pour dire ma gratitude au Service de
Coopération et de l’Action Culturelle (SCAC) de l’Ambassade de France au Ca-
meroun pour la part importante qu’elle a prise au financement de ce programme
de recherche.
Une part importante du travail expérimental de cette thèse n’aurait pas été
possible sans la collaboration avec des chercheurs de divers autres laboratoires. Je
pense à Brigitte Martinie Gaillarde (CHU et INRA, Theix), Jacques Lepetit (INRA,
Theix), Lionel Jouve (LBP, Clermont-Ferrand, France).
Mes sincères et profonds remerciements vont tout particulièrement à mes Di-
recteur et Co-directeur de thèse Messieurs A. Beakou et J. Atangana Ateba qui
par leur collaboration ont permis l’existence de ce projet franco-camerounais.
Je remercie le Pr. Alexis Beakou pour son accueil à l’Institut Français de Mé-
canique Avancée (IFMA) depuis mon année de Diplôme d’études Approfondies
(DEA), pour sa patience, pour son soutien constant et la confiance qu’il m’a té-
moigné. Je le remercie de m’avoir apporté toute son expérience, ses compétences
et ses qualités humaines sans lesquelles ce travail n’aurait pas pu aboutir. Je lui
suis reconnaissant de m’avoir enseigné de nouvelles méthodes de travail et une
autre vision de la recherche. Je suis très sensible à l’attention qu’il a manifesté tant
pour ce travail que pour l’équilibre de la vie de son étudiant.
Il n’y a eu qu’une soutenance de la thèse, à l’IFMA, et je remercie ceux qui
ont été présents ce jour, tout particulièrement l’ensemble des membres du jury,
MM Jean Louis Robert, Louis Ayina Ohandja, Christophe Baley, Timoléon Crépin
Kofane, pour l’honneur qu’ils m’ont fait en acceptant de donner une partie de
-12-
leur précieux temps en tant qu’examinateurs et d’avoir ainsi partagé une partie
de leur savoir.
Je souhaite également exprimer ma reconnaissance à l’ensemble des personnes
du Laboratoire de Mécanique et Ingénieries notamment tous les thésards pour le
précieux environnement intellectuel et multiculturel qu’ils ont su nous offrir. Je
pense en particulier à Arnaud Alzina, Rabia Khelif, Kashif Syed, François Dehee-
ger, Pascale Gouinaud.
Enfin je tiens à exprimer tout mon amour et ma gratitude à mon épouse Jude et
à nos enfants qui ont eu le courage et la gentillesse de me laisser partir si souvent.
Sans leur fidélité et leur confiance, ce travail n’aurait certainement pas abouti.
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-13-
Résumé
L’utilisation sans cesse croissante des composites renforcés de fibres naturelles

(NFRCs) dans des domaines comme l’automobile, le bâtiment et très bientôt l’aé-
ronautique, pose inéluctablement la question de la fiabilité des constructions qui
en sont faites. Pour l’ingénieur, cette fiabilité doit être garantie au moment de la
conception, par une bonne connaissance des propriétés du matériau dont il se
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sert. Pour les composites en l’occurrence, il nécessaire de connaître les propriétés

mécaniques de leurs constituants fibres et matrice.
L’objectif principal poursuivi au cours de cette thèse était de développer une
méthodologie de modélisation et de caractérisation de l’anisotropie élastique des
fibres végétales. L’étude menée est de type multi-échelles, combinant expérimen-
tation et modélisations analytique et numérique pour déterminer les constantes
élastiques des fibres. Ceci a permis de prendre en compte la structure hiérar-
chique responsable des caractéristiques globales de la fibre.
Le travail expérimental, en particulier, s’est focalisé d’une part, sur la carac-
térisation morphologique et physico-chimique d’une nouvelle fibre végétale le
Rhecktophyllum camerunense (RC) et d’autre part, sur la mise en oeuvre et carac-
térisation des composites unidirectionnels Sisal/Epoxyde et RC/Epoxyde. Des
données fournis par des essais de traction ont été intégrés dans un modèle micro-
mécanique avéré afin d’estimer complètement les propriétés élastiques des fibres
végétales. Les fibres de Sisal et de RC utilisées ont exhibées une forte anisotropie
élastique.
Enfin par le moyen d’une modélisation par éléments finis coques 2D d’une
fibre RC de section droite idéalisée ou non, des simulations numériques des pro-
priétés de cette fibre ont été faites. Les résultats de la simulation de la rigidité
longitudinale du RC s’accordent dans une bonne mesure avec ceux obtenus ex-
périmentalement et établissent par ailleurs que les modes de déformation obser-
vés sont dépendants de l’angle des microfibrilles de la couche secondaire S2 de la
paroi.
MOTS CLÉS : A. Fibres végétales ; B. Microscopie en transmission ; C. Com-
posites ; D. Anisotropie élastique ; E. Angle de la microfibre ; F. modélisation ;
-14-
Abstract
This thesis is concerned with the characterization of the elastic anisotropy of

plant fibres used in reinforcing composite materials. A good knowledge of the
properties of composites reinforced with these fibres is essential for safe design
of the related structures.
In this work, experimentation, numerical modelling and analytical Modelling
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were thoroughly combined to optimize the determination of sisal and Rheckto-

phyllum Camerunense (RC) fibre properties. Two approches were followed to
this end. Plant fibres are hierarchically organized in a way that their macroscopic
properties emerge from their micro- and nanostructural level. Hence, microme-
chanical investigations, focusing on the mechanical design of the fibre cell walls,
were carried out to implement a multiscale approach to numerically derive the
RC fibre elastic constants.
The experimental work, included amongst others, the manufacturing and cha-
racterization of unidirectionnal Sisal/Epoxy and RC/Epoxy composites. Tensile
tests were further performed to measure the axial and off-axes Young’s modu-
lus. The results were finally inserted in a micromechanical model based on the
composite cylinders assembly to predict the fibres’ elastic constants. Sisal and RC
fibres used herein exhibited a high degree of elastic anisotropy.
KEYWORDS : A. Plant fibres, B. Modelling, C. Elastic anisotropy D. Transmis-
sion Microscopy. E. Composites, F. Microfibril Angle
-15-
Introduction Générale
L’utilisation de fibres végétales (bois, lin, chanvre) comme éléments de renfort

dans les matériaux polymères, thermoplastiques ou thermodurcissables, en rem-
placement des fibres de verre, est un concept déjà industrialisé et commercialisé.
On trouve ces composites dans les meubles de jardin, les bardages, les plinthes et
huisseries, les pièces d’habillage intérieur d’automobiles de toutes marques. Une
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partie du compartiment de roue de secours de la Mercedes classe A est consti-

tuée d’un composite mélangeant polypropylène et fibres d’abacca, une espèce de
bananier. L’idée de remplacer les fibres de synthèse, comme les fibres de verre,
le renfort dominant sur le marché, n’est pas nouvelle. Mais dans un contexte dit
de développement durable où le recours à des ressources renouvelables est encou-
ragé, ce remplacement est désormais considéré comme une voie sérieuse et pro-
metteuse. De plus, si ces ressources d’origine naturelle séduisent l’industrie des
composites et les chercheurs aujourd’hui, c’est aussi à cause de leur abondante
variété (donc disponibilité), leur légèreté et leur souplesse (par rapport aux fibres
de verre). On trouve en effet des fibres végétales de toutes sortes dans diverses
parties de la planète, et le fait que certaines d’entre elles font déjà l’objet d’une
agriculture commerciale est en soi un atout majeur pour ces matériaux.
Certains pays en développement comme l’Inde ont une longue tradition dans
l’utilisation des fibres naturelles dans la résine polyester pour la fabrication de
conduites, de panneaux ou de profilés pultrudés. D’autres comme le Brésil, le
Mexique, la Tanzanie ou les Philippines ont lancé de vastes programmes de re-
cherche sur les fibres naturelles telles que le coton, le chanvre, le kapok, le lin, la
feuille d’ananas, le bambou, la canne à sucre, les fibres de noix de coco. Parmi les
diverses sources fibreuses rencontrées (ou cultivées) dans les pays développés, le
chanvre et le lin sont particulièrement utilisés grâce aux propriétés mécaniques de
ces fibres longues, mais aussi grâce aux qualités agronomiques de leurs plantes.
Ces fibres ont en outre une très large et longue utilisation dans le textile.
Avec l’utilisation particulière des composites renforcés de fibres naturelles
(NFRCs) dans des domaines comme l’automobile, le bâtiment et très bientôt l’aé-
ronautique, se posent inévitablement la question de la sécurisation des construc-
-16-
tions ou des structures qui en sont faites. Pour l’ingénieur, cette sécurisation se
fait au moment de la conception par une bonne connaissance des caractéristiques
du matériau dont il se sert. Et pour connaître les caractéristiques mécaniques des
structures en matériaux composites, il est nécessaire de connaître les propriétés
de leurs constituants, fibres et matrice. A première vue, la conception de pièces en
NFRCs découle de l’expérience acquise durant des siècles d’application et obéit
aux approches habituelles des composites avec renforts synthétiques. Cette riche
expérience est heureusement soutenue par des recherches scientifiques plus sys-
tématiques depuis le début du siècle dernier.
Toutefois, les propriétés mécaniques des fibres naturelles d’origine végétale
varient considérablement tant au sein de la même espèce que d’une espèce à
l’autre. La variation d’humidité par exemple conduit au rétrécissement ou au
gonflement et modifie les propriétés mécaniques [6]. De même, leurs propriétés
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thermiques sont de loin très différentes de celles des fibres de synthèse. Divers
travaux de recherches indiquent par ailleurs que les fibres végétales exhibent un
comportement anisotrope très complexe [11, 12]. Cette anisotropie doit par consé-
quent être prise en compte si l’on veut réaliser une conception fiable. L’étude de
cette anisotropie dans le contexte actuel des NFRCs n’a été l’objet que de quelques
rares travaux scientifiques. Cette thèse aborde cette problématique, notamment la
caractérisation de l’anisotropie élastique de ces matériaux.
La volonté de cerner et de maîtriser la conception des structures et donc l’en-
semble des technologies liées aux NFRCs passe nécessairement par une approche
interdisciplinaire. Une étroite collaboration entre les disciplines scientifiques telles
que la botanique, la chimie, la biochimie, la biologie des structures moléculaires,
la génétique des plantes, la physique et la mécanique permet à chacune d’entre
elles d’apporter une contribution constructive et complémentaire ; ceci afin de
faire évoluer ces technologies aux différentes phases de traitement, de la fibre
végétale au composite.
Les fibres végétales, on le sait, doivent résister aux sollicitations de toutes
sortes lorsqu’elles sont encore associées aux plantes qui les contiennent. Elles sont
en effet sollicitées lorsqu’il s’agit de supporter le poids de la plante ou lorsqu’il
s’agit de résister aux tempêtes et aux ouragans si courants dans leur environne-
ment. Les propriétés des structures que sont ces fibres végétales à maturité sont
le résultat de processus physico-chimico-mécanique très complexes qui se pro-
duisent dans les parois végétales. Au fur et à mesure que la plante de développe,
les propriétés mécaniques de ses parois évoluent pour vaincre les difficultés ren-
contrées au cours de sa croissance. La manière dont les propriétés des fibres sont
liées à celles des parois est intéressante à différents points de vue. On peut en ef-
fet les considérer comme des structures efficaces utilisant les caractéristiques des
-17-
constituants nanométriques pour résister aux sollicitations, et s’en inspirer dans
différentes techniques de l’ingénierie. Le fait que la paroi végétale soit active du-
rant la construction de la fibre est notable. Les deux aspects que sont la construc-
tion et l’adaptabilité de la paroi durant la croissance sont en passe d’être élucidés
par la recherche en biologie cellulaire. La modélisation mathématique de la mé-
canique cellulaire des fibres pourrait quant à elle contribuer au débat relatif au
rôle de la structure sur leur comportement thermo-mécanique. Du point de vue
mécanique, la fibre végétale peut être modélisée à différents niveaux d’échelle,
l’objectif étant de quantifier l’apport des polymères naturels qui la composent sur
ses propriétés mécaniques.
L’objectif principal de cette thèse est de développer une méthodologie de mo-
délisation et de caractérisation de l’anisotropie élastique des fibres végétales. L’étude
sera de type multi-échelles pour prendre en compte la structure hiérarchique res-
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ponsable des caractéristiques globales de la fibre. Il est évident que la connais-

sance élaborée sur la caractérisation des fibres devrait permettre une meilleure
mise en œuvre des composites NFRCs.
Ce mémoire qui résume l’ensemble des travaux menés au cours de ce projet
est organisé en trois grandes parties.
La première partie fait l’état de l’art sur les NFRCs ainsi que des fibres végé-
tales dont ils sont constitués. Plus spécifiquement, le chapitre 1 est exclusivement
consacré aux composites. Ce chapitre traite entre autres des solutions techniques
employées pour créer une bonne adhésion de la fibre végétale à la matrice poly-
mère et indique les résultats obtenus à la suite de ces traitements. Le chapitre 2
donne une meilleure connaissance de la fibre végétale, en abordant la question de
sa séparation de la plante source, de sa structure, sa composition chimique et son
comportement mécanique.
Dans la deuxième partie réservée aux travaux expérimentaux menés dans ce
projet, le chapitre 3 est consacré à l’étude détaillée d’une nouvelle fibre végétale,
le Rhecktophyllum Camerunense (RC) qui fait l’objet principal de la caractéri-
sation physico-chimique. Elle est cependant étudiée en parallèle avec la fibre de
sisal, plus connue maintenant dans la littérature des NFRCs, pour besoin de com-
paraison. Le chapitre 4 est consacré à la mise en œuvre et la caractérisation des
composites devant permettre l’application de l’approche macro-micro pour ca-
ractériser les fibres végétales étudiées dans ce travail.
Enfin, une troisième partie aborde les questions de modélisations. Dans un
premier temps, nous nous attardons au chapitre 5 sur les modèles analytiques
qui sont proposés dans la plupart des études sur les composites à renforts. Ces
modèles sont ensuite utilisés dans le cadre d’une méthode inverse d’identifica-
tion pour la caractérisation de l’anisotropie des fibres végétales. Enfin, le chapitre
-18-
6 développe une modélisation multi-échelles du comportement élastique de la
fibre végétale. Le changement d’échelle de la microfibre à la paroi cellulaire uti-
lise les formules d’homogénéisation tandis qu’un modèle numérique utilisant les
éléments finis multicouches permet de simuler le comportement élastique de la
fibre.
Le mémoire s’achève par l’annonce des principaux résultats obtenus au cours
de ce projet et évoque des voies susceptibles d’être suivies pour affiner la connais-
sance et le développement des NFRCs, et des fibres végétales.
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-19-
Première partie
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Fibres naturelles et composites :

état de l’art
-20-
Chapitre 1
Les composites renforcés de fibres

naturelles
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1.1 Introduction
Les fibres naturelles peuvent être classifiées en fonction de leurs origines ani-
males, végétales ou minérales comme le montre le diagramme de la figure 1.1.
Dans la suite de ce texte, l’expression "fibres naturelles" doit être comprise comme
fibres d’origine végétale. Les fibres végétales sont maintenant plus souvent utili-
sées comme renforts des polymères organiques (communément appelés les "plas-
tiques") et peuvent elles-mêmes être classifiées en fonction de la partie de la plante
d’où elles sont extraites. Les fibres les plus utilisées sont : le lin, le chanvre, le jute,
le ramie (pour les plantes monocotylédones) et le sisal, le henequen, le coco (pour
les fibres dures).
Les fibres végétales sont traditionnellement utilisées dans le secteur du textile
pour l’habillement, dans l’industrie du papier, dans l’agriculture pour le paillage
des cultures, dans l’emballage pour la sacherie, et dans l’ameublement pour le
rembourrage des matelas et des meubles. Des applications des fibres végétales
existent également dans le secteur des filtres et absorbants, dans l’isolation avec
les tissus ou panneaux de particules agglomérées. Une application particulière,
celle des géotextiles1 dans le génie civil mérite d’être soulignée car elle allie les
propriétés de renforcement et de biodégradabilité des fibres.
1
Les géotextiles sont utilisés dans divers domaines, notamment pour le renforcement des rem-
blais, afin d’empêcher l’érosion des structures d’aménagement paysager. La biodégradation na-
turelle des fibres ligno-cellulosiques peut être considérée comme un avantage important dans les
applications temporaires de génie civil. Toutefois, la durée de vie fonctionnelle d’un géotextile
devrait être suffisante, dans les conditions d’application, pour offrir le niveau de protection voulu
contre l’érosion, tant que la construction a besoin d’être stabilisée.
-21-
L’utilisation industrielle des fibres a commencé au début du XXè siècle avec la
fabrication de sièges d’avion, de réservoirs de carburant ou autres boîtiers élec-
troniques à partir des fibres végétales renforçant une résine polymère [4]. Avec
l’avènement des fibres synthétiques moins sensibles à la température et à l’humi-
dité, les fibres naturelles ont quasiment été abandonnées dans l’industrie. Aujour-
d’hui, le souci de dégager une image plus écologique et de réaliser des gains de
masse et d’énergie conduit à un renouveau de l’utilisation des fibres naturelles.
Ce sont les constructeurs automobiles qui se sont engagés les premiers mais le
marché potentiel s’étend aux autres secteurs des transports, aux loisirs et bâti-
ments. Toutefois, les verrous techniques qui ont conduit à leur abandon doivent
sauter afin d’améliorer la compétitivité des fibres naturelles.
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-22-
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
F IG . 1.1: Classification des fibres naturelles selon DIN 60 001, 1990
-23-
1.2 Utilisation des fibres végétales : avantages et in-
convénients
Outre l’avantage direct de réduire l’impact négatif sur l’environnement au
stade de la fabrication, un composite renforcé par des fibres naturelles peut éga-
lement contribuer au respect de l’environnement grâce à son poids inférieur et
à la consommation réduite de carburant des véhicules de transport qui en ré-
sulte. Si la teneur en fibres des composites à base de fibres naturelles est élevée en
vue d’obtenir une qualité équivalente aux composites à base de fibres de verre,
la quantité de polymères synthétiques peut de ce fait être réduite. L’étude com-
parative du cycle de vie d’une pièce pour véhicule automobile en résine époxyde
renforcée par des fibres de chanvre, et d’une pièce réalisée à partir de polystyrène-
butadiène-acrylonitrile (ABS) selon différentes méthodes, a révélé que non seule-
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ment la pièce renforcée aux fibres de chanvre présentait un avantage du point

de vue de l’environnement durant la phase de production, mais que le poids ré-
duit grâce à l’application de la pièce à base de fibres de chanvre permettait une
économie d’énergie intéressante, avec des avantages additionnels pour l’environ-
nement au cours de la phase d’utilisation.
Il existe une grande diversité de fibres naturelles. Toutes devraient être étu-
diées en vue de leur utilisation comme renforts des plastiques, afin de tirer profit
des atouts particuliers qu’offrent chacune d’elles et pas seulement dans le but de
promouvoir une plante plutôt qu’une autre. A moins qu’une fibre ne possède des
avantages particuliers sur le marché, elle devrait être remplacée par toute autre
ayant l’avantage du marché. Cet avantage du marché peut être basé sur des cri-
tères tels que la disponibilité, le prix, ou la performance. Ce ne sont en effet pas
les désirs qui déterminent le marché ! Les producteurs et les fabricants utilisant
les fibres naturelles se doivent d’explorer les intérêts communs et là où cela est
possible, préparer une stratégie de création d’industrie de développement et de
la promotion des fibres végétales. De plus, pour différentes applications, ces ma-
tériaux doivent être spécialement traités par rapport :
à l’homogénéité des propriétés des fibres
au degré de miniaturisation et le dégommage
au degré de polymérisation et de cristallinité
à la bonne adhésion fibre/matrice
à la résistance à la pénétration de l’humidité
au comportement au feu.
De nos jours, la disponibilité des fibres naturelles ne peut être assurée que partiel-
lement (voir le tableau 1.1). Les fibres naturelles offrent de meilleures résistances,
-24-
Fibres prix/kg(US$) Productionx1000 (t/an)
(mat/fabric)
Jute 0,35(1,5/0,9-2) 2000
verre E 1,3(1,7/3,8) 1200
Lin 1,5(2/4) 2100
chanvre 0,6-1,8(2/4)
Sisal 0,9-1 500
Abaca 1,5-2,5(-) 100
Ramie 1,5-2,5(-)
Coco 0,25-0,5(-) 584
TAB . 1.1: Disponibilité de certaines fibres naturelles comparée aux fibres de verre [2], [3]
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mais sont encore plus coûteuses que les fibres de verre2 . Le prix de vente de ces
fibres dépend beaucoup du travail nécessaire pour l’extraction et la préparation
ou le prétraitement des fibres, par exemple, leur mise à dimension finale avec un
agent de couplage et autres surfactants qui sont du reste bien connus pour les
fibres de verre. Dans certaines applications où l’on utilise des fibres de verre, les
fibres naturelles doivent être prétraitées de la même façon que les premières. Elles
offrent néanmoins des avantages certains par rapport aux fibres de verre :
elles ont une faible densité,
elles sont non abrasives par rapport aux fibres de verre, ce qui leur confère
des avantages notamment quant à la longévité de l’outillage,
elles possèdent des propriétés spécifiques élevées,
elles sont facilement recyclables,
elles sont moins fragiles que les fibres synthétiques et donc faciles à mettre
en œuvre surtout pour les grandes courbures,
elles sont biodégradables,
elles se présentent sous forme d’une large gamme de variétés disponibles et
renouvelables à travers le monde,
elles peuvent générer des emplois dans le monde rural par l’augmentation
des fermes non vivrières,
elles se caractérisent par une faible consommation d’énergie,
elles ont un coût de revient limité,
2
Les fibres de verre constituent presque la totalité des fibres de renforcement utilisées en Eu-
rope (environ 600 000 tonnes par année), mais les fibres naturelles progressent de façon notable
en tant que remplacement viable sur plusieurs marchés. En 1999, près de 22 400 tonnes de fibres
naturelles ont été utilisées dans les composites pour automobiles en Union Européenne (UE), où
le principal marché (70 %) était l’Allemagne.
-25-
les composites renforcés de fibres naturelles ont été incinérées. Leur émis-
sion de CO2 est faible et neutre par rapport à la quantité émise pendant leur
croissance.
enfin, les composites à matrice biodégradable (amidon modifié par exemple)
sont les matériaux les plus environnementalement propres. Ils peuvent en-
suite être transformés en compost à la fin de leur cycle de vie.
Cependant, les propriétés mécaniques globales de ces matériaux sont encore
inférieures à celles des plastiques renforcés de fibres de verre. Un compro-
mis est donc nécessaire entre leur performance en service et leur biodégra-
dabilité.
1.3 Approvisionnement en fibres

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Au cours des dernières années, les prix des fibres naturelles n’ont pas été
stables et particulièrement pour les fibres de lin généralement produites dans les
pays d’Europe (France, Belgique...). La Tanzanie et le Brésil sont les plus grands
producteurs de sisal. Le henequen (une variété de la famille des agaves dont fait
partie le sisal) est produit au Mexique, le chanvre de Manille aux Philippines. Les
plus grands producteurs de jute sont l’Inde, la Chine et le Bangladesh.
La disponibilité de telles fibres ayant de meilleures qualités et propriétés mé-
caniques est l’un des prérequis pour une exploitation satisfaisante comme ma-
tériaux des sciences de l’ingénieur. Toute pénurie de ces dernières en serait une
limitation majeure.
En effet dans tout processus commercial, il est important d’assurer un appro-
visionnement à long terme des ressources commercialisées. Afin de permettre un
approvisionnement continu des fibres naturelles, une gestion anticipée des terres
productrices doit être menée avec pour objectif entre autres une agriculture viable
(voire durable) et la promotion des écosystèmes sains. La gestion d’écosystèmes
n’est pas un euphémisme (pour la préservation de l’environnement) impliquant
une négligence bénigne. Une agriculture viable dénote en effet d’un équilibre
entre la conservation et l’utilisation des terres agricoles pour servir autant les in-
térêts sociaux qu’économiques, d’un point de vue local, national et mondial. Une
agriculture viable ne signifie pas simplement l’exploitation du sol, mais mieux,
elle vise à satisfaire les besoins de la génération présente sans compromettre les
chances des générations futures de satisfaire les leurs. Elle implique dans le cas
qui nous concerne, une production continue des fibres naturelles, la possibilité de
recours aux terres multiples et la préservation de l’écosystème.
-26-
1.4 Préparation des fibres au renforcement
La qualité de l’interface fibre-matrice est très déterminante pour l’utilisation
des fibres naturelles comme renforts dans les plastiques. Diverses méthodes phy-
siques et chimiques peuvent être employées pour optimiser l’adhérence fibre-
matrice. Ces méthodes sont diversement efficaces.
1.4.1 Méthodes physiques

Les fibres de renfort peuvent subir des traitements physiques ou chimiques.
Les méthodes physiques telles que l’étirage en gros, le calandrage, le traitement
thermique et la fabrication des fils hybrides ne modifient pas la composition chi-
mique des fibres. Elles ont plutôt un effet sur la structure physique de la surface
modifiant par là les liaisons mécaniques des fibres dans des matrices polymères.
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La décharge électrique (Corona, plasma froid) est une autre méthode de trai-
tement physique. Le traitement Corona est l’une des méthodes les plus inté-
ressantes pour l’oxydation et l’activation de la surface. Cette technique modifie
l’énergie de surface des fibres cellulosiques [13] et, dans le cas du bois, l’activa-
tion accroît le nombre de groupements aldéhydes [14].
Les effets similaires peuvent être obtenus par le traitement au plasma froid.
Dépendamment de la nature et du type de gaz utilisé, diverses modifications des
surfaces peuvent être obtenues. La réticulation de la surface peut être introduite,
l’énergie de surface peut être réduite ou augmentée, les radicaux et groupements
réactifs peuvent être générés.
Les méthodes par décharge électrique sont reconnues efficaces pour des sub-
strats de polymères non actifs comme le polystyrène, le polyéthylène, le polypro-
pylène, etc. Ces méthodes sont utilisées avec succès sur des fibres cellulosiques
pour réduire la viscosité à l’état fondu des composites cellulose/polyéthylène [15]
et pour améliorer les propriétés mécaniques des composites cellulose/polyéthylène.
1.4.2 Méthodes chimiques

Les fibres cellulosiques fortement polaires et hydrophiles sont incompatibles
avec les matrices polymères non polaires et hydrophobes. Cependant, lorsque
deux matériaux sont incompatibles il est souvent possible de les compatibiliser
par l’introduction d’un troisième matériau ayant des propriétés intermédiaires
aux deux autres. Il existe pour cela divers mécanismes de couplage dans les ma-
tériaux :
-27-
agents de couplage des couches limites faibles : ils éliminent les couches
limites faibles,
agents de couplage par déformation des couches : ils produisent une couche
rugueuse flexible,
agents de couplage par inhibition des couches : ils développent une région
fortement réticulée à l’interphase avec un module intermédiaire entre celui
de la substance et celui du polymère,
agents de mouillage : ils améliorent le mouillage entre le polymère et la
substance (facteur critique de la tension de surface),
agents de couplage par liaisons chimiques : ils forment des liaisons de co-
valence avec les deux matériaux,
agents de couplage acido-basique : ils détruisent l’acidité de la surface du
substrat.
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Le développement d’une théorie établie sur les mécanismes de liaison par

agents de couplage dans les composites est un problème complexe. La principale
théorie en elle même est insuffisante à ce sujet. Ainsi la prise en compte d’autres
concepts incluant la morphologie de l’interphase, les réactions acido-basiques à
l’interface, l’énergie de surface et le phénomène de mouillage est nécessaire.
Une ancienne méthode de traitement physique des fibres cellulosiques est le
mercerisage. Elle est largement utilisée sur les textiles en coton. Le mercerisage est
une méthode de traitement à l’alcali des fibres cellulosiques. Elle dépend du type
et de la concentration de la solution alcaline, sa température, le type de traite-
ment, la résistance du matériau ainsi que des additifs. De nos jours, le recours
au mercerisage pour le traitement des fibres naturelles est toujours en vogue.
Dans les conditions optimales de mercerisage, on améliore le propriétés de trac-
tion [16, 17, 18] et les caractéristiques d’absorption qui sont importantes.
L’énergie de surface des fibres naturelles est intimement liée à leur hydrophi-
lie. Quelques travaux de recherches se sont penchés sur des méthodes permet-
tant de réduire l’hydrophilie. Par exemple la modification des fibres de bois par
l’acide stéarique [19] les rend hydrophobes et améliore leur dispersion dans du
polypropylène. De même, le traitement des fibres de jute avec du polyacétate de
vinyle améliore les propriétés mécaniques [20] et la résistance à la pénétration de
l’humidité.
Les agents de couplage au silane confèrent des propriétés hydrophiles à l’in-
terface, plus particulièrement, lorsque les silanes amino fonctionnels tels que les
silanes époxydes à l’uréthane sont utilisés comme amorçeurs pour les polymères
réactifs. L’amorceur a pour rôle de fournir plus de fonctionnalité amine permet-
tant une plus grande réactivité avec la résine à l’interphase. Les amines qui ne
réagiraient pas sont hydrophiles et par conséquent responsables de la faible ré-
-28-
sistance à l’eau des liens. Un moyen plus pratique d’utilisation des silanes hydro-
philes est de les mélanger aux silanes hydrophobes tels que le phényl triméthoxy-
silane. Les amorceurs siloxanes mélangés ont eux aussi une meilleure stabilité
thermique, laquelle est typique pour les silicones aromatiques [21].
1.4.3 Imprégnation des fibres

Une meilleure association des fibres et de la matrice est obtenue par imprégna-
tion des fibres de renfort par des matrices polymères compatibles avec la fibre. A
cet effet, des solutions polymères ou agents dispersants de faible viscosité sont
utilisés. Pour un certain nombre de polymères intéressants, le déficit de solvants
appropriés limite le recours à l’imprégnation. Lorsque les fibres cellulosiques sont
imprégnées en présence de l’agent dispersant polychlorure de vinyle (PVC) plas-
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tifié par du butylbenzylphtalate, une excellente répartition peut être réalisée dans
du polystyrène (PS) et le PVC [22].
1.4.4 Couplage chimique

Une autre méthode importante de traitement est le couplage chimique car il
améliore la qualité de l’interface fibre/matrice. La surface de la fibre est traitée
avec un composé chimique servant de pont des liaisons chimiques entre les fibres
et la matrice. Différents types de couplages chimiques sont utilisés, nous en évo-
quons quelques uns ci-dessous.
1.4.4.1 Greffage par copolymérisation
C’est une réaction initiée par les radicaux libres de la molécule de cellulose.
Cette dernière réaction, en effet, est traitée par une solution aqueuse contenant
des ions sélectionnés et est ensuite exposée à une radiation intense d’énergie.
Lorsque la molécule de la cellulose craque, les radicaux se forment. Enfin, les
parties radiculaires de la cellulose sont traitées à l’aide d’une solution appropriée
(compatible avec la matrice polymère), monomère vinyl [18], acrilonitrile [17] mé-
thacrylate de méthyle [23], polystyrène [24] par exemple. Le copolymère résultant
possède des propriétés caractéristiques du polymère greffé et de la cellulose fi-
breuse.
Par exemple, le traitement des fibres cellulosiques avec le copolymère poly-
propylènemaléique anhydre (MAH-PP) chauffé, fournit des liaisons covalentes à
l’interface [25]. Le mécanisme de la réaction peut être subdivisé en deux étapes :
(1) activation du copolymère par chauffage (T'170 ◦ C) avant traitement et (2) es-
térification de la cellulose. Après ce traitement, l’énergie de la surface de la fibre se
-29-
trouve augmentée à un niveau plus proche de l’énergie de surface de la matrice.
On obtient ainsi un bien meilleur mouillage et une forte adhésion fibre/matrice à
l’interface. La chaîne polypropylène (PP) permet une cristallisation segmentée et
un couplage par cohésion entre la fibre modifiée et la matrice PP [25]. Le greffage
par copolymérisation est efficace mais complexe.
1.4.4.2 Couplage par composé chimique contenant des groupements métha-

nols
Les composés chimiques contenant des groupements méthanols (-CH2 OH)

forment des liaisons covalentes stables avec les fibres cellulosiques. Ces compo-
sés sont très connus et d’utilisation courante dans l’industrie textile. Même les
liaisons hydrogènes peuvent être formées au cours de cette réaction [4].
Le traitement de la cellulose par des composés contenant des groupements
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méthanolmélamine avant la mise en forme des composites cellulose/polyester

non saturé (UP) diminue l’absorption d’humidité et accroît la force de mouillage
du plastique renforcé.
1.4.4.3 Couplage à l’aide des isocyanures
Les propriétés mécaniques des composites renforcés de fibres de bois dans

une résine PVC ou PS peuvent être améliorées par traitement à l’isocyanure de ces
fibres [24, 26] ou de la matrice polymère. L’isocyanure polyméthylène-polyphényle
(PMPPIC) à l’état pur ou en solution dans un plastifiant peut être utilisé. Le PMP-
PIC est chimiquement lié à la cellulose par des liaisons covalentes fortes.
Le PMPPIC et le PS contiennent tous deux les anneaux de benzène et leurs
électrons π délocalisés fournissent une interaction forte de sorte qu’il y a adhésion
entre le PMPPIC et le PS [24].
Une comparaison des deux méthodes de traitement, aux silanes (hydrure de
silice) et aux isocyanures montre clairement que la deuxième méthode est plus
efficace que la première. Des résultats identiques sont obtenus lorsque le PMPPIC
est utilisé pour modifier aussi bien les fibres que la matrice polymère.
1.4.4.4 Couplage à l’aide des triazines
Les dérivés du triazine établissent des liaisons avec les fibres cellulosiques.
La baisse d’absorption d’humidité dans les fibres et les composites cellulosiques
traités avec des dérivés du triazine s’explique par [27, 28] :
une diminution du nombre de groupements hydroxiles de la cellulose, les-
quels favorisent une absorption d’humidité,
-30-
une diminution de l’hydrophilie à la surface de la fibre,
une limitation du gonflement des fibres par la création d’un réseau de réti-
culation formé par des liaisons covalentes fibre/matrice.
1.4.4.5 Couplage à l’aide des organo-silanes
Les organo-silanes sont les principaux agents de couplage utilisés pour les
plastiques renforcés de fibres de verre. Ils ont été développés pour coupler, vir-
tuellement, n’importe quelle fibre utilisée comme renfort dans les plastiques. La
plupart des agents de couplage peuvent être représentés par la formule suivante :
R − CH2n − Si OR30
avec : n = 0 − 3, OR0 : groupement alkoxyde hydrolisable

R : groupement fonctionnel organique.
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Le groupement organofonctionnel de l’agent de couplage est responsable de

la réaction avec le polymère. Cette réaction pourrait être une copolymérisation
et/ou la formation d’un réseau interpénétrant. La réaction de durcissement du
substrat de silane traité augmente le mouillage par la résine.
Les silanes alkoxydes subissent l’hydrolyse, la condensation (leurs catalyseurs
sont généralement ceux de condensation) et la formation des liaisons se fait en
présence d’une base ou d’un acide. En plus des réactions des silanols avec les
hydroxydes de la surface de la fibre, la formation des structures polysiloxanes
peut avoir lieu. Comme avec les fibres de verre, les silanes sont utilisés comme
agents de couplage pour les composites cellulosiques. Par exemple le traitement
des fibres de bois avec du méthacrylate améliore la stabilité dimensionnelle du
bois. Cependant une diminution des caractéristiques mécaniques a été observée
après traitement des fibres mercerisées. Avec des aminosilanes [29], l’élaboration
du composite sisal/époxyde a remarquablement amélioré la résistance à l’humi-
dité de ce composite. Ces exemples montrent que les théories sur le traitement
par les silanes peuvent être contradictoires. Des travaux supplémentaires doivent
par conséquent être menés pour cet aspect.
1.4.5 Acétylation des fibres naturelles

L’hydrophilie des fibres naturelles est essentiellement due à la cohésion des
molécules d’hydrogène aux groupements hydroxyles des parois cellulaires. Comme
expliqué plus haut, des composés chimiques peuvent être greffés avec succès aux
groupements hydroxyles des parois cellulaires de la cellulose, de l’hémicellulose
et de la lignine. Une des méthodes pouvant être utilisées à cet effet est l’acétyla-
tion.
-31-
L’acétylation est l’introduction d’un groupement hydroxyle dans des com-
binaisons contenant les groupements OH-, SN-, ou NH2 . Plus précisément, des
combinaisons d’acide acétique (chlorure d’acétyle) sont chauffées en présence
d’un solvant par du benzol ou de l’acide acétique. Dans certains cas, l’acétyla-
tion est accélérée par l’utilisation de catalyseurs. Des groupements hydroxyles,
des parois cellulaires, devant subir une acétylation peuvent être atteints de diffé-
rentes façons. Cependant, sans le recours aux catalyseurs ou solvants appropriés
on ne peut atteindre que les groupements hydroxyles les plus facilement acces-
sibles.
Par cette méthode, des fibres d’aspen, de bambou, de jute... ont pu être trai-
tées. Le remplacement des groupements hydroxyles par des groupements acé-
tyles dans les parois cellulaires permet de réduire l’hydrophilie de ceux-ci. Plus
la teneur en groupements hydroxyles est importante, plus le taux d’humidité à
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l’équilibre diminue [4]. La représentation graphique du taux d’humidité à l’équi-

libre en fonction de la teneur en groupements acétyles est une droite quelle que
soit la fibre utilisée (proportion variable en cellulose, hémicellulose et lignine). Ce
résultat semble indiquer que la réduction d’absorption d’humidité (suite à l’acé-
tylation) est engendrée par un même facteur.
1.4.6 Alcalisation des fibres naturelles

L’effet du mercerisage sur les propriétés mécaniques des fibres de coton a été
profondément étudié. La définition standard de cette technique (proposée par
la norme ASTM D1965) est la suivante : procédé suivant lequel une fibre végé-
tale est soumise à une interaction dans une solution aqueuse d’une base rela-
tivement concentrée, pour provoquer un gonflement important qui induit des
changements dans la structure, les dimensions, la morphologie et les propriétés
mécaniques.
Comme expliqué précédemment, la cellulose est le principal constituant dans
la structure d’une fibre végétale ; mais les constituants non-cellulosiques, c’est-
à-dire la lignine et l’hémicellulose, influencent aussi significativement les pro-
priétés caractéristiques de ces fibres. L’hémicellulose, dont on pense qu’elle est
constituée de xylan, de polyuronide et de hexosan est très sensible à l’action de la
soude caustique, laquelle n’a presqu’aucun effet sur la lignine (ou α−cellulose).
Des travaux portant sur le traitement à l’alcali des fibres de jute par exemple ont
révélé que la dissolution de l’hémicellulose et de la lignine a des effets positifs
sur les caractéristiques de traction des fibres. En effet, lorsque l’hémicellulose est
soustraite de la zone interfibrillaire, celle-ci devient probablement moins dense et
moins rigide, permettant ainsi aux fibrilles de se réorienter facilement suivant la
-32-
direction de la déformation de traction. Lorsqu’ensuite les fibres naturelles sont
étirées, cette réorientation des fibrilles permettrait une meilleure distribution de
la charge, ce qui les rend plus aptes à supporter les contraintes plus élevées. Par
contre, le ramollissement de la matrice interfibrillaire a des effets négatifs sur la
transmission des contraintes entre les fibrilles et par suite sur la capacité de la
fibre à supporter des déformations de traction. Avec la dissolution progressive de
la lignine, la lamelle centrale reliant les cellules les plus éloignées deviendrait de
plus en plus plastique et homogène à cause de l’élimination des micro-pores, et
les cellules les plus éloignées elles-mêmes ne seraient alors que légèrement affec-
tées.
De plus, certains auteurs ont évoqué des changements de la cristallinité après
le traitement à l’alcali des fibres de noix de coco et de lin [30, 31]. L’augmentation
de la cristallinité des fibres alcalinisées s’expliquerait par le fait que la dissolution
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des ’extractifs’ qui se produit conduit à un meilleur conditionnement de l’em-

ballage des chaînes cellulosiques. Ainsi, le traitement à l’hydroxyde de sodium
(NaOH) entraîne une diminution de l’angle d’hélice et une plus grande orienta-
tion moléculaire. Une assez grande incertitude est introduite dans l’orientation
des cristallites à cause de la dissolution des constituants non-cellulosiques. Le
module élastique des fibres naturelles, par exemple, est supposé augmenter avec
le degré d’orientation moléculaire. Des fibres cellulosiques, comme le lin, mieux
orientées dans la chaîne moléculaire présentent un module d’Young supérieur à
celui des fibres ayant une orientation moyenne (comme le coton). En plus de la
modification d’orientation et la consolidation des points faibles, d’autres facteurs
importants en rapport avec les propriétés mécaniques seraient la longueur des
cristallites, le degré de cristallinité et la dissolution des fractions de celluloses de
faible degré de polymérisation.
Des essais conduits par Prasad et al. [32] sur les fibres de coco et par Chaud et
al. [33] sur les fibres de sisal ont présenté des variantes dans le changement d’in-
dice de cristallinité après traitement à l’alcali dans une solution à 8% de NaOH.
Une augmentation de 25% de la résistance à la traction a pu être obtenue avec
les fibres de cuir et une augmentation de 100% avec les fibres de sisal, dépen-
damment de la durée de séjour dans la solution. En plus d’accroître les propriétés
mécaniques, le traitement à l’alcali améliore la qualité des composites suite à une
meilleure adhésion fibre-matrice. Prassad et al. [32], Chaud et al. [33] ont ensuite
conduit des essais de décohésion avec les fibres de noix de coco et de sisal al-
calinisées. La force de décohésion des fibres de sisal se situait entre 10 et 15 N,
et l’adhérence a été accrue à un niveau correspondant au temps d’alcalinisation
de 90 heures. Après quoi la force de décohésion et l’adhérence ont baissé consi-
dérablement. Une contrainte de déchaussement similaire a été observée avec un
-33-
composite fibre de noix de coco/polyester [32].
1.5 Évaluation de l’adhésion fibre/matrice

Tout au long de la section 1.4 nous avons évoqué l’adhésion et les propriétés
d’interface ou de surface des composites à base de fibres végétales (NFRCs). Nous
allons présenter et discuter les principaux aspects liés à l’adhésion ainsi que son
rôle.
1.5.1 Interface d’un matériau composite : notion d’adhésion

La notion d’adhésion ne peut être dissociée de la nature des surfaces impli-
quées. Ces dernières présentent des propriétés qui les rendent plus ou moins
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idéales. Les fibres végétales constituent un bon exemple de matériau à surface

irrégulière, rugueuse, poreuse et possédant d’autres caractéristiques non néces-
sairement souhaitables. La surface conditionne donc fortement les possibilités de
liens chimiques ou mécaniques représentant l’adhésion à l’interface entre deux
matériaux. Cette interface prend différentes formes et conduit au concept d’inter-
phase. L’interphase est une zone entre les deux adhérents, dans laquelle il existe
un gradient de concentration des deux composants. Cette zone est plus ou moins
large et plus ou moins performante. L’interphase se crée par interdiffusion entre
deux plastiques, par diffusion d’un adhésif dans la fibre végétale ou dans un ma-
tériau poreux. C’est donc à l’interface ou dans l’interphase qu’agissent les forces
qui sont à l’origine de l’adhésion. Ces forces sont regroupées en mécanismes qui
décrivent une adhésion mécanique, par diffusion électronique et par adsorption.
C’est la nature de la surface (chimie, porosité, basse ou haute énergie, rugosité,
etc.) qui permet ou non la présence simultanée des différents mécanismes.
Les mécanismes de liaison font appel à des considérations théoriques com-
plexes. La théorie des liaisons chimiques propose plusieurs types de liens in-
termoléculaires plus ou moins forts (lien van der Waals, lien hydrogène ou lien
acide-base). La morphologie de l’interphase joue, quant à elle, un rôle prépon-
dérant en ce qui concerne l’adhésion mécanique. La théorie de l’adhésion fait
aussi appel à la notion d’énergie de surface et au phénomène de mouillage. L’in-
teraction entre deux constituants d’un composite peut se décrire par le travail
d’adhésion. Le travail d’adhésion (Wad ) correspond à la somme des énergies su-
perficielles des deux composants diminuée de l’énergie interfaciale. Cette gran-
deur représente le gain d’énergie obtenu par le recouvrement d’un composant par
l’autre et est donnée par la relation de Young-Dupre. Elle dépend de l’angle de
contact θ établi entre les deux constituants et de l’énergie libre γm appelée tension
-34-
de surface.
Wad = (1 + cos θ) γm (1.1)
En terme d’énergie de surface, il y a l’énergie libre de surface non polaire ré-
sultant des forces dispersives de London et l’énergie de surface polaire résultant
d’interactions du type dipôle-dipôle, dipôle induit et liaison hydrogène. Le rôle
du mouillage apparaît donc primordial pour l’adhésion de l’interface qui est le
lieu privilégié du transfert des contraintes entre la matrice et le renfort. Si l’on
considère un matériau neutre comme le polypropylène qui n’est capable que d’in-
teractions de dispersion, le travail d’adhésion sera uniquement déterminé par
l’énergie de surface dispersive des deux composants. Au contraire, les fibres cel-
lulosiques possèdent une énergie de surface majoritairement polaire. Les tensions
de surface de différents bois, en particulier, oscillent entre 40 et 54,3 mJ/m2 (ap-
proche de Lifshitz-van der Waals/acide-base). Il faut aussi noter le caractère fai-
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blement acide du bois en général (pH = 4,3-5,9). La température, de par l’agitation

moléculaire, entraîne une réorientation des macromolécules et une migration des
extractibles vers la surface dont l’énergie est modifiée. C’est donc en gardant pré-
sent à l’esprit ces notions qu’il faut appréhender l’interface des NFRCs.
1.5.2 Caractérisation de l’adhésion, de l’interface et des surfaces

L’adhésion se situe à l’interface entre les constituants. Afin de déterminer cette
adhésion avant ou après l’avoir modifiée, il existe différents moyens qui four-
nissent une information plus ou moins directe de l’efficacité de cette dernière. La
mise en relation des caractéristiques d’interface et des propriétés des NFRCs est,
de par son intérêt, l’objet d’études axées sur l’analyse de l’interface.
Les techniques microscopiques sont nombreuses et nous renseignent sur la na-
ture physique de l’adhésion. Il s’agit, pour partie, d’imagerie de l’interface (SEM,
microscopie confocale, microscopie par fluorescence ou optique, AFM). La mi-
croscopie confocale, par exemple, a permis de visualiser et de quantifier la dis-
tribution d’une résine thermodurcissable sur des fibres de panneaux MDF [34].
Elle peut aussi, au même titre que l’AFM, nous procurer une idée de la rugo-
sité des surfaces [35], ou alors tout simplement fournir une information dans
un plan unique, et ce, grâce à son principe de fonctionnement. La microscopie
électronique, comme la SEM, est suffisamment puissante, pour permettre une ob-
servation détaillée des fibres, de leurs surfaces, de leurs parois, ainsi que de la
morphologie de l’interface avec une très grande résolution. C’est certainement la
technique la plus largement utilisée lors de l’étude des NFRCs. Il faut noter que
la matière végétale n’est pas un composé adapté à cette microscopie puisqu’il est
-35-
nécessaire de métalliser la fibre au préalable, bien qu’il existe maintenant des mi-
croscopes de type environnemental où la métallisation est moins poussée ou pas
du tout nécessaire. Les techniques, dites spectroscopiques (FTIR), donnent quant
à elles, davantage d’informations sur la nature ou la composition chimique de
l’adhésion [35]. Les analyses thermiques de type DSC, TG, TMA ou DMTA sont
précieuses en ce qui concerne l’évaluation des liaisons créées lors d’une cinétique
de température. La compréhension de la réticulation des adhésifs, utilisés pour
les NFRCs, doit beaucoup à ces techniques.
La caractérisation des possibilités de liaisons à l’interface peut aussi s’effectuer
via des techniques plus spécifiques comme l’angle de contact ou la chromatogra-
phie gazeuse inversée (IGC) [36]. Dans ce cas particulier, il s’agit de techniques
de caractérisation de surface, pas d’interface. Les grandeurs mesurées sont celles
qui sont présentées dans l’expression du travail d’adhésion (équation (1.1)). Selon
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Riedl et Matuana [37], l’IGC, bien que plus délicate à mettre en oeuvre, se révèle
plus précise et plus sensible que l’angle de contact, notamment en ce qui concerne
les sites de hautes énergies et les substrats très poreux ou poudreux. L’analyse de
NFRCs, avec des surfaces modifiées ou non, par la chromatographie gazeuse in-
versée a permis à Zafeiropoulos et al [38] de vérifier les possibilités de liaisons à
l’interface.
Outre ces techniques empruntées à l’ingénierie chimique, il existe aussi des
possibilités de caractérisation mécanique, plus ou moins directe, de l’adhésion.
Les essais comme la traction perpendiculaire utilisés pour les panneaux compo-
sites à base de bois, ou "le single fibre pull out test" sont les plus courants. Le pull
out test permet de déterminer l’adhésion d’une fibre prise dans une matrice. Tou-
tefois, Beckert et Lauke [39] mettent en avant le fait, qu’il n’est pas évident que
ce test mesure réellement l’adhésion puisque des effets de non linéarité, comme
la friction ou l’inélasticité de la matrice, risquent d’interférer. Toutefois, l’asso-
ciation de l’imagerie microscopique et du pull out test autorise l’observation de
l’allure de la surface de rupture entre deux matériaux. Une bonne adhésion doit
exclure la présence d’une rupture à l’interface. L’essai de traction perpendiculaire
est normé pour les matériaux bois, et est considéré comme un bon indicateur de
la qualité de l’adhésion. En effet, ce sont principalement les liaisons avec la colle
qui assurent la cohésion du matériau.
Toutes ces méthodes de caractérisation peuvent être associées afin d’optimiser
les résultats obtenus. Elles sont complémentaires, et même si elles fournissent
parfois des informations similaires, les moyens employés diffèrent. La complexité
des mécanismes d’adhésion nécessite cette diversité qui peut, à l’occasion, ne pas
s’avérer totalement efficace.
-36-
1.6 Mise en œuvre des composites renforcés de fibres
naturelles
Les différentes techniques utilisées pour la mise en œuvre des composites
NFRCs se fondent sur les acquis relatifs aux composites renforcés de fibres syn-
thétiques. Ces techniques incluent entre autres le moulage au contact, la pultru-
sion, l’enroulement filamentaire, l’extrusion, le moulage par injection de résine, le
compounding, etc. Il convient cependant de relever avec justesse que les matrices
telles que le polyéthylène et le polypropylène thermoplastiques, sont surtout uti-
lisés dans le compounding et l’extrusion.
1.6.1 Influence de l’humidité

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Le séchage des fibres avant renforcement est une opération importante car
l’eau présente à la surface de la fibre agit comme un agent de détérioration de
l’adhérence à l’interface fibre/matrice. Cet aspect est d’autant plus important
que des vides ou pores naissent dans la matrice pendant la polymérisation (la
plupart des résines thermodurcissables ont une température de polymérisation
supérieure à 100 ◦ C, celles des thermoplastiques se situe bien au-dessus de la
température de vaporisation de l’eau). Les 2 phénomènes évoqués provoquent
la diminution des propriétés mécaniques des plastiques renforcés de fibres natu-
relles. Pour les composites jute/époxyde par exemple, la résistance à la traction
des fibres préalablement séchées à 1% d’humidité augmente d’environ 10% com-
parée à celle des fibres faiblement séchées à 10% (poids) d’humidité. On peut si-
gnaler dans le même ordre d’idée, une augmentation d’environ 20% de la rigidité.
Le séchage des fibres peut être effectué dans une étuve sous vide à différentes
températures afin de parvenir à différents taux d’humidité.
1.6.2 Les techniques plasturgiques ou "compounding"

Ces procédés mis au point pour produire des compounds thermoplastiques
peuvent se résumer en 6 étapes principales [40] :
dans un premier temps les fibres sont nettoyées et coupées à une dimension
de 4 mm,
transférées dans un réacteur, les fibres courtes subissent un traitement ther-
momécanique spécial et éventuellement un traitement chimique,
transportées sur la ligne de granulation, les fibres sont dosées gravimétri-
quement avec les granulés,
le mélange est introduit dans un malaxeur où il est fondu et malaxé,
-37-
la matière fondue est extrudée et granulée sous eau,
les granulés subissent un traitement thermique final avant d’être condition-
nés en sacs étanches.
Les fibres (non compatibilisées) utilisées jusqu’ici sont le bois, le chanvre, le lin,
le jute, le kenaf et le sisal. Les taux d’incorporation de fibres varient de 15% à
70% selon les besoins. Les résultats obtenus avec un polypropylène copolymère
montrent que le module de traction est plus élevé pour le chanvre et viennent
ensuite le sisal, le jute, le lin et un compound obtenu à partir des déchets [40].
Les propriétés mécaniques obtenues avec le PEHD montrent que les modules de
traction et de flexion du polymère peuvent être multipliés par 3 voire 4. L’accrois-
sement de rigidité obtenu entraîne bien sûr une valeur de l’énergie de rupture au
choc relativement faible puisqu’aucun traitement destiné à rendre la cellulose de
la fibre compatible avec le polymère de base n’est réalisé.
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1.6.3 Utilisation des matrices thermoplastiques

Comme mentionné plus haut les résines thermoplastiques sont largement em-
ployées dans les techniques plasturgiques avec des fibres courtes. Cependant des
fibres longues de coton, de lin de kenaf et de chanvre peuvent tout aussi être uti-
lisées [41]. Ces dernières sont généralement mélangées à la résine pour produire
un tissu non tissé qui sera ensuite pressé à chaud pour fondre le thermoplastique
et obtenir la pièce composite. L’avantage particulier de cette approche avec des
fibres réside évidemment dans l’acquisition d’une meilleure capacité de renforce-
ment qu’avec le compounding.
Comparées aux fibres de verre, la faible stabilité thermique des fibres natu-
relles limite le nombre de matrices thermoplastiques pouvant être renforcées par
ces fibres car ces dernières sont susceptibles de se dégrader ou de produire des
émissions volatiles de gaz pouvant détériorer les propriétés des composites aux
températures élevées. Seuls les thermoplastiques dont la température de mise en
œuvre ne dépasse pas 230 ◦ C sont utilisables (quoiqu’il soit possible d’utiliser
des températures élevées pendant une très courte période). Ce facteur limite les
types de thermoplastiques pouvant être renforcés avec ces fibres aux matériaux
tels que le polypropylène (PP), le polyéthylène (PE), le polychlorure de vinyle
(PVC) et le polystyrène (PS). Il convient cependant de signaler que ces thermo-
plastiques (à faibles coûts de revient) représentent 70% des thermoplastiques uti-
lisés dans l’industrie des composites. L’impossibilité de renforcer les autres 30%
ne devrait donc pas être nécessairement mise en relief. Les plastiques synthé-
tiques tels que les polyamides, polyesters et polycarbonates nécessitent des tem-
pératures de mise en œuvre supérieures à 250 ◦ C et ne conviennent donc pas pour
-38-
être renforcées par des fibres naturelles (possible détérioration des fibres).
1.6.4 Thermoplastiques renforcés de mats de fibres naturelles

Avec un taux de retournement le plus élevé, les thermoplastiques renforcés de
fibres de verre sont sans doute les produits secondaires les plus utilisés du groupe
des thermoplastiques renforcés. Un procédé particulier a été développé par BAS
AG [4] pour la fabrication des composites à matrice polypropylène (PP). Les fibres
utilisables pour ce procédé doivent être disponibles sous forme de mats, lesquels
peuvent être obtenus par des couches préalablement aplanies puis enduites d’un
fondant au travers d’une presse à double enrobage. Cette presse est dotée d’une
zone de pression à chaud et d’une zone de pression à froid. De plus dans cette
presse, les mats sont renforcés au PP fondu entre des bandes d’acier en mou-
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vement. Le mouillage des mats dans le bain thermoplastique a lieu à chaud. Le

stratifié est ensuite refroidi dans la zone de pression à froid. Les fibres de sisal,
de verre et de lin utilisées dans ce procédé ont permis d’atteindre des propriétés
mécaniques (résistance à la traction et module d’Young) plus élevées.
1.6.5 Utilisation des matrices thermodurcissables

Bien que la production des NFRCs commerciaux à base de résines thermodur-
cissables soit encore limitée, l’intérêt accordé à ces matrices est de plus en plus
croissant. Les techniques de mise en œuvre utilisant ces résines sont largement
calquées sur celles de l’industrie traditionnelle des composites. Mentionnons par
exemple le moulage ouvert (moulage au contact et moulage par projection) et le
moulage en moule fermé (injection de résine, moulage sous vide, moulage par
compression à chaud ou à froid). Un blocage quant à l’emploi des différentes
techniques de mise en œuvre avec ces matrices est le recours à des températures
élevées (généralement plus de 150 ◦ C).
Les compounds de moulage sont des demi produits livrés en rouleaux ou
feuilles d’épaisseur d’environ 3 mm, composés généralement de résine polyester-
fibres de verre, placés entre deux films polyétylène. Les plus utilisés de ces com-
pounds sont les SMC et les BMC. Les secteurs de l’automobile et de l’électro-
nique sont les plus grands consommateurs de pièces produites par SMC et BMC,
notamment les pare-chocs, coffres etc. Une comparaison des composites sisal-
thermodurcissable et verre-thermodurcissable obtenus par SMC indique que les
fibres de verre offrent des valeurs plus élevées de propriétés, sauf pour la résis-
tance à la traction. Lorsque les valeurs mesurées sont rapportées à la densité, les
composites avec les fibres de lin se situeraient au même niveau que ceux renfor-
-39-
cés avec les fibres de verre [4]. Les pièces composites à base de fibres naturelles
et possédant de bonnes propriétés mécaniques peuvent être aussi élaborées par
BMC [42].
1.7 Comportement mécanique des composites renfor-

cés par des fibres végétales
1.7.1 Fluage
Très peu de travaux ont jusqu’ici été menés sur l’étude du comportement au
fluage des plastiques renforcés de fibres naturelles. L’effet des agents de couplage
sur ces composites (sauf peut être pour les systèmes à matrice élastomère) n’avait
jamais été rationnellement étudié. Mentionnons cependant les travaux de Tobias
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[43] sur les systèmes thermodurcissables renforcés comprenant 30 à 40 % en vo-

lume de fibres courtes d’abaca. L’objectif de ces travaux était d’étudier l’influence
de la teneur en fibres sur le seuil de fluage de ces composites. Les résultats ob-
tenus montrent que la rupture est provoquée par la contrainte appliquée dans
les deux cas de figure. Une augmentation du niveau de contrainte (maintenue
constante au même niveau) réduit la durée de vie de ces composites. Par contre,
la résistance à la rupture du matériau augmente considérablement avec la teneur
en fibres. En effet le taux de dégradation à un niveau de contrainte donné est plus
important pour les matériaux à faible teneur en fibres.
Les recherches portant sur l’étude de relaxation des contraintes dans les com-
posites sisal (fibres courtes)/caoutchouc naturel ont permis de mettre en évidence
l’influence de l’adhésion fibre-matrice pour les matériaux élaborés sans agent de
couplage, car le taux de relaxation des contraintes augmente avec le niveau de
déformation. Par contre, pour les composites traités avec un agent de couplage,
le taux de relaxation semble être quasi-indépendant du niveau de déformation à
cause justement d’une forte adhérence sisal-caoutchouc à l’interface.
Mentionnons également les travaux [4] sur l’influence de l’agent de couplage
MAH-PP ainsi que sur les effets de la teneur en fibres sur le comportement au
fluage des composites jute/polypropylène pour une durée de chargement d’en-
viron 300 minutes. Au bout de ce temps, toutes les éprouvettes ont pu atteindre
ledit état secondaire de fluage permanent, avec un taux de fluage quasi constant.
Les résultats relatifs aux composites non traités par l’agent de couplage indiquent
que la déformation est d’environ 5% après 300 minutes pour une teneur de 23%,
en volume de fibres. Les données d’essai ont ensuite été ajustées à la loi de fluage
de Abboh. Une augmentation de 36%, en volume, de la teneur en fibres conduit
-40-
à une réduction de moitié de la déformation après 300 mn et à une cinétique de
fluage plus faible. Comme c’est le cas pour le comportement au fluage des plas-
tiques renforcés de fibres de verre, une amélioration de l’adhérence fibre-matrice
permet de réduire remarquablement la déformation de fluage, en raison d’une
meilleure transmission d’effort entre la fibre et la matrice. Comparés aux com-
posites non traités, la déformation sur les fibres externes a été réduite de 20-25%
par l’utilisation d’un agent de couplage. Ce dernier est en effet nécessaire pour
parvenir à une absorption plus efficace des contraintes à travers les fibres, ce qui
est tout autant le cas pour le comportement exhibé par le matériau testé.
1.7.2 Comportement en fatigue

Comme dans le cas du fluage, le comportement en fatigue des plastiques
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renforcés par des fibres cellulosiques n’a pas beaucoup été étudié jusqu’ici. Les
travaux sur cet aspect de même que l’influence des agents de couplage sur les
systèmes thermoplastique et thermodurcissable ont été publiés par Gassan et al.
[44, 45].
Il apparaît qu’une amélioration de l’adhérence fibre-matrice à l’aide d’agents
de couplage comme le MAH greffé de PP conduit, pour le composite jute/PP,
à une limite d’endurance suffisamment élevée. La propagation de l’endomma-
gement pour les fibres traitées (jute/PP) est quasi-indépendante de la teneur en
fibres, ce qui se traduit notamment par des contraintes maximales indépendantes
dues à la qualité améliorée de l’adhésion fibres-matrice par l’agent MAH-PP et
une meilleure transmission d’effort matrice-fibres. De même pour les composites
à fibres traitées jute/PP, une augmentation de 40% (par rapport au matériau non
traité) de la limite d’endurance a pu être atteinte avec une teneur de 40%, en vo-
lume, de fibres. Enfin, pour les deux systèmes (traités ou non) l’endommagement
ne se produit pas spontanément mais de façon continue avec l’augmentation du
niveau de contraintes.
1.7.3 Comportement au choc

Comparés aux plastiques renforcés de fibres de verre, les composites à fibres
végétales sont encore très peu étudiés en ce qui concerne leur comportement au
choc. Pavittran et al. [46] ont déterminé l’énergie de rupture des composites si-
sal/polyester, ananas/polyester, noix de coco/polyester et abaca/polyester (50
vol % de fibres) par l’essai de résilience Charpy. Leurs résultats indiquent qu’en
dehors du matériau noix de coco/polyester, l’augmentation de l’énergie de rup-
ture s’accompagne de l’augmentation de la ténacité de la fibre. De plus, les com-
-41-
posites renforcés par des fibres possédant un grand angle d’hélice se sont montrés
plus tenaces que ceux renforcés par des fibres de faible angle d’hélice. C’est pour-
quoi selon Pavittan et al. les composites à fibres de sisal (angle des fibrilles = 25◦ )
ont présenté les meilleurs résultats au choc. Pavittan et al. ont ensuite étudié la
ténacité spécifique du composite sisal/UHMPE (Ultra High Molecular Polyethy-
lene), laquelle serait approximativement inférieure de 25% à celle du matériau
verre/UHMPE de même teneur en fibres. En ajoutant les fibres de lin au système
précédent, Höck a rapporté une augmentation de l’endommagement (à -40 ◦ C)
par rapport au PP non renforcé. Le traitement à l’aide des silanes a permis de
réduire cet effet.
Tobias [47] a étudié l’influence de la teneur en fibres et de la longueur des
fibres sur le composite abaca/époxyde. Il a rapporté un accroissement de la téna-
cité du matériau avec l’augmentation du taux de fibres (fibres de 20 mm de lon-
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gueur). Des fibres plus courtes ont permis d’atteindre une plus grande ténacité,
le taux de fibres étant le même que précédemment. D’une manière générale, la
ténacité des composites verre/PP augmente avec la longueur des fibres de verre.
D’autres investigations sur le comportement au choc du composite jute/PP non
traité par l’agent de couplage MAH-PP ont été entreprises. Il en ressort que l’en-
dommagement peut être retardé et initié pour des valeurs d’effort plus grandes
lorsque l’adhésion fibre-matrice est forte, étant donné que les composites ayant
une faible adhésion rompent sous de très faibles charges appliquées suivant la
direction transversale des fibres. Il a été également observé que le facteur de rési-
lience (0,52 J) du composite jute/PP traité avec le MAH-PP est relativement plus
faible que celui (0,76 J) du composite non traité, pour une même quantité d’éner-
gie de 1,5 J. En effet, pour les composites sans agent de couplage, une partie de
l’énergie du choc est consommée à l’interface fibre-matrice sous forme de dé-
chaussement des fibres et de frottement par exemple. Dans les mêmes conditions,
l’essai au choc répété conduit à une diminution d’énergie de rupture (jusqu’au
3ème choc) et pour le matériau traité au MAH-PP, une légère détérioration s’est
produite après le 3ème choc. Dit autrement, aucun dommage macroscopique n’a
été observé. Pour les composites sans agent de couplage, une telle accumulation
de l’endommagement n’est pas manifeste.
-42-
1.8 Cas particuliers de composites à base de fibres vé-
gétales
1.8.1 Composites hybrides
Il s’agit des plastiques renforcés conjointement par des fibres végétales et des
fibres synthétiques (verre ou carbone). En effet, les plastiques renforcés essen-
tiellement de fibres végétales n’atteignent les propriétés physiques des systèmes
verre/plastiques que dans certaines conditions particulières. On peut cependant
améliorer ces caractéristiques par l’élaboration des composites hybrides. Les pro-
priétés de ces types de composites peuvent être trouvées dans la référence [4]. Ces
composites hybrides atteignent les caractéristiques mécaniques quasi-identiques
à celles des composites traditionnels. A cause de la résistance à l’eau des fibres
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de verre, l’hygro-dépendance de ces propriétés devient négligeable. L’absorption

d’eau est en fait réduite quand les fibres de verre remplacent une partie des fibres
cellulosiques.
1.8.2 Les composites biodégradables

Par souci de préservation de l’environnement, des investigations sont conti-
nuellement menées dans le domaine des composites biologiquement dégradables.
A cet effet, les matrices polymères le plus souvent utilisées sont le Biopolr , PHB-
HV (un copolymère, obtenu par fermentation des micro-organismes), le Biocétar
(obtenu par estérification des groupements hydroxydes de la cellulose qui de-
vient thermoplastique tout en conservant sa structure), le MaterBir ou Sonacell Ar
(obtenus par estérification complète ou partielle des groupements hydroxydes de
la cellulose). Ces polymères ont été également renforcés par des fibres végétales
et des essais conduits notamment par Hanselka et al. [48] montrent que la résis-
tance à la traction et le module d’Young de ces matériaux dépend de leur type
particulier de matrice et de l’adhérence fibre-matrice. Le tableau 1.2 donne une
idée de l’ordre de grandeur des caractéristiques mesurées. Des travaux dispo-
nibles dans la littérature montrent que les composites Bio peuvent avantageuse-
ment être utilisés comme matériaux de construction, avec cependant quelques
limitations sous conditions environnementales sévères. D’une part, on considère
la fibre comme étant une structure ligno-cellulosique très complexe, formée d’un
grand nombre d’agropolymères divers de par l’origine botanique de la plante
source. Ces polymères peuvent se trouver au contact de la matrice et participent à
l’interphase fibre-matrice. D’autre part, quelques évolutions techniques ou scien-
tifiques ont fait l’objet de dépôt de brevets [40]. On utilise de nouvelles matrices.
-43-
Fibres/PolyBio Résistance (MPa) Module d’Young (MPa)
Lin/Bioceta 65,7 1400
Lin/Sconacell A 106,9 8180
Lin/Mater Bi 124,3 10 580
TAB . 1.2: Propriétés mécaniques des composites lin/polymères biodégradables à 50% du

taux de fibres [4]
Pour les thermoplastiques, il s’agit de matrices biodégradables tels que le PLA

ou le PCL (Polycaprolactone) qui permettent d’obtenir des composites. Pour les
thermodurcissables, on utilise des matrices issues de ressources renouvelables,
par exemple à partir d’huiles végétales époxydées. Le fractionnement des fibres
permet d’obtenir des whiskers, il s’agit de mono-cristaux de cellulose (diamètre =
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10 nm, rapport de forme de 50 à 200) qui ont permis de développer de nouveaux

nanocomposites. Mais, malheureusement ces différentes évolutions sont limitées
dans leur développement par le problème crucial du rapport coût-performance
qui demeure élevé.
Depuis quelques années, la société ARD [40] (Pomacle, France) travaille au
développement d’une nouvelle gamme de polymères obtenus à partir d’huiles
végétales époxydées (lin, colza,. . .). Plusieurs applications développées actuelle-
ment sont liées à l’utilisation de ces résines alliées à des fibres végétales.
Les polymères mis au point sont en particulier employés pour le collage des
pailles de céréales. L’objectif est de réaliser des panneaux de fibres pour des ap-
plications en ameublement. La présence d’une couche cireuse à la surface des
pailles de céréales constitue un important blocage technique. En effet, elle rend
impossible tout collage par les liants en solution aqueuse traditionnels de type
aminoplaste. L’utilisation de résines polyuréthanes, techniquement satisfaisante,
pose quant à elle des problèmes liés à la santé et est de fait proscrite en Europe
pour ce type d’application. Les résines à base d’huiles époxydées présentent une
excellente compatibilité avec les surfaces cireuses des pailles de céréales. Elles
permettent ainsi de lever ce blocage technique.
Des composites à matrices renforcées par des fibres à hautes propriétés mé-
caniques (lin, chanvre) ont également été étudiées [40]. Les performances mé-
caniques obtenues sont tout à fait comparables à celle de composites à matrice
polypropylène tout en améliorant de façon significative l’éco-bilan des matériaux
mis au point.
Des perspectives intéressantes apparaissent donc pour des applications no-
tamment dans l’industrie automobile ou ferroviaire pour les éléments de revê-
tement remplissant des fonctions de support, ou même dans l’industrie de fa-
-44-
brication d’équipements de laboratoire, etc. La recyclabilité de ces produits reste
néanmoins discutable.
1.9 Conclusion
Dans ce chapitre nous avons entrepris de définir ce que sont les NFRCs, ainsi
que de situer le contexte de développement et d’utilisation de ces produits re-
lativement récents. La nature des constituants, les interactions existant entre ces
derniers, au même titre que l’agencement de leur combinaison, sont autant de
paramètres dont il faut tenir compte. Les travaux passés montrent toute la com-
plexité de ces nouveaux matériaux. Cette revue de littérature montre la diversité
des NFRCs tant au niveau de leur conception que de leur fabrication ou bien de
leur usage. Les composites que nous nous proposons d’étudier, sont des compo-
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sites mat de fibres/polymère et composites unidirectionnels/polymères. Le choix

du traitement de couplage nécessite la définition de la concentration et de la struc-
ture chimique des agents de couplage ainsi que la prise en considération de la
forme, de la taille et de l’espèce de la fibre végétale et de la matrice. Il est im-
portant de tenir compte du taux de fibres végétales, du procédé de fabrication et
de l’utilisation finale du produit. Globalement, pour chaque type de composites
NFRCs, il existe un traitement de surface capable d’améliorer efficacement ses
caractéristiques. Les effets sont variés et ont été exposés dans la section 1.4.
Si l’optimisation des propriétés des composites NFRCs est souhaitée, il est
évident qu’il faut profiter au mieux de l’association des constituants et de leurs
performances. La qualité de cette association passe par l’interface. C’est pourquoi
il nous a semblé judicieux de décrire les mécanismes en jeu dans l’adhésion. Du
point de vue mécanique, il est important de rappeler que l’interphase est le lieu
privilégié du transfert des contraintes entre la fibre cellulosique (le renfort) et le
polymère synthétique, communément appelé la matrice [49].
Au stade actuel de l’utilisation des fibres naturelles dans le domaine des com-
posites, beaucoup reste encore à faire quant à l’obtention de matériaux biodé-
gradables. On a en effet besoin de recherches pour améliorer le lien entre les
fibres naturelles et la matrice de polymère qui sert à maintenir les fibres dans
les matériaux biocomposites. De même il y a aussi des défis à relever quant à la
mise au point des combinaisons de matériaux pour les applications structurales.
Il convient néanmoins de se réjouir de ce que les blocages techniques relatifs à
l’absorption d’humidité par ces matériaux soient progressivement levés. Des trai-
tements particuliers3 sont appliqués aux fibres pour ce faire. Ceci augure de nou-
3
certains de ces traitements restent encore protégés par les industries qui les ont mis au point.
-45-
veaux horizons d’explorations, notamment pour la fabrication des pièces devant
fonctionner sous environnement sévère. Le chapitre suivant se focalisera plus
spécifiquement sur les fibres végétales afin d’en donner une meilleure connais-
sance.
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-46-
Chapitre 2
Des plantes aux fibres
2.1 Introduction
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Très tôt dans l’Histoire, l’homme a appris à confectionner des vêtements de

lin à partir des fibres de la tige du lin. Ces fibres, qui ne sont pas faciles à extraire,
donneront finalement la magnifique et somptueuse étoffe de lin. Pour extraire les
fibres des tiges, on laissait tremper ces dernières pendant environ deux semaines
dans des bassins d’eau stagnante. L’enveloppe ligneuse avait ainsi le temps de
se décomposer. Un ouvrage de référence [50] déclare que "cette opération appe-
lée rouissage est la plus singulière et incontestablement la plus désagréable des
étapes de transformation du lin". De fait, il n’y avait rien d’agréable à être plongé
jusqu’à la taille dans l’eau puante des bassins, à en sortir délicatement les longues
tiges en décomposition tout en s’efforçant de ne pas les casser ! Les tiges nauséa-
bondes étaient ensuite étalées sur l’herbe pour sécher au soleil pendant deux se-
maines. Une fois sèches et cassantes, on les brisait et on les battait pour extraire
les fibres. Ce battage s’appelait le teillage.
De nos jours, les fibres naturelles sont cultivées dans des "usines agricoles"
pratiquant une monoculture intensive. Les problèmes inévitables (défrichement
de nouvelles parcelles de culture, désertification, surpâturage rendant tout régé-
nération des forêts impossible, problèmes sociaux) doivent être pris en compte
dans le choix des sites et la planification de la production.
2.2 Méthodes d’extraction des fibres végétales

Il existe six types de fibres végétales : les fibres provenant des poils qui re-
couvrent certaines graines, les fibres du liber, les fibres rugueuses des dicotylé-
dones, les fibres vasculaires, les fibres dures extraites des feuilles et des tiges des
monocotylédones, et les fibres extraites des troncs de certaines graminées. Il existe
-47-
d’autres types de fibres végétales mais qui ne présentent qu’une utilité "limitée".
C’est le cas des fibres extraites des feuilles de raphia ou extraites d’enveloppes de
fruit (noix de coco, palmier). Parmi les fibres provenant de graines, seuls le coton
et le kapok ont une valeur commerciale. Le coton, qui se prête à une grande di-
versité d’applications, notamment dans la fabrication d’étoffes, constitue la fibre
la plus utilisée ; le kapok en revanche, qui ne peut pas être filé, convient au capi-
tonnage et au rembourrage. Creux, le kapok est très léger et flotte. Aussi a-t-il été
utilisé pour les gilets de sauvetage, même s’il est désormais largement remplacé
par d’autres matériaux.
Les nombreuses variétés de fibres du liber sont utilisées aussi bien pour la
confection d’étoffes raffinées que pour la fabrication de cordages. Outre le lin,
qui est extrait de la tige de la plante portant le même nom, le chanvre, le jute et
la ramie sont utilisés pour la fabrication de tissus plus grossiers, de cordes et de
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ficelles.
Les fibres vasculaires sont presque entièrement réservées à la fabrication de
cordages : l’agave (sisal), le tampico, l’abaca ou chanvre de Manille1 . Le manille
possède une légèreté, une résistance et une durabilité plus grandes que les autres
fibres naturelles. Il est flexible et est difficilement attaquable par l’eau de mer. Sa
couleur se situe entre le blanc de l’ivoire et le brun foncé.
Les fibres végétales sont extraites des plantes par différentes méthodes méca-
niques, chimiques et biologiques (utilisation des bactéries et enzymes) en fonc-
tion du type de fibre considéré. Ces procédés de séparation des fibres générale-
ment utilisés de nos jours sont schématisés dans le diagramme de la figure 2.1.
La méthode d’extraction traditionnelle, le rouissage, utilise des bactéries existant
dans l’environnement pour dissoudre les extractibles. Certaines bactéries, telles
que Bacillus et Clostridium, utilisées lors du rouissage à l’eau et certains champi-
gnons comme Pusillus et Fusarius laterium, utilisés lors du rouissage à la rossée
se sont révélés très efficaces pour attaquer les substances non cellulosiques des
plantes et libérer la fibre [51, 52]. Bien que le rouissage atmosphérique fournisse
des fibres de qualité, il requiert un temps d’extraction relativement long durant
lequel le contrôle de la qualité de la fibre n’est pas aisé.
Une méthode de rouissage très pratiquée utilise des solutions alcalines, des
solutions d’acide doux et des enzymes pour accélérer le processus de libération
de la fibre. L’alcali le plus utilisé est la soude (ou hydroxyde de sodium) ; mais des
acides doux comme l’acide sulfurique et l’acide oxalique en combinaison avec un
détergent ont été aussi utilisés pour l’extraction des fibres. Les facteurs déter-
minant la qualité des fibres chimiquement extraites sont la teneur du composé
1
Le manille ou chanvre de Manille est une fibre produite à partir des feuilles de l’abaca et
utilisé en marine.
-48-
chimique en usage et la durée du traitement [53]. En ce qui concerne le rouis-
sage enzymatique, une combinaison d’enzymes telles que les pectinases, hémi-
cellulases et cellulases est généralement employée en association avec un pré- ou
post- traitement chimique. Plus récemment, des multi-enzymes pouvant effectuer
de 10 à 15 activités pour une amélioration de la qualité ont été élaborés.
La séparation mécanique quant à elle utilise des machines à décortiquer, le
vapocraquage, l’extraction à l’ammoniaque et le process Tilby. La méthode Tilby,
en effet, se révèle efficace notamment dans l’extraction des fibres de canne à sucre,
de maïs, et d’autres plantes dont la tige regorge de fibres cellulosiques, car elle
offre l’avantage de réaliser une extraction sans désintégration des constituants
[54]. Des fibres extraites de la paille de blé et de la canne à sucre par la méthode
Tilby et le vapocraquage ont été de meilleure qualité pour être utilisées dans le
textile dans les composites.
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F IG . 2.1: Diagramme des techniques d’extraction des fibres végétales
-49-
2.2.1 Séparation des fibres libériennes
Les fibres libériennes sont celles extraites du liber. Le liber (botanique), du la-
tin liber écorce d’arbre, est la région de la racine, de la tige ou de la feuille des
plantes vasculaires, formée très généralement par du tissu criblé, que caractérise
la présence des tubes criblés (dits encore tubes cribleurs ou vaisseaux grillagés).
Son rôle essentiel est d’assurer, par ses tubes criblés, la répartition de la sève éla-
borée dans les feuilles.
2.2.1.1 Décortication
Pour obtenir des fibres élémentaires à partir de la tige de la plante, la première

étape consiste à séparer les faisceaux de fibres libériennes du cœur, généralement
ligneux, de la tige. Le cœur ligneux est fragile et casse lorsqu’on plie la tige, tan-
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dis que les faisceaux de fibres libériennes eux, sont très flexibles et ne se rompent
pas. Les machines utilisées pour la décortication mécanique des fibres libériennes
se basent soit sur le principe des moulins broyeurs, soit sur le principe des rou-
leaux concasseurs rotatifs, profilés. Les machines acceptent les tiges de plantes
même emmêlées, ce qui simplifie la technique de récolte par rapport au procédé
traditionnel de production des fibres [55].
Afin de déterminer leur "décorticabilité", des tiges de chanvre sèches ont été
traitées dans une machine de décortication en laboratoire. Cette machine se com-
pose de quatre paires de rouleaux rotatifs, à profil axial, placés les uns derrière les
autres et entraînés par un moteur électrique. Cette machine permet de reproduire
en laboratoire un processus de décortication industriel, correspondant au niveau
actuel de la technique. Dans le cadre de la décortication en laboratoire, les tiges
ne sont pas complètement décortiquées après un seul passage. Le liber partielle-
ment décortiqué a donc été reconduit plusieurs fois dans la machine jusqu’à ce
qu’il soit absolument exempt de chénevottes, ce qui a requis cinq passages dans
la machine. L’opération effectuée par étapes a permis d’interpréter de manière
détaillée le processus de décortication des tiges de chanvre à différents stades de
développement. Les plantes plus anciennes seraient plus faciles à décortiquer. Si
l’on se base sur la "décorticabilité", la date de récolte optimale se situe au début
de la période de maturité des semences.
2.2.1.2 Dégommage
Avec la décortication mécanique et le cardage successif, les faisceaux de fibres

ne peuvent pas être séparés jusqu’aux cellules des fibres élémentaires. Pour par-
venir à ce stade, il est indispensable d’éliminer les substances gommeuses qui
-50-
entourent les fibres (dégommage). Différents procédés biologiques et chimico-
physiques ont été étudiés pour obtenir un dégommage contrôlé. Le procédé par
explosion de vapeur (vapocraquage) et le procédé de séparation biologique sont
les plus développés. En ce qui concerne le vapocraquage, le liber est placé dans
un autoclave avec vapeur alcaline de 8-12 bars pendant un maximum de 30 min.
Lorsque la pression est réduite, les fibres sont accélérées et séparées. Ce pro-
cédé permet d’affiner les fibres . Il est suffisamment développé pour permettre
une application industrielle. Dans le cadre de la séparation biologique, les micro-
organismes présents naturellement sur le liber sont placés dans un fermenteur
dans des conditions précisément définies. Les substances gommeuses du liber se
dissolvent sous l’action des enzymes libérés par ces microorganismes [56, 57], ce
qui permet la séparation ultérieure des fibres élémentaires. Pour l’heure, ce pro-
cédé est développé en laboratoire.
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2.2.1.3 Composition chimique du liber
La composition chimique du liber n’influence pas uniquement la "décorticabi-

lité" de la tige, mais aussi l’aptitude des fibres au dégommage. Pour que les fibres
soient faciles à décortiquer, la teneur en cellulose doit être élevée, ce qui veut dire
que la plante doit présenter beaucoup de fibres susceptibles de résister aux solli-
citations mécaniques. Cette propriété peut être atteinte en fixant la date de récolte
le plus tard possible.
Pour la production de fibres décortiquées mécaniquement sans dégommage
ultérieur, comme c’est le cas pour les isolants ou les pièces moulées utilisées dans
l’industrie automobile, il est recommandé de fixer la récolte au stade de pleine
floraison femelle. Les plantes présentent alors un taux de "décorticabilité" élevé
grâce à la forte teneur du liber en cellulose. De plus, c’est à ce stade de dévelop-
pement également qu’a été obtenu le rendement maximum.
2.2.2 Rouissage et séparation des fibres

Le United State Department of Agriculture (USDA) et le Center for Ameri-
can Flax Fiber (CAFF), à la Clemson University, ont mis au point un procédé à
la fois mécanique, chimique et enzymatique pour la séparation des fibres de lin.
Ces fibres sont prétraitées à l’aide de petits rouleaux rainurés afin de briser la tige
mécaniquement et de permettre aux enzymes d’être absorbées plus rapidement
par les fibres. Ensuite, avant de pulvériser une enzyme commerciale (fournie par
Novozymes2 ) sur les tiges, on les immerge dans l’eau pendant deux minutes. On
2
www.novozymes.com.
-51-
utilise des chélateurs (par exemple de l’EDTA (EDTA ou ethylenediaminetetraa-
cetic acid) ou de l’acide oxalique) pour réduire la quantité d’enzymes employée.
Les chélateurs éliminent le calcium qui relie et stabilise les pectines, ce qui favo-
rise l’accès de l’enzyme à l’intérieur de la tige. On a constaté que des variations
dans les formules d’enzymes modifient les propriétés de la fibre (par exemple
sa couleur, sa résistance et sa finesse), ce qui ouvre la voie à diverses possibili-
tés d’adaptation des fibres aux caractéristiques recherchées. Les chercheurs sont
d’avis que le rouissage aux enzymes pourrait être fait dans des installations fer-
mées, ce qui permettrait de rouir à l’année, d’éliminer les problèmes de rouissage
causés par un temps sec et de réduire la quantité de poussière et de débris ac-
cumulés sur les tiges laissées au champ. Le processus de rouissage aux enzymes
réduit le temps de rouissage de plusieurs semaines (pour le rouissage au champ)
à 24 heures seulement. Les chercheurs espèrent éventuellement arriver à un pro-
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cessus de rouissage aux enzymes ne durant que de six à huit heures, limitant ainsi
le temps de rétention de la fibre dans les installations à un ou deux jours une fois
le processus optimisé.
2.3 Microstructure à parois lamellaires des fibres na-

turelles pures
Les fibres végétales sont constituées de cellules individuelles ou cellules de
base. Le coton et le kapok par exemple ont chacun une unique cellule de base suf-
fisamment longue pour être considéré comme fibre unicellulaire. Du reste dans
la plupart des cas, toutes les autres fibres naturelles sont multicellulaires formées
en fait d’un faisceau de fibres individuelles ou de base liées entre elles par un
polymère naturel, la lignine ou la pectine [50, 58]. Dans ce texte, le vocable fibre
se référera plus souvent à un tel faisceau de résistance appropriée, de longueur
et de finesse acceptables pour différentes applications industrielles. Les cellules
de base sont si petites que leur utilisation textile par exemple est rendue difficile.
Elles peuvent cependant être utilisées dans le papier et autres domaines apparen-
tés. Les cellules sont constituées de microfibrilles cristallines à base de cellulose
et reliées sur une couche entière par de la lignine amorphe et des hémicelluloses.
Plusieurs de ces couches cellulose-lignine (ou hémicelluloses) sont empilées en
formant ainsi des parois cellulaires multicouches.
-52-
2.3.1 Composition chimique des fibres
La composition chimique des fibres végétales dépend en grande partie des
besoins particuliers de la plante dont elles sont extraites. Cependant, cellulose,
hémicellulose en sont les principaux constituants, et leur teneur dépend de l’âge,
l’origine et des conditions d’extraction des fibres [50]. La cellulose est le consti-
tuant chimique qui dans la structure moléculaire contribue le plus à la résistance
et à la stabilité de la paroi végétale et donc des fibres [59]. La teneur en cellulose
de la fibre influence largement les propriétés mécaniques, l’aspect économique et
la production de la fibre. Des fibres ayant une forte teneur en cellulose seraient
préférables pour une utilisation dans le textile, le papier, les composites et autres
domaines d’activité ; tandis que celles ayant une forte teneur en hémicellulose se-
raient appropriées pour la production de l’éthanol et d’autres produits de fermen-
tation car l’hémicellulose est facile à hydrolyser dans des sucres fermentables.
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Ainsi, la valeur d’une fibre végétale et ses applications potentielles dépendent

dans une large mesure de sa teneur en cellulose. Disons cependant que la valeur
d’une plante dépend surtout de la qualité de ses fibres et de leur utilisation finale
et non de la teneur en cellulose en soi.
L’hémicellulose est ramifiée, et formée de multiples polysacharides, des poly-
mères avec un degré de polymérisation et un degré d’orientation inférieurs à ceux
de la cellulose. L’hémicellulose n’influencerait que peu ou pas la rigidité et la ré-
sistance des cellules individuelles.
La lignine est une macromolécule complexe fortement réticulée avec une struc-
ture amorphe et se comporte comme une matrice pour les fibrilles de la paroi
cellulaire. La lignine est d’abord déposée entre les cellules voisines de la lamelle
moyenne, les lie en tissus puis se diffuse dans la paroi entière en traversant l’hé-
micellulose et liant les microfibrilles de cellulose [60].
C’est la lignine qui confère aux plantes et aux fibres leur résistance à la com-
pression, leur rigidité pariétale et protège ainsi les carbohydrates contre les dom-
mages physiques et chimiques [61]. La teneur en lignine des fibres influe sur leurs
propriétés, morphologie, flexibilité et taux d’hydrolyse [62]. Autrement dit, les
fibres ayant une forte teneur en lignine seront plus fines et plus flexibles ; de
même celles ayant une faible teneur en cellulose auront une plus grande quan-
tité de lignine. La lignine peut varier de soluble dans l’eau (lignosulfonate) à in-
soluble (lignine kraft) et même dans des solvants organiques généraux tels que
l’acétone.
Les extractifs ne font pas partie intégrante de la paroi cellulaire. Ils sont faci-
lement éliminés par des solvants naturels. Ils comprennent plusieurs substances
chimiques différentes comme certaines graisses, composés aromatiques, huiles
-53-
volatiles, alcools à haut poids moléculaire et acides gras. Les extractifs ne contri-
buent pas aux propriétés mécaniques des fibres, bien qu’ils s’ajoutent au poids
de la matière végétale à l’état brut. Les extractifs pigmentent les fibres parfaites et
leur donnent un parfum ; ils sont toxiques et augmentent la résistance des fibres
parfaites à la pourriture et contre-attaquent les insectes.
Le terme d’"extractifs" couvre un large éventail de composés différents qui
peuvent être extraits des plantes par divers procédés utilisant des solvants po-
laires ou non polaires. Un exemple de ces composés est la pectine, un nom com-
mun à tous les hétéropolysacharides dont le constituant principal est l’acide po-
lygalacturose. La pectine devient soluble dans l’eau après neutralisation à l’alcali
ou à l’hydroxyde d’ammonium [63].
2.3.2 Structure de la fibre

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Les dimensions et l’arrangement des cellules individuelles ou de base déter-

minent l’ultrastructure et les propriétés mécaniques des fibres. Les dimensions
des cellules de base varient d’une fibre à l’autre, cependant pour la même fibre,
elles dépendent du degré de maturité de la partie de la plante dont la fibre est
extraite et des conditions d’extraction [51, 52].
De façon générale, toutes les cellules individuelles des fibres végétales ont un
vide central sur leur section droite appelé lumen. La forme (circulaire, polygonale
ou elliptique) du lumen dépend de l’origine de la fibre et de l’épaisseur de la paroi
[62]. La présence du lumen justifie en grande partie la faible densité de la fibre et
est favorable à l’isolation acoustique et thermique. Ces derniers traits font des
fibres végétales de meilleures candidates dans les applications composites où un
poids mini est requis et dans l’isolation thermique pour l’automobile.
A l’aide d’un microscope polarisé, optique ou électronique, on peut détecter
aisément les différentes couches qui forment la paroi cellulaire (voir figures 2.3
et 2.4). La couche intercellulaire, extérieure à la paroi cellulaire proprement dite,
soude les cellules entre elles. Puis, en allant de l’extérieur de la paroi cellulaire
vers le lumen, on trouve la paroi primaire (P) et la paroi secondaire (S). Parfois,
dans la littérature, l’ensemble des couches intercellulaire et primaire est appelé
lamelle moyenne.
Les parois cellulaires d’une même cellule diffèrent de l’une à l’autre par leurs
compositions (rapport entre la teneur en cellulose et la lignine ou hémicellulose),
leur épaisseur et par l’orientation des microfibrilles (données par leur angle d’hé-
lice). Les valeurs de ces paramètres structuraux varient selon les fibres, il en ira
donc de même pour les traitements physicochimiques (mercerisage et acétylation
par exemple) appliqués pour préparer les fibres au renforcement.
-54-
2.3.2.1 La couche intercellulaire
La couche intercellulaire apparaît après la division de la cellule mère. Son

épaisseur varie entre 0,5 µm et 1,5 µm. Le microscope optique montre, en par-
ticulier si la lignine est teinte, l’existence d’une importante quantité de lignine
dans cette couche. Cette couche réunit les cellules les unes aux autres. Pour sé-
parer les cellules (pour l’étude anatomique ou la fabrication de la pâte à papier),
on utilise des techniques de macération ou d’attaque chimique. Cette paroi est
détruite et les cellules se séparent.
2.3.2.2 Paroi primaire
La paroi primaire est très mince ; elle a environ 0,1 µm d’épaisseur. Comme la
couche intercellulaire, elle contient une grande quantité de lignine, mais très peu
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
de cellulose. Il est souvent difficile de distinguer la paroi primaire de la couche

intercellulaire.
2.3.2.3 Paroi secondaire
L’analyse au microscope polarisant révèle que la paroi secondaire est compo-

sée de trois couches (S1 , S2 et S3 ). La paroi S2 constitue la partie la plus épaisse
de la paroi cellulaire dans le bois d’été. Elle n’est cependant pas aussi importante
dans le bois de printemps qui possède une paroi cellulaire plus mince que dans
le bois d’été. Il faut noter que très peu de différences existent entre la couche S1
et la couche S3 . L’ultrastructure de la paroi cellulaire est composée de microfi-
brilles de cellulose, de lignine et d’hémicelluloses qui ne sont pas directement ob-
servables par microscopie optique, car ces structures sont submicroniques. Elles
sont donc détectées en utilisant la microscopie électronique à balayage (SEM),
à transmission (TEM) ou à force atomique (AFM), ainsi que par diffraction des
rayons X (DRX). Plusieurs modèles ont été proposés pour les parois secondaires
des cellules des résineux. Dans tous les modèles proposés, les microfibrilles sont
considérées comme ayant une forme de spirale en Z dans les parois S1 , S2 et S3 .
Les microfibrilles de cellulose ont une direction privilégiée dans les couches S1 ,
S2 et S3 . Elles forment des hélices parallèles entre elles. L’angle de la tangente de
l’hélice avec l’axe de la fibre est appelé angle des microfibrilles (MFA, X2 dans ce
texte) dans la couche (figure 2.2). Seul l’angle des microfibrilles dans la couche
S2 varie sensiblement en fonction de la nature de la fibre et particulièrement des
conditions de croissance. Dans les autres couches, l’angle des microfibrilles est
généralement considéré constant, mais variable en fonction du type de fibre.
Selon Côté et al. [64], les trois couches de la paroi secondaire sont organisées
-55-
à la manière d’un contreplaqué (figure 2.3). Le faible angle microfibrillaire de la
paroi S2 compris entre 10◦ et 30◦ , contraste avec celui de la paroi S1 ( compris entre
−80◦ et 80◦ selon qu’il s’agit de bois de printemps ou d’été) et celui de la paroi S3
compris entre -70◦ et 70◦ (voir figures 2.3 et 2.4). Ces couches sont elles-mêmes
composées de plusieurs lamelles associées par un type de lignine particulier.
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F IG . 2.2: Schéma représentant l’angle des microfibres α par rapport à l’axe de la cellule :
(a) spirale en Z, (b) spirale en S.
F IG . 2.3: Représentation schématique de la F IG . 2.4: Représentation schématique des

paroi végétale et ses couches [1]. différentes sous-couches constituant la
paroi végétale.
-56-
2.4 Propriétés des constituants chimiques des fibres
Dans cette section, nous allons expliquer succinctement la structure et l’arran-
gement moléculaire des composants polymériques des fibres végétales. Une des-
cription plus détaillée sur la structure moléculaire de ces composants peut être
trouvée dans la littérature spécialisée [65, 66]. Le tableau 2.1 donne le pourcen-
tage volumique de chaque composant chimique, leur nature polymérique, leur
degré de polymérisation (DP) et leur fonction, pour quelques fibres choisies. Il
faut noter que le pourcentage massique des constituants chimiques des fibres sont
différents dans chaque couche de la paroi cellulaire.
Coton Jute Lin Ramie Sisal Nature Fonction

polymérique dans la paroi
Cellulose 82,7 64,4 64,1 68,6 65,8 Molécule Fibre
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linéaire
Hémicellulose 5,7 12,0 16,7 13,1 12,0 Molécule Matrice
ramifiée
Pectine 5,7 0,2 1,8 1,9 0,8 Molécule Protection
polymérique
Lignine - 11,8 2,0 0,6 9,9 Réticulé Matrice
3D,amorphe
Extractifs 1,0 1,1 3,9 5,5 1,2 Molécule Protection
polymérique
Wax 0,6 0,5 1,5 0,3 0,3 - Protection
Eau 10,0 10,0 10,0 10,0 10,0 - Protection
TAB . 2.1: Composants chimiques (et leur teneur) de certaines fibres végétales, natures et
fonctions [10]
Ainsi que nous l’avons préalablement mentionné, divers travaux de recherche

ont été entrepris pour la détermination des propriétés mécaniques de ces consti-
tuants. Les données présentées dans ce paragraphe sont tirées des références lit-
téraires qui leur sont consacrées. Certaines propriétés mentionnées ici sont mesu-
rées, d’autres sont calculées à partir de modèles moléculaires et d’autres encore
constituent des estimations faites sur la base des matériaux ayant un comporte-
ment analogue.
-57-
2.4.1 Cellulose
C’est en 1838 qu’Anselme Payen a suggéré que les parois de nombreuses cel-
lules végétales étaient constituées de la même substance à laquelle il donna le
nom de cellulose. C’est un composant indispensable pour toutes les fibres végé-
tales. La cellulose est la matière la plus répandue dans la nature. Elle est présente
dans les plantes, les algues, les bactéries et chez certains animaux. La structure
de la cellulose suscite encore beaucoup de questions. Si tout le monde semble ac-
cepter sa structure moléculaire, des questions subsistent quant à son arrangement
moléculaire au sein des microfibrilles.
La cellulose est présente à raison de 50% à 85% dans les fibres végétales cou-
ramment utilisées comme renforts dans les composites. C’est un homopolysac-
charide linéaire constitué d’unités β-D-glucopyranose reliées entre elles par des
liaisons glycosidiques β-(1-> 4). La conformation chaise (équatoriale) du cycle
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hexagonal de l’unité β-D-glucopyranose est favorisée énergétiquement. L’α-D-

glucopyranose polymérise en une molécule hélicoïdale (amidon), alors que le β-
D-glucopyranose polymérise en une molécule linéaire (cellulose). Le poids molé-
culaire de la cellulose est élevé. Par exemple le coton a un degré de polymérisation
(DP) d’environ 10 000 et celui du bois est inférieur à 5000.
On admet généralement que la cellulose résulte d’une condensation linéaire
d’unités monomères D-anhydroglucopyranose (en abrégé anhydroglucose ou même
glucose par commodité) agencées par des liaisons β-1, 4-glucosidique. C’est donc
un 1,4-β-D-glucan. Les anneaux de pyranose sont dans la conformation 4 C1 , ce
qui signifie que les groupements -CH2 OH et -OH- ainsi que les liaisons glycosi-
diques sont équatoriales par rapport au plan moyen des anneaux [16].
La formule moléculaire de la cellulose est responsable de sa structure supra-
moléculaire, et elle détermine en retour plusieurs de ses propriétés chimiques et
physiques. Pour la molécule pleinement développée, les unités monomères ad-
jacentes sont orientées par leur plan moyen à un angle de 180◦ l’une par rap-
port à l’autre. Ainsi, l’unité répétée de la molécule est l’anhydrocellulobiose et le
nombre de répétitions est la moitié du degré de polymérisation (DP). Ce nombre
est de 14000 dans la cellulose naturelle (de type I non synthétisée). Cependant,
les procédés de raffinage le réduisent souvent à environ 2500 [16]. Le degré de
polymérisation indique que la longueur de la chaîne polymère varie en fonction
du type de fibres végétales.
Les propriétés mécaniques d’une fibre naturelle dépendent de son type de cel-
lulose car, chaque type a sa propre géométrie cellulaire, et ce sont ces conditions
géométriques qui déterminent les propriétés mécaniques. Fink et al. [67] ont re-
produit des mesures effectuées par différents auteurs, et les méthodes d’essai em-
-58-
ployées dans le but de comparer les modules d’Young des celluloses types I et II.
La plupart de ces auteurs ont obtenu des valeurs caractéristiques plus élevées
pour le type I que pour le type II.
La cellulose solide forme une structure microcristalline avec les zones de de-
gré supérieur, c’est-à-dire des régions cristallines, et des zones de degré inférieur,
c’est-à-dire des zones amorphes. La résistance à la traction des microfibrilles de
cellulose est très élevée, étant donné qu’elle est le matériau le plus résistant et
connu dont la résistance est estimée à 7,5 GPa [68].
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F IG . 2.5: Ponts hydrogènes intramoléculaires entre deux macromolécules adjacentes de

cellulose
La cellulose naturelle de type I est fortement cristalline, ce qui signifie que

sa rigidité est indépendante du taux d’humidité. Certains travaux indiquent que
cette cellulose a un comportement orthotrope, mais nous supposons, dans le cadre
de ce projet, qu’il s’agit d’un matériau isotrope transverse, reprenant ainsi les hy-
pothèses de Salmén [5]. Un tel matériau est un cas particulier d’orthotropie, in-
variant par rotation d’angle quelconque autour d’un axe du repère d’orthotropie.
Le matériau est évidemment quasi isotrope, dans le plan perpendiculaire à cet
axe, et sa matrice des rigidités a la structure donnée par la relation (2.1)(le plan
2-3 étant isotrope).
 
C11 C12 C13 0 0 0
C12 C22 C23 0 0 0
 

 
cell
C13 C23 C22 0 0 0 
C =  0
 (2.1)
 0 0 C44 0 0 

 
 0 0 0 0 C44 0 
C22 −C23
0 0 0 0 0 2
= C66
Différentes valeurs des rigidités Cij de la cellulose sont rapportées dans la
littérature. Notons par exemple les travaux de Cousins et de Salmén [7, 5] d’où
sont extraites les données du tableau 2.2 qui seront utilisées dans cette étude.
2.4.2 L’hémicellulose
L’hémicellulose n’est pas du tout une autre forme de cellulose comme l’in-
diquerait son nom. Il comprend un groupe de polysaccharides (pectine exclue)
-59-
Propriété Valeur
plage à 12% d’humidité à 20% d’humidité
20 ◦ C 20 ◦ C
E11 (GPa) 134,0-170 134 134
E22 (GPa) 15,0-27,2 27,2 27,2
G12 (GPa) 3,0-6,0 4,4 4,4
ν21 0,01-0,02 0,02 0,02
ν32 0, 50 0,50 0,50
TAB . 2.2: Rigidités de la cellulose naturelle ([5, 6])
qui reste intimement liés (constitue une sorte de matrice au sens d’un matériau
composite) aux microfibrilles de la cellulose même après extraction de la lignine.
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L’hémicellulose est différente de la cellulose sous trois aspects importants. Pre-

mièrement, elle contient différentes unités de glucose (sucre) tandis que la cellu-
lose contient seulement le glucose 1, 4 − β -D-glucopyranose. Deuxièment, elle
exhibe un degré de ramification important tandis que la molécule de la cellu-
lose est strictement linéaire. Et troisièmement, le degré de polymérisation de la
cellulose naturelle est de 10 à 100 fois plus grand que celui de l’hémicellulose.
L’hémicellulose est plus vulnérable à l’absorption d’humidité car elle contient de
nombreux sites pouvant établir des liaisons chimiques avec des molécules d’eau.
Contrairement à la cellulose, les constituants de l’hémicellulose varient d’une
plante à une autre. Les sucres constitutifs des hémicelluloses peuvent être divisés
en 4 groupes : les pentoses, les hexoses, les acides hexuroniques et les désoxy-
hexoses. La chaîne principale des hémicelluloses peut être constituée d’un seul
type d’unités (homopolymère, ex. les xylanes) ou de plusieurs unités différentes
(hétéropolymères, ex. les glucomannanes).
On admet généralement que les molécules de l’hémicellulose ont tendance
à s’aligner à celles de la cellulose. Cousins [7] a par conséquent suggéré que la
rigidité 3D de l’hémicellulose soit également décrite par 5 constantes élastiques
comme pour un matériau à isotropie transverse. Il faut néanmoins garder présent
à l’esprit que l’hémicellulose est très sensible aux variations d’hygrométrie, ce
qui fait que sa rigidité est souvent donnée dans la littérature comme fonction du
taux d’humidité ambiant suivant le modèle donné par l’équation (2.2). Le tableau
2.3 contient les valeurs des rigidités proposées pour ce constituant, et qui seront
utilisées dans la partie modélisation numérique de ce travail, au chapitre 6.
-60-
 
8 2 2 0 0 0
2 4 2 0 0 0
 
 
Hemic
2 2 4 0 0 0
C (w) = 
0
 cH (w) GP a (2.2)
 0 0 1 0 0

 
0 0 0 0 1 0
0 0 0 0 0 1
avec :
cH (w) fonction de l’hygrométrie pouvant être obtenue par ajustement aux
données expérimentales.
Propriété Valeur
plage à 12% d’humidité à 20% d’humidité
20 ◦ C 20 ◦ C
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E11 (GPa) 2,0 - 8,0 2 0,02

E22 (GPa) 0,8 - 4,0 0,8 0,008
G12 (GPa) 1,0 - 2,0 1 0,01
ν21 0,08-0,1 0,08 0,08
ν32 0,40
TAB . 2.3: Rigidités de l’hémicellulose ([5, 7])
2.4.3 La lignine
Après la cellulose, la lignine est la substance organique la plus abondante dans
les plantes. La présence de la lignine dans la paroi cellulaire rend les fibres végé-
tales mécaniquement très résistantes et a permis à certains arbres d’atteindre une
hauteur de plus de cent mètres. La quantité de lignine présente dans les diffé-
rentes espèces de plantes est très variable. Les feuillus en contiennent 18 à 25%,
alors que les résineux en contiennent plus, soit 25 à 35%.
Les lignines sont des polymères hydrocarbonés complexes avec des consti-
tuants aromatiques et aliphatiques. Leurs principales unités monomères sont en
fait des anneaux substitués phénylpropane liés de diverses façons qui restent en-
core incomprises aujourd’hui. Certains détails de leur structure varient en fonc-
tion des auteurs [16]. Des trois principaux constituants des plantes, la lignine est
celui qui a le moins d’affinité avec l’eau. Un autre trait caractéristique de la li-
gnine est qu’elle est thermoplastique (i.e qu’elle se ramollit au voisinage de 90 ◦ C
, et coule au voisinage de 170 ◦ C). Les propriétés mécaniques des lignines sont
inférieures à celles de la cellulose.
-61-
Depuis le modèle d’organisation macromoléculaire des trachéides du bois de
Goring [69], validé à l’échelle ultrastructurale, la fonction de la lignine dans l’as-
semblage des microfibrilles de cellulose n’a que peu progressé. Les travaux ré-
cents de Ruel et al. [70] sur des fibres industrielles ayant subi des traitements va-
riés de mise en pâte (chimiques, mécaniques ou enzymatiques), ou de raffinage
indiquent :
que la paroi secondaire mature est le résultat de l’assemblage de lamelles
(d’environ 100-200 nm d’épaisseur) de microfibrilles de cellulose enrobées
dans une matrice formée de polysaccharides (hémicellulose) et de lignines.
A maturité, cette structure de base est masquée,
que les lamelles s’associent entre elles sous l’effet de la synthèse d’un type
non-condensé de lignine. Ce résultat est important en ce qui concerne l’as-
semblage des parois mais aussi parce qu’il montre que le mode de poly-
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mérisation radicalaire des lignines dans l’environnement polysaccharidique

neutre des microfibrilles cellulosiques influence la nature des liaisons in-
ternes dans la molécule de lignine et par là, sa conformation finale. Les au-
teurs ont donc suggéré qu’il existe une complémentarité conformationnelle
entre ce type non-condensé de lignine et son aptitude à assurer la jonction
interlamellaire.
On considère généralement que la molécule de la lignine présente un com-
portement isotrope qui est tout comme l’hémicellulose, dépendant de l’hygromé-
trie. Ce résultat sur l’isotropie de la lignine n’est pas confirmé par Salmén [5] qui
rapporte une valeur de E11 (2 GPa) différente de celle de E22 (1 GPa) à 12% ou
20% d’humidité et à 20 ◦ C. L’équation (2.3) décrit la rigidité de ce constituant en
fonction du taux d’humidité. Le tableau 2.4 reprend les valeurs qui seront em-
ployées ici, pour un comportement supposé isotrope de la lignine, notamment
pour l’étude numérique au chapitre 6.
 
4 2 2 0 0 0
2 4 2 0 0 0
 
 
Lign
2 2 4 0 0 0
C (w) = 
0 0 0 1 0 0 cL (w) GP a
 (2.3)
 
 
0 0 0 0 1 0
0 0 0 0 0 1
2.5 Propriétés mécaniques des fibres

Les fibres naturelles sont d’une manière générale de bons renforts pour les
plastiques (thermoplastiques ou thermodurcissables) à cause de leur résistance
-62-
Coefficient, unité Valeur
E (GPa) 2,0 - 3,5
ν 0,33
TAB . 2.4: Rigidités de la lignine à 60% d’hygrométrie ([7])
relativement grande et leur faible densité (tableau 2.5) [4]. Certaines caractéris-
tiques des fibres de lin et des fibres de bois kraft atteignent des valeurs très
proches de celles des fibres de verre "E" (référence faite à leur application pre-
mière dans l’électronique). Néanmoins, il est observable (tableau 2.5) que l’in-
tervalle de variation des caractéristiques est l’un des inconvénients actuels des
fibres naturelles, lesquelles sont tributaires des conditions environnementales au
cours de leur croissance. Les fibres naturelles peuvent être traitées par diverses
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méthodes pour obtenir des éléments de renforts aux caractéristiques améliorées.

Leurs constituants ainsi que leurs modules d’élasticité sont présentés dans la ré-
férence [4].
Le module d’Young des fibres de bois à l’état massif est de l’ordre de 10
GPa par exemple. Les fibres cellulosiques ayant un module d’Young de 40 GPa
peuvent être extraites du bois à partir des procédés chimiques de mise en pâte.
Elles peuvent ensuite être transformées par hydrolyse suivie d’une désintégra-
tion mécanique en microfibrilles de module 70 GPa. Théoriquement, le module
d’Young de la cellulose est de 134 GPa [5], mais il n’existe pas encore de techno-
logie permettant de séparer celle-ci des microfibrilles. Les fibres les plus utilisées
(dans la papeterie) sont celles ayant un module de l’ordre de 40 GPa.
En outre, les propriétés des fibres et leur structure (tableau 2.6) dépendent
de plusieurs facteurs tels que le milieu de leur croissance, le climat et l’âge des
plantes. Le lavage mécanique de la fibre est un autre facteur important qui déter-
mine la structure et les caractéristiques de celles-ci.
Comme dans le cas des fibres de verre, la résistance à la traction des fibres na-
turelles dépend de leur longueur, facteur important quant à l’efficacité du renfor-
cement. Les données relatives à la traction notamment en service doivent encore
faire l’objet d’études pour la plupart des fibres. La dépendance à la longueur de
la résistance à la traction pourrait être expliquée par les grands écarts entre les
diverses fibres. Koher et al. [79], Mieck et al. [79], Mukherjee et al. [8] ont étudié
cet aspect sur diverses fibres de lin, et d’ananas. Leurs résultats montrent que la
résistance à la traction des fibres de lin est fortement dépendante de la longueur
des fibres comparées aux fibres de verre. Par contre, la résistance à la traction des
fibres d’ananas est moins dépendante de leur longueur. Cependant, la dispersion
observée sur les données obtenues pour ces deux types de fibres se situe dans
-63-
Fibre Caractéristiques Références
Masse volu- Allonge- Résistance Module de
mique (g/cm3) ment (%) (MPa) Young (GPa)
Coton 1, 5-1, 6 7, 0-8, 0 287 − 597 5, 5 − 12, 6 [71, 72, 73]
Jute 1,3 1,5-1,8 393-773 26,5 [71, 74, 72, 75]
Lin 1,5 2,7-3,2 345-1035 50-70 [74]
Chanvre - 1,6 690 - [17]
Ramie - 3,6-3,8 400-938 61,4-128 [72, 73]
Sisal 1,5 2,0-2,5 511-635 9,4-22,0 [71, 72, 76]
Coco 1,2 30,0 175 4,0-6,0 [71, 76]
Viscose - 11,4 593 11,0 [73]
(corde)
Bois kraft 1,5 - 1000 40,0 [77]
Verre-E 2,5 2,5 2000-3500 70,0 [78]
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
Verre-S 2,5 2,8 4570 86,0 [71, 78]

Aramide 1,4 3,3-3,7 3000-3150 63,0-67,0 [78]
(normal)
Carbone 1,4 1,4-1,8 4000 230,0-240,0 [78]
(standard)
TAB . 2.5: Propriétés mécaniques des fibres naturelles comparées aux renforts de
synthèse traditionnels
un intervalle dont la largeur est de l’ordre de l’écart-type. Cette dépendance ré-

sistance/longueur pourrait être regardée comme le degré d’homogénéité ou la
quantité d’impuretés des fibres ou du matériau en général. La résistance à la trac-
tion est en outre dépendante du raffinage de la fibre. Une diminution de la finesse
de la fibre entraîne une plus grande résistance de celle-ci.
La nature hydrophilique est un autre problème majeur des fibres cellulosiques
quand elles sont utilisées comme renforts dans les plastiques. La teneur en humi-
dité de la fibre dépend de la teneur en constituants non cristallins, de la porosité,
et peut atteindre 10% (du poids total) dans les conditions standards. Le caractère
hydrophilique influence du reste l’ensemble des propriétés mécaniques ainsi que
d’autres propriétés physiques de la fibre prise isolément. D’une manière générale,
la direction des microfibrilles et la teneur en cellulose déterminent les propriétés
mécaniques des fibres cellulosiques. Hearle et al. [80] ont développé des modèles
basés essentiellement sur ces deux paramètres structuraux (tableau 2.6) pour cal-
culer le module d’Young des fibres.
-64-
Fibre Indice de Angle Aire(A) Longueur Ratio
cristalli- d’hélice section (L)de la d’aspect L/D
nité(CrI) (◦ ) droite cellule D :Diamètre
cellulose (mm2 ) (mm) de la cellule
Jute 8,0 0,12 2,3 110
Lin 10,0 0,12 20,0 1687
Chanvre 6,2 0,06 23,0 960
Ramie 7,5 0,03 154,0 3500
Sisal 56,6-66,2 20,0 1,10 2,2 100
Coco 45,0 1,20 3,3 35
TAB . 2.6: Paramètres structuraux de certaines fibres naturelles [8]
2.5.1 Proportion des fibrilles cristallines et leur orientation

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Depuis les travaux de Hearle [81], différents auteurs se sont efforcés de cal-
culer les caractéristiques mécaniques des fibres naturelles à partir de leurs pa-
ramètres structuraux. C’est notamment le cas avec les travaux de Gordon et Jé-
ronimidis [82], Jéronimidis [83] et McLaughlin et Trait [84]. Toutes ces théories
tiennent essentiellement compte de la teneur en cellulose et de l’orientation des
fibrilles. En prenant en compte divers mécanismes généraux de déformation, on
déduit trois équations de déformation permettant de calculer la rigidité longitu-
dinale de la fibre.
2.5.1.1 Equation basée sur une déformation isochore
Cette équation décrit bien le comportement des fibrilles de faible angle d’hé-
lice,
E1 = X1C Ek,C + (1 − X1C ) EN C cos2 X2 = E ∗ cos2 X2

(2.4)
avec :
E1 : module d’élasticité longitudinale de la fibre
Ek,C : module d’élasticité longitudinale de la cellulose
EN C : module d’Young des parties non cristallines
X1C : teneur en parties cristallines de la fibre
X2 : angle d’hélice
-65-
2.5.1.2 Equation de déformation type ressort
Cette équation convient pour les fibrilles dont l’angle d’hélice est 45◦
KN C 2 2
E1 = 1 − 2 cot2 X2 = K 1 − 2 cot2 X2 (2.5)
1 − X1C
avec :
KN C : module de compressibilté des parties non cristallines (rapport entre
la contrainte hydrostatique et la fraction en volume)
2.5.1.3 Equation mixte (superposition des deux modèles précédents)
Cette équation au comportement correspondant à celui de deux ressorts en

série, chacun ayant tendance à soulager les contraintes subies par l’autre par un
interéchange de tension.
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h i
2
E ∗ cos2 X2 K (1 − 2 cot2 X2 )
E1 = 2 (2.6)
E ∗ cos2 X2 + K (1 − 2 cot2 X2 )
On admet généralement que contrairement à la rigidité, la résistance ne dé-

pend pas de la configuration géométrique, mais est plutôt fonction des défauts
présents dans la fibre. Notons que, d’une manière générale, la résistance aug-
mente avec la teneur en cellulose et décroît avec la diminution de l’angle d’hélice
X2 .
Mukherjee et al. [8] ont proposé une relation de proportionalité entre les pro-
priétés mécaniques Y , la teneur en cellulose X1 , l’angle d’hélice X2 et les dimen-
sions des cellules X3 ,
Y = X1a1 X2a2 X3a3 (2.7)
2.5.2 Les fibres naturelles synthétisées

Les travaux relatifs à la structure et aux caractéristiques des fibres cellulo-
siques de synthèse (par exemple les fibres de rayonne3 ) ont été publiés au fil des
années. Mentionnons en particulier la publication de Hermans [67] pour parler
surtout de son important apport sur la connaissance de la cellulose et la structure
des fibres.
Des études expérimentales sur les propriétés et la structure des fibres viscoses
ont été menées par Krässig [85]. Plus récemment encore, Lenz, Schurtz et al. ont
travaillé sur l’influence des paramètres structuraux sur des fibres élaborées par
3
"rayonne" : terme générique pour désigner les fibres végétales de synthèse formées de cellu-
lose regénérée
-66-
divers procédés. Un résumé des résultats expérimentaux fournis dans la littéra-
ture montre que les propriétés mécaniques des fibres cellulosiques de synthèse
dépendent de leur structure à différents niveaux, c’est-à-dire qu’il faut prendre
en compte les éléments ci-après :
le degré de polymérisation DP ,
la structure cristalline,
la structure de la supermolécule (exemple : degré de cristallinité),
l’orientation des chaînes (régions cristallines et non cristallines),
la porosité,
le diamètre des fibres.
En général, la résistance à la traction des fibres est considérablement influen-
cée par la longueur des molécules comme c’est aussi le cas pour les fibres viscoses
et les fibres d’acétate. Une corrélation linéaire avec pente négative entre la résis-
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1
tance à la traction et l’inverse du degré de polymérisation DP pourrait être modi-
fiée par les effets d’orientation, par la variation des dimensions des crystallites et
de la cristallinité, par les impuretés et probablement par les pores et les sections
droites non uniformes dans la fibre [67]. S’intéressant à différentes fibres, Krässig
[85] a montré qu’il existe des corrélations quasi-linéaires entre un certain nombre
de paramètres structuraux et la résistance à la traction, l’allongement ultime et le
module ; l’équation (2.8) modélise ces corrélations.

σcon ' DPL−1 − DP −1 GI.fr2




σwet ' DPL−1 − DP −1 GI.fr2.5

−1 (2.8)

 Ewet ' DPL DP −1 − DP −1 −1
 1
−1 cos β

L cos β
avec :
DP : degré de polymérisation moyen,
DPL : longueur des régions cristallines,
Cr I : indice de cristallinité,
fr : facteur de direction d’Hermans,
cos β : mesure de la direction (' fr0.5 ).
2.6 Conclusion
Le but de ce chapitre était de nous donner une meilleure connaissance des
fibres végétales. Un accent particulier a été mis sur leur obtention, notamment
sur les différentes méthodes qui sont généralement employées pour les séparer
des plantes dont elles sont issues. La question de l’amélioration de la qualité de la
fibre extraite a connu bien des réponses satisfaisantes notamment quant à la pos-
-67-
sibilité de combiner plusieurs méthodes quant cela s’avère nécessaire. D’autres
questions nécessitent encore des travaux de recherche. Elles incluent entre autres,
les conditions de croissance pour la multiplication des semences et la produc-
tion des fibres, les méthodes de récolte, la séparation des fibres et l’optimisation
de leur séparation, le fondement moléculaire de l’amélioration de la décortica-
tion et de la performance des fibres. Les connaissances acquises grâce à ce travail
serviront à concevoir de nouvelles variétés de fibres faites sur mesure pour des
applications industrielles particulières.
De même, le recours à la protéomique a été récemment engagé dans l’Union
Européenne (UE), pour isoler les gènes qui participent à la biosynthèse de la li-
gnine des parois cellulaires et de l’hémicellulose dans le tabac. Les variations su-
bies par ces composants peuvent affecter la qualité des fibres et la disponibilité
de la cellulose. Ces connaissances peuvent servir à orienter des programmes de
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
sélection moléculaire ainsi que les modifications génétiques servant à améliorer

la qualité des fibres végétales.
Sur le plan du comportement mécanique des fibres végétales, des développe-
ments importants ont été réalisés et ont permis de mettre en évidence l’influence
de la composition chimique et des paramètres structuraux de la paroi végétale sur
les propriétés à l’étirement de ces fibres. Les aspects relatifs à la microstructure de
ces fibres révèlent que celle-ci est d’une grande complexité notamment lorsqu’il
s’agit de définir des modèles géométriques et analytiques généralisables pour la
décrire. Comme indiqué plus haut, l’amélioration des propriétés mécaniques des
fibres passera peut-être par l’introduction de nouveaux types de fibres. Et nous
pourrions relever dans ce tableau les recherches en cours sur le filage avec solvant
de la cellule naturelle (type I, cristalline) [86], lesquels travaux pourraient abou-
tir à des fibres de plus grande résistances et présentant une faible dispersion des
propriétés.
-68-
Deuxième partie
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Méthodes expérimentales
-69-
Chapitre 3
Caractérisation mécanique et
physico-chimique de la fibre
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3.1 Introduction
Ce chapitre a pour but de donner une connaissance plus approfondie des
fibres choisies pour notre travail. Sont abordés ici des renseignements de tout
ordre permettant de mettre plus en valeur ces matériaux. Les raisons ayant concou-
rus à leur choix sont précisées dans la section spécifique à chacune des fibres. Une
place plus importante est cependant consacrée à une nouvelle fibre, le Rheckto-
phyllum Camerunense (RC) qui fera donc l’objet principal de la caractérisation
physico-chimique annoncée en titre de ce chapitre. Elle est cependant étudiée en
parallèle avec la fibre de sisal, plus connue maintenant dans la littérature des
NFRCs, pour besoin de comparaison.
3.2 Présentation des fibres étudiées

3.2.1 Le sisal
Ainsi que nous l’avons signalé en introduction de ce chapitre, le sisal est une
fibre qu’on ne présente presque plus car elle revient très souvent dans la littéra-
ture des composites à base de fibres végétales. Le sisal constitue, avec les autres
fibres textiles du genre Agave, la plus "grossière" des fibres dures parmi les nom-
breuses variétés cultivées dans des conditions tropicales et subtropicales ; il est
plus "grossier" que le jute et les autres fibres libériennes. Du point de vue com-
mercial, l’Agave sisalana (et ses hybrides) reproduite à la figure 3.1, et l’Agave
fourcroydes (plus connu sous le nom d’henequen) arrivent en première place1 .
1
www.wigglesworthfibres.com/products/sisal/history.html.
-70-
L’Agave sisalana produit, par ses feuilles, des fibres dures flexibles qui servent
à la fabrication de cordes, de ficelles et de nattes, et pour le rembourrage et le
capitonnage. Les fibres apparentées sont le chanvre de Haïti (Agave foetida), et
l’agave du Mexique ou ixtle (chanvre de Tampico ou mexicain). Ces fibres, ex-
traites de l’Agave funkiana ou de l’Agave lechugilla sont principalement utilisées
en brosserie, mais peuvent aussi servir occasionnellement dans le textile. Font
également partie de cette catégorie le maguey et le cantala, tirés de l’Agave can-
tala (Philippines ou Indonésie), ou l’Agave tequilana (Mexique) et la pita (Agave
americana).
Le sisal compte actuellement pour les deux tiers de la production mondiale de
fibres dures. Les trois-quarts de la production sont utilisés sous forme de ficelle
agricole [2].
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
F IG . 3.1: Plante produisant le sisal, cordage fait de fibres de sisal
3.2.1.1 Utilisations traditionnelles et nouvelles
Le sisal et les autres fibres textiles servent traditionnellement à fabriquer de

la ficelle agricole (ficelle de botteleuse ou lieuse), de la corde et des cordages. Le
marché mondial du sisal (et du principal produit dérivé, la ficelle agricole) n’a
cessé de se contracter depuis qu’il est apparu des produits synthétiques rempla-
çant les fibres naturelles, et en particulier depuis que le polypropylène est utilisé
pour la fabrication de ficelle de lieuse et de cordages [87]. Toutefois, compte tenu
de l’intérêt croissant (motivé notamment par un prix de pétrole toujours plus
élevé et sa conséquence sur le prix du polypropylène) pour les produits naturels,
renouvelables et biodégradables, les échanges de sisal sont en passe de connaître
un nouvel essor avec la remise à l’honneur des utilisations traditionnelles et l’ap-
parition de nouvelles utilisations.
-71-
Les applications nouvelles (ou redécouvertes) pourraient mettre à profit les
caractéristiques du sisal qui se renouvelle plus rapidement que le bois dont il
peut remplacer les fibres. Le sisal peut servir d’agent de renforcement (à la place
de l’amiante et des fibres de verre) dans les cordes revêtues de fils métalliques,
les pâtes à papier de spécialité et le plâtre. Il est également utilisé comme isolant
ou fibre ornementale dans les tapis, les revêtements muraux et le macramé, les
matelas, les sacs et les produits artisanaux. Il sert en outre pour la fabrication de
produits de bourrellerie, de tissus de polissage, de filtres, de géotextiles utilisés
dans le génie civil et écologique et de matériaux pour l’industrie automobile. Les
déchets de la production de sisal peuvent être utilisés comme aliments du bétail,
comme engrais, mais aussi pour produire du biogaz. Ces nouvelles utilisations
sont étudiées au niveau international, sous la conduite de la FAO [87]. Compte
tenu de l’intérêt croissant porté au recyclage, le sisal pourrait offrir des perspec-
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
tives prometteuses dans l’industrie du papier, pour renforcer le papier à forte

teneur en fibres de bois recyclé mais aussi, de plus en plus, il est utilisé comme
renfort des matrices polymères servant à la fabrication des matériaux composites.
Les propriétés mécaniques de cette fibre dont les applications sont si variées ne
sont cependant pas entièrement connues. Nous l’expliciterons plus loin dans le
paragraphe aux chapitres 4.3 et dans le chapitre 5.
3.2.2 Raphia
Le palmier Raphia ou Raphia ruffia (Raphia farinifera) est une gigantesque es-
pèce de palmier, de la famille des Arécacées, que l’on trouve en masse à Madagas-
car et dans certaines régions de l’Afrique. Un climat tropical humide et un terrain
marécageux sont des critères excellents pour la croissance de cet arbre. Dans ces
conditions, il se développe à grande vitesse et peut produire des branches jusqu’à
20 m. Chaque branche contient à son tour 80 à 100 feuilles.
De septembre à mai on peut couper de jeunes feuilles (feuilles de la foliole).
Afin d’obtenir une fibre très fine, seul l’épiderme (30-150 µm d’épaisseur, et 8-
10 mm de largeur) du lobe des jeunes feuilles de palmiers est prélevé dans les
48 heures suivant la récolte. Les fibres sont alors pelées manuellement puis cet
épiderme est mis à sécher au soleil et est ensuite fendu sur toute sa longueur
de manière à obtenir les fibres elles-mêmes : celles-ci ont alors la longueur de la
feuille du palmier mais, une fois nouées les unes aux autres, elles permettent de
tisser des étoffes de taille importante. En fait, les fibres de raphia ne peuvent pas
être filées. Lorsque le raphia est finalement sec et a obtenu sa couleur bien connue
jaune pâle, il est prêt pour la prochaine étape du processus de production. Dans
le centre de tri les fibres sont dénudées des parties sombres et classées suivant la
-72-
qualité, la couleur et la largeur. Éventuellement le raphia peut encore être teint
sur place avant d’être pesé et mis en ballot. Le produit terminé est finalement
utilisé pour différents usages : relier les plantes, confectionner des paniers, nattes,
chapeaux et même des costumes traditionnels ou des objets décoratifs.
Les fibres de raphia demeurant rêches et raides, on recourt à différentes mé-
thodes pour les assouplir : elles sont peignées et raclées avec le bord tranchant
d’une coquille d’escargot jusqu’à devenir fines comme un fil de soie. Les tisse-
rands, une fois la pièce tissée, la mettent à tremper dans l’eau puis, après l’avoir
enveloppée de vieux chiffons pour la protéger, la placent au fond d’un mortier de
bois pour la piler ; le foulage permet de transformer une pièce de raphia rugueuse
en une étoffe délicate et souple.
3.2.3 Rhecktophyllum Camerunense

tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
Le Rhecktophyllum Camerunense (RC) est une plante de la famille des ara-

cées, de genre Rhecktophyllum dont le type camerunense, le matériau étudié ici,
a été identifié pour la première fois par Ntépé-Nyamè en 1981 [88]. Elle a été
localisée dans toute la zone forestière du Cameroun, Nigéria et Gabon, et cer-
tainement dans les régions sèches septentrionales ; elle se localise dans le sous
bois de forêt dense humide. Cette plante est d’abord dressée sur racines échasses,
pouvant atteindre 50 cm de hauteur, avec une tige courte et épaisse, ensuite ram-
pante sur un stolon émis de son sommet et pouvant porter des pousses feuillées,
enfin grimpante et pouvant s’élever jusqu’à 30 m au-dessus du sol (d’où le nom
local d’Ayang yop pour plante grimpante). Elle possède deux sortes de racines aé-
riennes : (1) longues racines verticales atteignant le sol, très plates 1,5-4 cm de
largeur, pubérulentes, non verruqueuses ; (2) racines crampon horizontales, plus
courtes 10-20 cm de longueur, elles aussi aplaties et pubérulentes. Un stolon plus
mince permet la progression de la plante soit sur le sol soit sur l’arbre support ;
elle s’élève en altitude jusque vers 100 m et se rencontre encore dans les gale-
ries forestières en savane. Des racines aériennes aplaties de cette plante, sont ex-
traites des fibres mécaniques utilisées traditionnellement pour le cordage, et le
tissage (filets de pêche par exemple). A ce jour, aucune étude de caractérisation
physico-chimique n’a, à notre connaissance, été effectuée sur les fibres de cette
plante après son identification botanique. Les figures 3.2(a)-3.2(c) constituent une
illustration de cette brève description du RC.
-73-
(a) Plante produisant les fibres de (b) Racine aérienne liée à la racine
RC échasse
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
(c) Racines aériennes aplaties

sources de fibres
F IG . 3.2: Plante produisant les fibres RC
3.2.3.1 Anatomie des racines aériennes
La figure 3.3 donne des renseignements sur l’organisation et la constitution

des racines aériennes d’où sont extraites les fibres RC. On y observe notamment
que ces fibres sont libériennes, étant situées dans la zone périphérique de la racine
et en contact avec sa très mince épiderme. Le centre de la racine est occupé par un
très long renfort ailé et multi-perforé, tandis que les parties restantes contiennent
des fibres noyées à l’état humide dans un tissu d’extractifs (pectine et autres) qui
les pigmentent de façon presque indélébile.
F IG . 3.3: Anatomie d’une racine aérienne sèche du RC, suivant une section droite
3.3 Extraction des fibres

Des tentatives d’extraction des fibres, encore plus fines, de l’épiderme des
feuilles de la foliole du palmier raphia ont été menées. Les dissolutions à la soude
-74-
et à l’acide sulfurique ont permis de faire apparaître des fibres très fines aux extré-
mités. Ce travail devrait être poursuivi par l’utilisation des composés chimiques
et/ou enzymes appropriés. Ceci passe notamment par une meilleure connais-
sance de l’anatomie et de la composition chimique de ces feuilles, dont quelques
éléments sont donnés dans les sections 3.4 et 3.6.
Les fibres de sisal utilisées dans cette étude proviennent du commerce (SOC-
SUBA, Douala Cameroun). Il s’agit donc du sisal cultivé et produit industrielle-
ment, il n’était donc plus nécessaire de procéder à leur extraction. Des fibres de
l’épiderme de la foliole de raphia utilisées ici ont été récoltées dans la région de
BALENGOU (Ouest Cameroun). Des racines aériennes du RC fraîchement récol-
tées (dans la région de ZOETELE, Sud Cameroun), ont été extraites des fibres par
léger battage manuel suivi d’un rouissage à l’eau simple pendant deux jours. Les
racines utilisées étant relativement longues (1-4 m), cela a permis d’obtenir des
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fibres aux mêmes longueurs (ou presque), très fines, et de diamètre très régulier
sur toute la longueur comme le montre la figure 3.4. Toute tentative de rouissage
lorsque les racines commencent à se déshydrater ne donne pas les mêmes résul-
tats. Car les extractifs et la faible épiderme adhèrent fortement sur les fibres et ré-
sistent à la dissolution à l’eau simple. Il convient de plus de vérifier si la méthode
d’extraction préconisée pour les fibres libériennes à la section 2.2.1 conduirait à
des fibres de meilleure qualité lorsque les racines sont complètement déshydra-
tées. Du reste, compte tenu de notre connaissance actuelle de ces fibres, la mé-
thode enzymatique combinée à un battage mécanique quelque temps après la
récolte devrait être la meilleure option d’extraction permettant de préserver leur
intégrité. Chaque racine produit de 100 à 350 fibres longues ce chiffre variant se-
lon sa grosseur. Comparé au sisal (1000 fibres de 1-1,5 m de long par feuille), on
obtient pratiquement le même rendement en fibres lorsqu’on prend en compte la
longueur de la racine du RC.
3.4 Morphologie des fibres étudiées

Dans le but d’étudier la microstructure des fibres, la surface latérale et la sec-
tion droite ont été examinées au microscope par la technique SEM à l’Institut Na-
tional de Recherches Agronomiques (INRA, THEIX, France) et au Centre hospita-
lier Universitaire (CHU, Clermont-Ferrand, France). C’est ainsi qu’un microscope
électronique à balayage, de marque JEOL - T220, a été utilisé pour l’acquisition
d’images à un voltage de 5-20 kV. Les surfaces observées ont été préalablement
métallisées dans une chambre à vide pour y déposer une fine couche d’or de 70
nm d’épaisseur. Notons que les fibres peuvent être endommagées sous l’action
-75-
F IG . 3.4: Fibres de RC extraites par rouissage à l’eau
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
du bombardement par le faisceau d’électrons lors des observations dans un tel

microscope, d’où la nécessité de la métallisation à 70 nm (au lieu de 40 nm) et
l’application d’un voltage (du faisceau) approprié et maintenu constant. Les ob-
servations faites dans ce cadre portent sur les fibres de sisal, de raphia et du RC.
Les figures 3.5(a) et 3.5(b) donnent des renseignements sur l’aspect et la forme
de la fibre de sisal. Il est à noter que le lumen n’apparaît pas distinctement sur
ces images, ce qui laisse croire que leur structure vue suivant la section droite est
semblable à un enroulement en peau d’oignon.
(a) Profil de la fibre de sisal (b) section droite de la fibre de sisal
F IG . 3.5: Micrographie SEM des fibres de sisal.
De même, des observations SEM de la couche extérieure de la feuille de la

foliole de raphia dans les sens longitudinal et transversal sont données aux fi-
gures 3.7(a) à 3.7(d). Comme signalé dans la section 3.3, ces images (3.7(d) en
particulier) mettent en évidence la présence d’un réseau de très fines fibres dis-
posées en treillis sur une des faces de la feuille. L’observation de la face oppo-
-76-
F IG . 3.6: Surface latérale du sisal en SEM.
sée révèle qu’elle est totalement opaque, ce qui explique pourquoi les toitures
faites des feuilles du palmier raphia se révèlent très étanches. Cette observation
est conforme à celle rapportée par Elenga et al. [89].
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(a) section droite de l’épiderme de la (b) Fibres apparentes à l’extrémité

feuille de la foliole de l’épiderme
(c) surface latérale-1 (d) surface latérale-2
F IG . 3.7: Micrographie SEM de la couche extérieure des feuilles de la foliole de Raphia
Enfin, les figures 3.8(a) à 3.8(c) mettent clairement en évidence l’aspect, la

forme et la microstructure de la fibre RC ; on remarque d’emblée la présence d’un
canal au centre et une distribution régulièrement concentrique des cellules de
base dont les lumens sont également très apparentes ; les images d’une section
longitudinale révèlent par ailleurs que les lumens et le canal central s’étendent à
toute la fibre dans le sens longitudinal. La fibre extraite de la plante RC consti-
-77-
tue donc un faisceau d’environ 200 à 280 de ces cellules individuelles et exhibe
une porosité très caractéristique, due au canal central et aux lumens. Une telle
organisation de la microstructure n’a pas été observée sur les fibres de sisal dont
les dimensions transversales sont sensiblement équivalentes. La porosité de cette
fibre devra être prise en compte pour une meilleure estimation de ses propriétés
mécaniques. Afin de déterminer ce taux de porosité, plusieurs micrographies de
la section droite des fibres RC ont été réalisées au microscope épifluorescent et
traitées comme indiqué à la section 3.8. Les résultats obtenus (voir le tableau 3.1)
indiquent que le taux de porosité est de l’ordre 28 à 36% selon de la grosseur de la
fibre.
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
(a) section transversale ; (b) surface latérale ; échelle=100µm

échelle=100µm
(c) Micrographie SEM des cellules ;

échelle=10µm
F IG . 3.8: Micrographie SEM de la microstructure de la fibre RC
Les figures 3.9(a) et 3.9(b) en particulier renseignent sur la forme périphé-

rique de la section droite du RC. Ces figures sont obtenues par analyse d’images.
Ce traitement a permis entre autres de déterminer l’aire apparente des sections
droites, leur taux de circularité et leur diamètre équivalent (voir le tableau 3.1).
-78-
(a) Section droite au microscope (b) Pores de la section droite
épifluorescent après analyse de 3.9(a)
F IG . 3.9: Forme extérieure de la section droite du RC

tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
%Porosité Aire app. % Circu- φf ibre `/D φcanal φlumens

(mm2 ) larité (µm) (aspect) (µm) (µm)
28,31-35,5 50e-4-962e-4 60,8-94,5 70-350 2000 25-110 2-29
TAB . 3.1: Caractéristiques morphologiques du RC
3.5 Mesure de la masse volumique

Différentes mesures ont été réalisées à l’aide du pycnomètre à solide (à l’INRA
de Theix, à l’ IUT d’Auvergne, à l’Université de Bretagne Sud, Lorient, France) et
le toluène, l’éthanol et le xylène comme liquides d’immersion. Des fibres sont été
séchées pendant 96 heures dans un dessicateur contenant de la silice (préalable-
ment régénérée). Elles sont ensuite été découpées en longueurs de 5 à 15 mm puis
introduites dans le pycnomètre qui, à son tour, est placé dans le dessicateur pen-
dant au moins 24 heures (après la découpe des fibres). Avant de réaliser la pesée
hydrostatique avec le toluène on fait l’imprégnation des fibres pendant 2 heures,
puis l’agitation vortex pour évacuer les micro bulles entre les fibres. Aucun dé-
gazage n’a été observé avec les fibres de sisal ; par contre un dégazage important
s’est produit pour les fibres de RC. La température de chambre d’essai était de
18,1 ◦ C, avec une hygrométrie de 57%, dans la pièce, et de 3% dans le dessicateur.
Les résultats des mesures sont donnés dans le tableau 3.2.
Nous avons obtenu une masse volumique très faible du RC (0,947g/cm3 ),
comparée à 1,335-1,45 [90, 91] pour le sisal. Il convient d’ailleurs de relever qu’à
-79-
Fibre Poids (g) Température Masse volumique
de salle(◦ C) g/cm3
Sisal 1,118 18,6 1,352
RC 1,100 18,1 0,947
TAB . 3.2: Masses volumiques des fibres de Sisal et RC : pycnomètre-toluène
notre connaissance, aucune autre fibre végétale n’a une aussi faible masse vo-
lumique ; celle-ci devrait du reste conférer à la fibre RC de grandes propriétés
spécifiques.
3.6 Analyse biochimique

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Le but de cette analyse est de déterminer la teneur en lignine, en cellulose et

en pentosanes des échantillons de fibres de Raphia, RC et Sisal. Les essais ont été
réalisés au Centre Technique du Papier (CTP, Grenoble, France).
3.6.1 Méthodologie
3.6.1.1 Teneur en lignine
La détermination de la teneur en lignine a été effectuée selon la méthode de

Klason. Les échantillons sont broyés et extraits au dichlorométhane avant d’être
hydrolysés dans l’acide sulfurique à 72%. La lignine étant le seul constituant in-
soluble, elle se sépare de la fibre et peut ainsi être quantifiée.
3.6.1.2 Teneur en cellulose
La cellulose a été déterminée selon la méthode de Kurschner et Hoffer. Les

échantillons sont broyés et extraits au dichlorométhane puis additionnés d’un
mélange acide nitrique/éthanol à 95%. La cellulose correspond à la fraction inso-
luble des échantillons.
3.6.1.3 Teneur en pentosanes
La détermination des pentosanes a été effectuée selon la norme NF T 12-008.

Les échantillons sont chauffés dans de l’acide bromhydrique. Les pentosanes sont
transformés en furfural ; ce dernier est extrait par distillation et dosé par méthode
spectrophotométrique. Les pentosanes constituent l’essentiel des hémicelluloses.
-80-
3.6.2 Résultats et commentaires
Les résultats de ces analyses sont fournis dans le tableau 3.3. Il en ressort no-
tamment que la teneur en cellulose de l’épiderme des feuilles de la foliole de
raphia est de l’ordre de 58,5%, teneur que nous assimilerons ici au taux de fibres
cellulosiques. La valeur de 58,5% constitue du reste une motivation supplémen-
taire pour parvenir à extraire effectivement les fibres de cette plante, et compte
tenu de la finesse observée, elles pourraient avoir une très bonne application dans
les nanocomposites et le textile. La composition chimique des fibres de sisal est
largement référencée dans la littérature [90, 91, 92, 93]. Du reste, les valeurs des
teneurs déterminées sont en accord avec celles généralement mentionnées. En ce
qui concerne le RC, la teneur de 68,5% de cellulose lui confère un bon atout pour
exhiber de meilleures propriétés mécaniques, ce qui du reste sera précisé dans la
section 3.9.1.
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Fibre Cellulose (%) Lignine (%) pentosanes (%)

Raphia 58,5 26,8 13,4
RC 68,2 15,6 16,0
Sisal [90, 91] 49,62-78,8 7-9,9 21-24,0
TAB . 3.3: Compositions chimiques des fibres de raphia, RC et sisal
3.7 Ultrastructure de la fibre de RC

Dans cette section, nous envisageons de connaître précisément les dimensions
transversales des différentes couches de la paroi des fibres de RC. Ces dimensions
serviront entre autres à la modélisation numérique envisagée au chapitre 6. L’ul-
trastructure concerne un domaine de dimensions qui se situe entre le domaine
atomique et moléculaire et le domaine accessible au microscope optique. Le mi-
croscope électronique est l’instrument de choix pour l’exploration de ce domaine
aussi bien en biologie qu’en physique. La microscopie électronique en transmis-
sion (TEM) est une technique de microscopie basée sur le principe de diffraction
des électrons et pouvant atteindre un grossissement de 5 000 000.
Les échantillons de fibres RC ont été fixés dans une solution de glutaraldéhyde
à 3% dans du tampon cacodylate 0,2 M pendant 2 heures à 4 ◦ C. Ils sont rincés
3 fois dans le même tampon et post-fixés avec de l’acide osmique 1% pendant 1
heure à 4 ◦ C. Ensuite, ils ont été rincés avec le tampon cacodylate et déshydratés
dans une série croissante d’alcool (70, 95 et 100%) puis dans 3 bains d’oxyde de
propylène (3x15 minutes) avant 2 bains d’imprégnation dans le mélange résine
-81-
epon et oxyde de propylène suivi d’une nuit dans la résine pure. Après polymé-
risation, les coupes sont réalisées au couteau de diamant avec un ultramicrotome
et contrastées à l’acétate d’uranyle et au citrate de plomb. Les observations ont
dès lors été effectuées sur un TEM Hitachi H-7650 au CHU (Clermont-Ferrand,
France).
Les figures 3.10 à 3.15 constituent une illustration des observations ainsi réali-
sées. Ces images ont été analysées comme expliqué au paragraphe 3.8 pour obte-
nir les dimensions du tableau 3.4.
couches P+M+S1 S2 S3
épaisseur (nm) 530 1600 670
TAB . 3.4: Dimensions transversales de la paroi du RC

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F IG . 3.10: Trois parois adjacentes et leurs F IG . 3.11: Couches constitutives de la paroi

couches observées en TEM. en stratification symétrique.
F IG . 3.12: Paroi secondaire avec une couche F IG . 3.13: Agglomérat de cellules unitaires
verruqueuse supplémentaire au voisinage du canal central.
-82-
F IG . 3.14: Micrographie TEM : une cellule F IG . 3.15: Formes polygonales variées des
C3 à l’intersection de trois adjacentes. cellules : de 3 à 6 cotés.
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3.8 Angle des microfibrilles du RC

De nombreuses méthodes ont été utilisées pour mesurer l’angle des microfi-
brilles dans la couche S2 que l’on considère généralement comme une hélice en Z.
Néanmoins, certaines études utilisant les ponctuations de champs de croisement
(cross-field pit en anglais) comme celles de Pysznski et Hejnowicz [94] sur les tra-
chéides d’Épicéa norvégien montrent que dans environ 80% des arbres étudiés,
les microfibrilles en forme de Z possèdent un angle de 10◦ -40◦ , alors que dans les
20% restants, l’angle est plus faible avec des variations d’orientation. Une liste
complète des différentes techniques de mesure de l’angle microfibrillaire avec
leurs avantages et désavantages est donnée par Huang et al. [95]. Parmi ces tech-
niques, la diffraction des rayons X s’avère rapide, mais il est impossible de me-
surer l’angle sur une seule fibre, car le faisceau couvre de nombreuses fibres et
donne seulement une moyenne de l’angle sur les cellules touchées par les rayons
X. Les résultats obtenus par différentes méthodes sont souvent contradictoires.
Par exemple, les travaux de Herman et al. [96] sur des trachéides individuelles
montrent de grandes variations de l’angle microfibrillaire au sein des cernes an-
nuelles avec une forte diminution depuis les cellules de printemps aux cellules
d’été. Tandis que d’autres études effectuées par Réitérer et al. et Lichtenegger et
al. [97] utilisant la méthode SAXS (small-angle X-ray scattering), illustrée par la
figure 3.18, sur le même type de cellules montre un angle microfibrillaire plus
élevé dans les trachéides d’été que dans celles de printemps. Actuellement, il est
nécessaire de comprendre d’où viennent les différences de résultats obtenus par
les méthodes de mesure disponibles et d’en trouver une qui donne des résul-
tats sûrs et reproductifs. Une technique a été développée par Jang [98] qui utilise
-83-
F IG . 3.16: Micrographies MP faisant apparaître l’angle des microfibrilles du RC
la microscopie confocale par polarisation basée sur la fluorescence dichromique

de la paroi cellulaire lorsqu’elle est colorée avec des fluorochromes spécifiques
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possédant une forte affinité avec la cellulose. Dans cette technique, il reste des
problèmes de préparation d’échantillons, car ils sont très fins, ce qui permet d’ob-
server uniquement l’intensité de la fluorescence de la couche S2 sans interférence
avec les autres couches.
Pour ce qui est de nos travaux, une estimation rapide mais sûre de l’angle
des microfibrilles du RC a été faite sur la base des micrographies obtenues par
la méthode SEM et au microscope polarisant. Les images présentées aux figures
3.16 et 3.17 montrent clairement l’inclinaison des microfibrilles de cellulose sur la
couche S2 . En effet, une coupe longitudinale manuelle de la fibre nous a permis
de localiser ces microfibrilles (figures 3.17(a) et 3.17(b)), ce qui n’est pourtant pas
le cas à tous les coups car il faut que cette coupe tombe sur cette couche S2 .
(a) Orientation des microfibrilles (b) Orientation des microfibrilles

de cellulose observée en SEM de cellulose observée en SEM
F IG . 3.17: Micrographies SEM faisant apparaître l’angle des microfibrilles du RC
Quant à la figure 3.16 elle montre en surbrillance ces microfibrilles. Cela est
rendue possible par le fait de la lumière polarisée du microscope utilisé. En effet,
-84-
le microscope polarisant, ou microscope polariseur analyseur, est un microscope
optique muni de deux filtres polarisants (appelés polariseur et analyseur). Il est
utilisé en géochimie pour l’observation et l’identification des minéraux2 dans les
roches, et utilise la lumière polarisée. Dans la plupart des minéraux, suivant la
direction de polarisation, la lumière n’aura pas la même vitesse. Lorsqu’un rayon
lumineux pénètre dans un cristal, il se dédouble en deux rayons de polarisation
différente qui se propagent avec une vitesse différente, c’est la biréfringence3 .
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F IG . 3.18: Schéma de principe de la détermination de l’angle MFA(X2 ) par la technique

SAXS
Une analyse d’images effectuée au moyen du logiciel ImageJ 1.36b (1997-2004)4

[99] a permis de déterminer les valeurs de l’angle des microfibrilles des fibres RC
2
Un minéral est une substance normalement inorganique, plus rarement organique, formée
naturellement ou synthétisée artificiellement, définie par sa composition chimique et l’agence-
ment de ses atomes selon une périodicité et une symétrie précises qui se reflètent dans le groupe
d’espace et dans le système cristallin du minéral. Les minéraux sont généralement solides dans
les conditions normales de température et de pression (TPN) et s’associent pour former les roches
constituant la croûte terrestre et, d’une façon plus générale, la lithosphère.
3
La biréfringence est une propriété qu’ont certains matériaux transparents vis-à-vis de la lu-
mière. Leur effet principal est de diviser en deux un rayon lumineux qui les pénètre. La biréfrin-
gence, encore appelée double réfraction, s’explique par l’existence de deux indices de réfraction
différents selon la polarisation de la lumière. Cette technique permet de différencier, dans un mi-
néral, différents cristaux de biréfringences différentes, qui apparaîtront avec une couleur et une
luminosité différente.
4
Logiciel d’analyse d’images du National Institute of Health (NIH), USA. ImageJ is in the pu-
blic domaine, http ://rsb.info.nih.gov/ij
-85-
données dans le tableau 3.5. Le traitement statistique de ces valeurs donne une
valeur médiane de 40,109. Cette valeur est égale à celle des fibres de coco. Elle de-
vrait conduire à un module d’Young moyen, un allongement à rupture important
et un bon comportement au choc.
MFA :X2 (◦ ) 44,721 39,997 39,588 39,516 42,145 39,785

43,072 40,109 41,48 45,8 36,763 47,503
34,47 43,526
TAB . 3.5: Mesures de l’angle des microfibrilles (MFA) de cellulose du RC
3.9 Propriétés mécaniques de la fibre

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3.9.1 Essai de traction

Des éprouvettes de fibres individuelles de RC et de Sisal ont été élaborées
en pourvoyant les deux extrémités de têtes d’amarrage, en fait une courte gaine
en élastomère maintenue par pincement et par collage à l’adhésif cyanocrylate.
L’ensemble a ensuite été monté sur une machine d’essai de traction pour micro-
matériaux INSTRON Version IX 8.28.00, de type 4302 possédant une interface PC
pour l’acquisition automatique des déplacements. Il était dès lors possible de réa-
liser les essais de traction à une vitesse de 20 mm/min sur plus de 60 spécimens
de fibres RC. Les spécimens ont été testés avec une longueur libre de 23 mm.
Pour simplifier, nous avons considéré que les fibres sont de sections droites
parfaitement circulaires et avons cependant tenu compte du taux de porosité (sec-
tion 3.4) pour la détermination des caractéristiques mécaniques. Les spécimens
ayant rompu au voisinage des talons d’amarrage ont été écartés. Pour calculer la
déformation, la longueur de jauge de l’éprouvette a été utilisée. Aucun déchaus-
sement (aux talons d’amarrage) de la fibre n’a été observé.
3.9.2 Résultats et discussion

Les figures 3.19 et 3.20 représentent des courbes σ − (contrainte-déformation)
des fibres de RC non traitées et de sisal respectivement. Il apparaît que le RC testé
en traction présente un comportement différent du sisal. En effet, le comporte-
ment du sisal est du type élastique fragile, tandis que le RC présente 2 phases,
celle des déformations élastiques ( ≤ 3%) et celle des déformations non linéaires,
pouvant atteindre 50% dans certains cas. Les grandes déformations obtenues
pour ces fibres sont vraisemblablement le fait de l’inclinaison de 40◦ (rapportée
-86-
au paragraphe 3.8) des microfibres de cellulose. En effet, le comportement en trac-
tion de la fibre cellulosique se traduit ici par une réorientation des microfibrilles
qui tendent à s’aligner avec l’axe de la fibre [100] ; et dans le cas où l’angle des mi-
crofibrilles est grand comme dans l’exemple traité ici, on obtient nécessairement
de grandes déformations. Ceci est à rapprocher avec le fait qu’il existe une forte
corrélation entre l’angle des fibrilles et les propriétés à l’étirement de la pâte en
feuilles. Les résultats indiquent que 75% de la variation à l’étirement sont attri-
buables à cet angle.
Le tableau 3.6 montre les valeurs des résistances à la rupture et des modules
d’Young des spécimens testés de la fibre RC. La lecture de ce tableau renseigne
d’emblée sur la dispersion assez significative des valeurs de ces résistances signe
que nous avons à faire à un matériau très hétérogène. D’autres travaux, par exemple
ceux de Zafeiropoulos et al. [101], rapportent une légère baisse de la résistance à la
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traction lorsque la longueur libre des éprouvettes augmente, quoique cette baisse
soit statistiquement négligeable. Cette possibilité est à exclure dans ce cas car les
spécimens testés avaient exactement la même longueur. Ainsi, un traitement sta-
tistique des données est nécessaire si l’on devait tirer une conclusion de valeur
sur les données d’essais présentées ici.
1800 900
φ0,07
1600 φ0,11 800 φ0,17
φ0,16
1400 φ0,19 700
1200 600
sigmax (MPa)
1000 500
σx (MPa)
800 400
600 300
400 200
200 100
0 0
−200 −100
0 5 10 15 20 25 30 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5
εx (%) εx (%)
F IG . 3.19: Courbe σ − F IG . 3.20: Courbe σ −

(contrainte-déformation) des fibres RC (contrainte-déformation) des fibres de sisal
On notera également une forte dépendance de la résistance et du module

d’Young de la fibre au diamètre, avec une diminution de ces deux caractéristiques
lorsque le diamètre augmente. Compte tenu de la grande régularité observée
-87-
quant à l’organisation de la microstructure du RC, la variation des diamètres se-
rait le fait de l’âge (ou du stade de maturité), mais elle pourrait tout autant être le
fait de l’existence de différentes variétés du RC. Cette dernière explication devrait
être évidemment explorée d’autant plus que les fibres utilisées ici proviennent de
plantes sauvages (non cultivées). Une étude taxonomique serait alors nécessaire
et permettrait entre autres de sélectionner la(es) variété(s) pouvant être cultivée(s)
en vue d’une exploitation industrielle de la fibre RC.
φ de ≤ 0,1 0,1 0,12 0,14 0,16 0,18 0,2 0,22 0,24

à (exclu) 0,12 0,14 0,16 0,18 0,2 0,22 0,24 0,35
Ex (GPa) 12,859 8,173 7,013 8,5 6,461 3,298 2,251. 2,306 2,531
14,254 8,71 7,05 6,783 5,06 4,404 1,93 3,83 1,983
13,456 7,033 7,573 7,044 3,452 3,702 2,651 2,505 2,555
11,890 6,94 4,06 3,73 4,086 2,311 2,935 2,671
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17,056 8,991 4,412 5,414 3,703 3,818 3,609 2,804

10,613 4,412 9,744 4,584 3,713 1,447
6,321 6,414 2,258 1,815
8,002 1,827
11,299 2,426
10,936
8,838
Rr (GPa) 1,277 0,893 0,755 0,670 0,575 0,440 0,277 0,348 0,289
1,738 0,795 0,615 0,565 0,572 0,396 0,267 0,289 0,215
1,307 0,750 0,592 0,689 0,393 0,380 0,337 0,275 0,244
1,368 0,625 0,410 0,400 0,444 0,281 0,327 0,241
1,590 0,871 0,407 0,495 0,180 0,251 0,303 0,272
0,854 0,521 0,750 0,452 0,376 0,182
0,470 0,604 0,301 0,179
0,329 0,150
0,963 0,173
1,035
0,842
TAB . 3.6: Résistances à rupture et modules d’Young des spécimens de RC testés
3.9.3 Traitement statistique des résultats

Ce traitement permet d’ajuster les données sur la résistance à une loi de distri-
bution afin d’estimer les caractéristiques mécaniques moyennes du matériau. En
général la distribution de Weibull ou la distribution lognormale sont les meilleures
candidates pour les données des résistances mécaniques. Un test d’adéquation
est donc conduit à cet effet [102]. La procédure retenue dans cette étude, pour ce
faire, est celle précédemment utilisée dans la référence [103] et dont la version re-
-88-
vue et corrigée est reprise en annexe A. Les résultats significatifs de ce traitement
sont présentés ci-après. Les figures 3.21 à 3.23 indiquent que les résistances et
les modules d’Young s’ajustent convenablement à la distribution de Weibull. Les
diamètres s’ajustent à la loi normale comme le montre la figure 3.24. La méthode
de Weibull décrite au paragraphe A.2.1 est donc appliquée conjointement avec la
méthode du maximum de vraisemblance (cf paragraphe A.3).
−3
x 10
1.8 Srength data
Weibull fit
1.6 Lognormal Fit
1.4
1.2
Weibull Probability Plot
0.99
Density
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0.96
0.90
1
0.75
0.50
0.8
0.25
0.6
Probability
0.10
0.4
0.05
0.02 0.2
0.01
0
3 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800
10
Strength Data Strength Data (MPa)
F IG . 3.21: Vérification de la weibullité des F IG . 3.22: Courbe d’ajustement à la

données des résistances du RC distribution de Weibull des résistances du
RC
Weibull Probability Plot Normal Probability Plot
0.99
0.96 0.99
0.90 0.98
0.75 0.95
0.90
0.50
0.75
Probability
0.25
Probability
0.50
0.10
0.25
0.05
0.10
0.02
0.05
0.01 0.02
0.01
4 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35

10
(Young Modulus Data) Diameter Data
F IG . 3.23: Vérification de la weibullité des F IG . 3.24: Vérification de la normalité des

modules d’Young du RC diamètres du RC
La figure 3.25 montre l’évolution de la résistance à la rupture en fonction du

diamètre de la fibre. Les diamètres les plus élevés conduisent à des résistances
faibles.
-89-
1800 STR vs. DIA
Power fit
1600
1400
1200
σu (MPa)
1000
800
600
400
200
0.1 0.15 0.2 0.25 0.3 0.35

Diametre fibre RC (mm)
F IG . 3.25: Évolution de la résistance en F IG . 3.26: Distribution des diamètres de la

fonction du diamètre fibre RC
Le calcul des estimations de Ex et σu conduit sous Matlab fournit les résultats

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donnés aux équations (3.1) à (3.4).

! !
σu 6.2429e + 002
PHAT (σu ) = = (3.1)
m σu 1.6960e + 000
" #
5, 3211e + 002 1, 4076e + 000
PCI (σu ) = (3.2)
7, 3243e + 002 2, 0434e + 000
! !
Ex 6, 5201e + 003
PHAT (E) = = (3.3)
mEx 1, 7246e + 000
" #
5, 5735e + 003 1, 4225e + 000
PCI (E) = (3.4)
7, 6274e + 003 2, 0909e + 000
avec :
PHAT : estimation des paramètres (Ex ou σu ),
PCI : intervalles de confiance à 95% des paramètres estimés, en colonne
Les valeurs Ex =6,52e+003 MPa est celle que nous utiliserons aux sections 4.2 et
4.3 pour évaluer les caractéristiques mécaniques des composites fabriqués à base
des fibres RC ; et au chapitre 6, les valeurs des modules données dans le tableau
3.6 feront l’objet de comparaison avec les résultats de la modélisation numérique.
Pour les deux échantillons de données traitées ici, la valeur m ≺ 2 obtenue pour
le module de Weibull confirme bien la grande dispersion des résultats d’essai. Le
tableau 3.7 récapitule les caractéristiques des fibres RC à coté des autres fibres
communément utilisées dans le renforcement des composites.
-90-
Fibre Caractéristiques
ρ u σu Ex Propriétés spécifiques
(g/cm3 ) (%) (MPa) (GPa) E/ρ σu /ρ
(MN m/kg) (kN m/kg)
Cotton 1,5-1,6 7,0-8,0 287-597 5,5-12,6 3,66-8,4 191-398
Jute 1,3 1,5-1,8 393-773 26,5 20,38 302-594
Lin 1,5 2,7-3,2 345-1035 50-70 33,3-46,66 230-690
Sisal 1,3-1,45 1,6-2 80-840 9-22 6,76-16,64 61,5-646
Verre-E 2,5 2,5 2000-3500 70,0 22,5 686
Carbone 1,4 1,4-1,8 4000 230,0-240 164,3-171,4 890
RC 0,947 10,9-53 150-1738 2,3-17 2,55-18,8 159,5-1849
TAB . 3.7: Caractéristiques de la fibre RC comparées à celles d’autres fibres
3.10 Conclusion
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Le champ d’exploration des fibres végétales pouvant être exploitées indus-

triellement reste bien ouvert. Dans ce chapitre, nous avons eu l’occasion d’étu-
dier en profondeur une nouvelle fibre végétale, le Rhecktophyllum Camerunense.
Entre autres, une meilleure connaissance de la microstructure et de la morpholo-
gie de la fibre nous a permis de mieux expliciter le comportement de ce matériau
en traction. Ses propriétés mécaniques de base ont en outre été déterminées par
une analyse statistique minutieuse. L’analyse biochimique de détermination des
teneurs de ses composés, notamment le taux de cellulose de 68%, révèle qu’elle
possède des atouts intéressants pour une utilisation mécanique. De plus grâce
à sa masse volumique de 0,94 g/cm3 , la plus faible de toutes les fibres jusque
là étudiées, son fort taux d’allongement et sa grande résistance à la traction lui
confèrent des avantages décisifs pour être utilisée comme renfort dans les com-
posites. D’autres voies d’exploration de cette nouvelle fibre existent et incluraient
notamment l’étude de son comportement thermique et ses possibles applications
dans l’isolation. La compréhension de la manière dont la morphologie des fibres
influe sur les propriétés des matériaux composites est essentielle pour l’industrie.
Plus précisément elle est importante quant au choix de nouvelles fibres, quant aux
orientations possibles de la culture des plantes fibreuses pouvant être génétique-
ment sélectionnées. Mais également, ceci permettrait de prédire leur potentialité
de renforcement dans d’autres matériaux pour atteindre les propriétés désirées.
-91-
Chapitre 4
Mise en œuvre des composites et

caractérisation
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4.1 Introduction
Les chapitres 2 et 3 ont mis en relief la complexité de la microstructure des
fibres végétales, laquelle affecte évidemment leurs propriétés mécaniques. Il y est
également suggéré de recourir aux approches macro-micro pour parvenir à une
estimation efficace des propriétés. Une telle approche est traitée au chapitre 5 et
nécessite la mise en œuvre des composites et leur caractérisation. Sur la base de
l’état de l’art présenté au chapitre 1, nous étudions dans ce paragraphe, les traite-
ments chimiques de la surface des fibres (alcalisation et acétylation) contribuant
à les rendre moins hydrophiles, favorisant ainsi une adhérence efficace entre fibre
et matrice pour de tels composites. Les composites mats de fibres, faciles à mettre
en œuvre, seront utilisés pour ce faire.
4.2 Composites mats de fibres courtes Sisal/Polyester

4.2.1 Mats
Des fibres non agglomérées étant en général encombrantes et difficiles à ma-
nipuler, des techniques appropriées pour relier sous forme de mats de fibres ont
été développées. Le mat est donc un agglomérat de fibres coupées qui sont as-
semblées entre elles, sans orientation particulière, par un liant ou non. Le mat
peut constituer le produit fini ou être une étape intermédiaire dans l’élaboration
des composites comme c’est le cas dans ce chapitre. Le mat est utilisé lorsque l’on
recherche une bonne résistance à la compression. Il permet également de monter
rapidement en épaisseur, lorsque cela est nécessaire.
-92-
La technologie de l’élaboration des mats de fibres représente une excellente
opportunité pour fabriquer des pièces de forme complexe avec épaisseur et den-
sité uniformes. Ces mats peuvent être constitués de fibres courtes ou longues re-
liées entre elles au cours d’un ou plusieurs procédés dont le cardage, l’aiguilletage
ou l’utilisation d’une matrice thermoplastique (à un très faible dosage).
Dans le cas du cardage, les fibres sont peignées, mélangées et physiquement
enchevêtrées entre elles sous forme de mat. Ces mats sont généralement de
haute densité mais peuvent être réalisés à la densité désirée. On peut obtenir
un alignement plus ou moins importante des fibres. Un alignement plus
précis peut être obtenu par orientation des fibres par un champ magnétique
[104] afin d’obtenir un composite unidirectionnel à fibres courtes.
L’aiguilletage utilise une machine pour faire passer une toile aléatoirement
obtenue à travers une planche d’aiguilles. Dans un tel mat les fibres sont en-
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chevêtrées mécaniquement. Les toiles sont réalisées par une fibre longue ou
par une combinaison de fibres courtes d’épaisseur et de densité uniformes.
La densité d’un tel mat est contrôlée via la qualité de la fibre passant à tra-
vers l’aiguille ou par empilement des mats aiguilletés jusqu’à la densité sou-
haitée.
Dans le cas du mat thermoplastique, les fibres sont tenues dans le mat par
l’utilisation d’une résine thermoplastique thermiquement ramollie telle que
le polypropylène (PP) ou le polyéthylène (PE). Ces mats peuvent être consti-
tués de fibres courtes seules et posséder des épaisseur et densité uniformes.
Il est possible d’y ajouter un adhésif de sorte que le mat puisse être com-
primé ultérieurement dans un moule suivant une forme désirée.
4.2.2 Composites
Les résines thermodurcissables sont principalement utilisées dans la fabrica-
tion des panneaux de revêtement interne des portes de véhicules automobiles.
Les fibres de jute, de chanvre et de lin sont actuellement les plus utilisées. On peut
maintenant fabriquer des produits pour les murs, le sol, le plafond, des cadres de
porte et fenêtre. On peut même teindre les fibres avant de les utiliser lors de la
fabrication des mats pour le moulage des pièces.
En ce qui concerne le renforcement des thermoplastiques, l’emploi des agents
de compatibilisation pour améliorer les propriétés mécaniques est généralement
recommandé. Les différents procédés auxquels on recourt font appel au moulage
par injection de résine liquide, LCM (Liquid Compound Molding). Qu’il s’agisse
de la RTM (Resin Transfer Molding), la SRIM (Structural Resin Injection Moul-
ding), la RRIM (Reinforced Reaction Injection Moulding) ou la SMC (Sheet Moul-
-93-
ding Compound), on peut produire des pièces pour applications structurales ou
non. Différentes études s’accordent sur le fait qu’un arrangement aléatoire des
fibres dans le mat produit un composite quasi isotrope lorsqu’on considère un
VER dont les fibres s’étendent jusqu’à ses extrémités [105].
4.2.3 Traitements surfaciques des fibres

4.2.3.1 Alcalinisation
Des fibres de sisal obtenues dans le commerce (SOCSUBA, Douala) ont été
régulièrement découpées en morceaux de longueurs de 5 à 6 cm, puis trempées
(dosage massique 1 :66) dans des solutions de 2%, 4% et 8% de soude (NaOH)
contenues dans un récipient en acier inoxydable. Les solutions de soude étaient
préparées avec de l’eau déminéralisée préalablement portée à ébulition. Le réci-
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pient en acier inox a été placé dans une étuve équipée d’un système de contrôle
automatique de température, et maintenu à 80 ◦ C pendant 3 heures. Les fibres ont
ensuite été lavées abondamment à l’eau déminéralisée et séchées à 80 ◦ C pendant
24 h (en moyenne).
4.2.3.2 Fibres non traitées
Des fibres courtes sont lavées à l’eau déminéralisée pour obtenir un dégrais-
sage de base puis séchées à 80 ◦ C dans une étuve dotée d’un système de contrôle
de température dans la gamme de 20 ◦ C à 250 ◦ C et conservées à 27 ◦ C avant
imprégnation.
4.2.3.3 Acétylation
Des fibres de sisal ont été trempées pendant 5 minutes dans une solution à
18% de soude à température ambiante (25 ◦ C environ) puis rincées abondam-
ment à l’eau déminéralisée. Ces fibres ont ensuite été trempées dans une solution
à 2,5% d’acide sulfurique pour obtenir une neutralisation de la fibre (alcaline),
puis séchées à l’air libre pendant 15 minutes pour obtenir une réaction chimique
complète à la surface. Elles sont enfin trempées pendant 5 minutes dans une so-
lution à 50% d’acide acétique et rincées à l’eau déminéralisée [90]. Le seul cataly-
seur à notre disposition étant l’acide acétique, l’acétylation ne se produirait dans
ces conditions que sur les groupements hydroxyles accessibles de la paroi, ce qui
suppose une acétylation lente. D’après la référence [90], la teneur massique des
groupements acétyls ainsi obtenue est de l’ordre de 1,6 à 2,4%.
-94-
Comme indiqué au paragraphe 3.5 seule la masse volumique des fibres non
traitées a été déterminée par la méthode du pycnomètre utilisant le principe d’Ar-
chimède (par immersion d’une petite quantité de fibres de poids connu dans un
liquide de plus faible densité). Cependant un traitement de compatibilisation tel
qu’opéré ici conduit généralement à une diminution sensible de la masse volu-
mique des fibres, celles-ci étant plus propres [91].
4.2.4 Fabrication des composites et caractérisation

4.2.4.1 Préparation de la résine
La matrice utilisée ici est une résine pour composite, le polyester (insaturé)
Norsodyne S21150TA commercialisée par la société CRAY Valley (Rouvoy, France),
de masse volumique 1,1-1,15 g/cm3 (ISO 2811), soluble dans un solvant orga-
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nique (l’acétone par exemple). La résine polyester a été mélangée à un durcisseur ;

le dosage volume durcisseur/résine est de 1/6 (préconisé par le fabricant).
4.2.4.2 Préparation des éprouvettes
Des mats de fibres ont été obtenus par aspersion manuelle régulière des fibres
courtes sur une plaque en carton de 420x297 mm2 puis pressées à 40 kg entre deux
plaques rigides pour avoir une épaisseur uniforme sur toute la surface. Plusieurs
mats (voir les figures 4.1(a) et 4.1(b)) de ce type ont été préparés pour chaque
échantillon de fibres traitées comme indiqué au paragraphe 4.2.3. Afin d’estimer
le taux de fibres, chaque échantillon de mat a été pesé sur une balance électro-
nique de précision (0,01 g).
(a) Mat de fibres de Sisal (b) Mat de fibres RC
F IG . 4.1: Mats de fibres végétales utilisés dans ce projet
-95-
F IG . 4.2: Mats de fibres de verre dans le commerce
Pour fabriquer les plaques composites renforcées de mats de fibres courtes,

des couches de résine et de mats de fibres ont été alternativement superposés et
l’ensemble pris en sandwich entre 2 plaques de verre (500x500x10 mm3 ) dont la
surface utile a été enduite de l’agent de démoulage Freekote 500 (ou de la cire
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d’abeilles). Les couches sont ensuite pressées à plus de 60 kg (une telle charge se-
rait dommageable pour les fibres synthétiques, fibres de verre par exemple qui se
briseraient dans ces conditions) et laissées en l’état à température de salle d’essai
(25 ◦ C environ) pendant 48 heures (temps de polymérisation complète). Le but
visé ici était de maximiser les propriétés mécaniques du composite par un taux
de fibres maximum. Trois couches de mats de fibres ont été utilisées pour chaque
plaque, mais pesées au préalable pour évaluer le taux moyen de fibres. Le taux
de porosité des plaques composites a été évalué à environ 5%. Les dimensions
et la géométrie des éprouvettes découpées, à l’aide d’une scie en diamant mon-
tée sur une scie circulaire VARGA 1 ont été évaluées selon la norme NF EN ISO
527-4. Cinq éprouvettes de dimensions 250 mm de longueur et 25 mm de largeur
(comme montré à la figure 4.3) ont été découpées de chaque plaque composite.
Des talons ont été prévus à chaque extrémité pour assurer un amarrage suffisant
pendant les essais.
F IG . 4.3: Dimensions des éprouvettes selon

la norme NF EN ISO 527-4 F IG . 4.4: Echantillon d’éprouvettes testées
4.2.4.3 Essai de traction
Afin d’évaluer l’influence des traitements annoncés au paragraphe 4.2.3 sur

les propriétés mécaniques composites, les éprouvettes préparées ont subi un essai
-96-
de traction à l’aide d’une machine Zwick ZmartPro UTS20k dotée d’une interface
PC et d’une chaîne d’acquisition de mesure pilotée par le logiciel TestXpert. Les
éprouvettes ont été par conséquent équipées de jauges de déformation selon les
besoins pour permettre la détermination du module d’Young et du coefficient de
Poisson.
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F IG . 4.5: Machine utilisée pour les essais de traction
4.2.5 Estimation des constantes élastiques

Le problème de la détermination des constantes élastiques d’un composite
isotrope mat de fibres réparties aléatoirement a été traité par Christensen [105].
E11 + 4 (1 + ν12 )2 K23 E11 + (1 − 2ν12 )2 K23 + 6 (µ12 + µ23 )

E= 2
(4.1)
3 [2E11 + 3 (8ν12 + 12ν12 + 7) K23 + 2 (µ12 + µ23 )]
et
2
E11 + 2E11 + 2 (8ν12 + 12ν12 + 3) K23 − 4 (µ12 + µ23 )
ν= 2
(4.2)
2 [2E11 + 3 (8ν12 + 12ν12 + 7) K23 + 2 (µ12 + µ23 )]
avec :
E11 , ν 12 , K23 , µ12 , µ23 les 5 constantes élastiques d’un matériau composite unidirec-
tionnel et isotrope transverse, et exprimées en fonction des constantes élastiques
des constituants et de leurs fractions volumiques dans le composite.
Le but visé étant d’évaluer l’influence du traitement appliqué aux fibres sur
les propriétés du composite nous avons, par souci de simplification, considéré
-97-
que les fibres et la résine sont isotropes. Dans ces conditions, les cinq constantes
élastiques sont exprimées par les équations (4.3)-(4.7) [105].
2
4(ν f −ν m ) φf (1−φf )Gm
E11 = E m 1 − φf + E f φf + 1−φf Gm (4.3)
( ) + φf Gm
f m
kf + G3 km + G3
!
Gm Gm
(ν f −ν m )φf (1−φf ) m
km + G3
−
kf + G3
f
ν12 = 1 − φf ν m + φf ν f + (4.4)
(1−φf )Gm +φf Gm km + Gm +1
f 3
kf + G3
Gm 1
K23 = km + 3
+ 1/[kf −km + 13 (Gf −Gm )]+(1−φf )/(km + 43 Gm )
(4.5)
G12 (1+φf )Gf +(1−φf )Gm
= (4.6)
Gm (1−φf )Gf +(1+φf )Gm
G23 φf
= 1+ km+ 7
(4.7)
Gm Gm
+ 3 Gm
Gf −Gm 2km+ 8
3 Gm
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où φf représente le taux volumique de fibres. Les indices (exposants) (f) et (m) se

rapportent à la fibre et à la matrice respectivement. Nous avons adopté une valeur
de 0,25 pour le coefficient de Poisson du sisal en l’absence de toute information
dans la littérature. Pour la résine polyester, les valeurs de Em =3,8 GPa et ν m =
0,37 tirées de la littérature [106] ont été utilisées. Le tableau 4.1 récapitule ces
différentes constantes ayant servies aux calculs.
constituant E (GPa) ν
Fibres de sisal 9-22 0,25
Fibres RC 2-17 0,2
Polyester 3,8 0,37
Époxyde 4,5 0,38
TAB . 4.1: Propriétés des constituants
4.2.6 Influence comparée du renforcement

Nous souhaitons savoir si le renforcement avec les fibres RC permet d’ob-
tenir de meilleures performances mécaniques que le renforcement avec le Sisal.
A cet effet, nous avons fabriqué les composites mats de fibres Sisal/Époxyde et
RC/Époxyde selon le protocole présenté au paragraphe 4.2.4. La résine époxyde
utilisée ici est présentée au paragraphe 4.3.3.1. L’objectif étant d’établir une com-
paraison entre les 2 matériaux, nous nous sommes efforcés d’atteindre le même
taux de fibres dans chaque cas. Il convient néanmoins de reconnaître que pour des
mats confectionnés manuellement, cet objectif est pratiquement hors de portée.
-98-
Nous nous en sommes du reste rendu compte une fois les deux plaques compo-
sites fabriquées. Une machine de traction Zwick ZmartPro UTS20k, a permis de
mesurer. Le tableau 4.2 présente les résultats du module d’Young et du coefficient
de Poisson des éprouvettes, de ces composites, testées en traction.
Matériau RC/Époxyde (φf = 0,14)

E (MPa) 3082,916 2961,929 2893,872 2705,633
ν 0,332 0,349 0,314 0,322
Sisal/Époxyde (φf = 0,22)
E (MPa) 4337,699 4039,288 3973,573 4140,787
ν 0,375 0,383 0,367 0,350
TAB . 4.2: Caractéristiques comparées des composites mat RC/Époxyde et Si/Époxyde

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En fait, les résultats obtenus par cette mise en œuvre ne permettent pas de
se prononcer avec rigueur sur les performances comparées de l’une par rapport
l’autre fibre.

La figure 4.6 montre le comportement élastique en traction sous charge mo-
dérée du composite Sisal/Polyester à 0% de NaOH (fibres non alcalinisées). La
courbe représentée traduit une relation linéaire σ − (contrainte-déformation). Le
module d’Young obtenu vaut 3715 MPa, valeur qui est très supérieure à celle rap-
portée dans la référence [91], avec un taux de fibre de 50%, un taux de porosité de
16,11%. Cette différence suggèrerait que le taux critique de fibres pour le renfor-
cement de tels composites est inférieur à 50%. Du reste, on se rend compte qu’il
est nécessaire de standardiser les méthodes de fabrication et d’essais des NFRCs
afin de faciliter la comparaison des résultats des différents travaux. L’acétylation
pratiquée ici sur des fibres conduit à un module d’Young moyen égal à 4105 MPa.
On observe donc une augmentation de cette caractéristique suite à ce traitement.
-99-
−4
x 10
0
σx vs. εx ε vs. ε
y x
3
3715.5x+0.0705 ; R2=0.9997 −0.3158x−4E−06 ; R2=0.9998
−0.5
2.5
−1
2
σx (MPa)
εy
1.5 −1.5
1 −2
0.5
−2.5
0
0 1 2 3 4 5 6 7 8 0 1 2 3 4 5 6 7 8
εx (%) −4 εx −4
x 10 x 10
F IG . 4.6: Module d’Young d’une plaque F IG . 4.7: Coefficient de Poisson d’une

composite renforcée de fibres de sisal plaque composite renforcée de fibres de
sisal
De même, la figure 4.7 traduit une relation linéaire entre les déformations lon-
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gitudinales et transversales. Le coefficient de Poisson moyen obtenu expérimen-

talement vaut 0,32.
Dans le tableau 4.3 les valeurs d’essais des constantes élastiques sont compa-
rées aux résultats fournis par la théorie de renforcement présentée au paragraphe
4.2.5. La valeur mesurée du module d’Young est très inférieure à la valeur théo-
rique. Ceci pourrait s’expliquer par le fait que dans l’estimation théorique, le taux
de porosité du composite n’a pas été pris en compte ; mais l’on pourrait tout aussi
penser à la qualité de l’interface fibre/matrice supposée parfaite dans la modé-
lisation ou à la valeur arbitrairement fixée de ν m =0,25. Du reste, des erreurs de
mesures pourraient également être à l’origine de cet écart. La figure 4.8 traduit
Source E (GPa) ν
Essai 3,715 0,32
Théorie 4,686 0,35
TAB . 4.3: Constantes élastiques obtenues expérimentalement et par la théorie
l’influence de la concentration de NaOH sur le module d’Young de la plaque

composite. On y relève notamment qu’une concentration de 8% de NaOH induit
un augmentation de 50% du module d’Young. La résistance à la traction n’est
pratiquement pas modifiée par le traitement alcalin avec la soude, car une valeur
de 17 MPa a été trouvée autant pour le composite à fibres non traitées qu’avec
des composites à fibres alcalinisées. Il apparaît donc nécessaire d’étudier la varia-
tion induite par la compatibilisation sur chaque caractéristique mécanique afin
de tirer une conclusion de valeur.
-100-
0.46
MOE vs. %NaOH cubic polynomial fit

0.44 c
Cubic polynomial fit ν vs.% NaOH
5500
0.42
0.4
5000
0.38
E (MPa)
νc
0.36
4500
0.34
0.32
4000
0.3
0.28
0 1 2 3 4 5 6 7 8 0 1 2 3 4 5 6 7 8
% NaOH %NaOH
F IG . 4.8: Influence de la concentration de F IG . 4.9: Influence de la concentration de

soude sur le module d’Young soude sur le coefficient de Poisson
4.2.8 Conclusion sur les composites mats Sisal/polyester

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Cette première partie de ce chapitre, nous a permis d’étudier l’influence du

traitement alcalin sur les propriétés mécaniques des composites mats de fibres
courtes Sisal/Polyester. Des résultats satisfaisants ont été obtenus pour le mo-
dule d’Young pour une concentration de 8% de NaOH. Nous avons en définitive
retenu une concentration de 4% comme meilleur compris entre l’amélioration des
propriétés mécaniques et le démoulage. Cette concentration sera appliquée aux
échantillons fabriqués par la suite, notamment au pargraphe 4.3. Comme men-
tionné dans la section 4.2.7, la résistance à la traction n’a connu aucune varia-
tion à la suite de la compatibilisation opérée. Ce résultat n’est pas en accord avec
celui de la référence [36] rapportant une diminution de la résistance lorsque la
concentration augmente. Il est donc nécessaire de standardiser les méthodes de
fabrication et d’essais des NFRCs afin de faciliter la comparaison des résultats des
différents travaux.
4.3 Composites Unidirectionnels Sisal/Époxyde et

RC/Époxyde
4.3.1 Introduction
Le caractère anisotrope des fibres végétales s’impose à tous les niveaux d’échelle
où elles peuvent être modélisées, depuis les microfibrilles de cellulose jusqu’au
faisceau fibreux constitué de cellules unitaires. Il est donc nécessaire de tenir
compte de cet aspect distinctif si l’on souhaite parvenir à une meilleure com-
préhension du comportement de ces fibres. L’essentiel de la connaissance que
nous avons des matériaux de l’ingénieur se fonde sur l’expérimentation, et celle-
-101-
ci est constamment envisagée chaque fois que cela est possible. Cependant, lors-
qu’on a affaire à des micromatériaux telles que des fibres par exemple, il de-
vient difficile voire impossible de les caractériser entièrement par des moyens
traditionnels. Diverses approches sont généralement utilisées pour contourner ce
problème d’échelle. L’une d’elles, l’approche macro-micro (littéralement du plus
grand au plus petit) peut être avantageusement utilisée. Dans ce paragraphe sur
les composites unidirectionnels, nous nous attelons à fournir des données expé-
rimentales pour alimenter une telle approche (explicitée au chapitre suivant) en
vue de l’identification complète des propriétés élastiques des fibres de Sisal et de
RC retenues dans ce projet.
4.3.2 Fondements de la démarche

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Un composite unidirectionnel est constitué de fibres parallèles disposées dans

une matrice (figure 4.10). Ce type de matériau constitue la configuration de base
des matériaux composites à fibres, d’où l’importance de son étude. Le comporte-
ment élastique d’un tel matériau dépend en effet de la nature de ses constituants.
4.3.2.1 Composite orthotrope
Rigidités et souplesses. Le comportement élastique d’un matériau composite

unidirectionnel orthotrope peut être décrit en introduisant soit les constantes de
rigidité Cij , soit les constantes de souplesse Sij . La loi de Hooke σ = C (ou l’in-
verse = Sσ) s’écrit suivant l’une des deux formes matricielles, la forme directe :
    

 σ1 
 C 11 C 12 C13 0 0 0 
 1 

   
σ C C C 0 0 0
     
2  12 22 23 2 

 
   
 

    
 

 σ  C C C 0 0 0  
3 13 23 33  3
=   (4.8)
 σ4 
    0 0 0 C44 0 0 
 4 

 
   



 σ5 
  0 0 0 0 C55 0   
 5 

   
σ6 0 0 0 0 0 C66 6
   
ou la forme inverse :
    

 1 
 S 11 S 12 S 13 0 0 0 
 σ1 

   
S S S 0 0 0 σ2
    
2 12 22 23

 
   
 


 
   
 

  S S S 0 0 0  σ3 
3 13 23 33 
=  (4.9)


 4 

 0
 0 0 S44 0 0  σ4 

    



 5 
  0 0 0 0 S55 0  
 σ5 


   
6 0 0 0 0 0 S66 σ6
   
-102-
Les matrices de rigidité et de souplesse sont inverses l’une de l’autre, et le com-
portement élastique d’un matériau composite est donc caractérisé par 9 coeffi-
cients indépendants :
C11 , C12 , C13 , C22 , C23 , C33 , C44 , C55 , C66 ,
ou les Sij correspondants :
S11 , S12 , S13 , S22 , S23 , S33 , S44 , S55 , S66 .
Expressions des modules hors axes L’objectif ici est de caractériser les proprié-
tés élastiques de la couche ou du stratifié, en les exprimant dans le système d’axes
de référence du stratifié (x, y, z), la direction des fibres ou de la chaîne faisant un
angle θ (figure 4.10) avec la direction x.
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
F IG . 4.10: Axes principaux (1, 2, 3) et axes de référence (x, y, z) du stratifié

unidirectionnel.
(x, y, z) : système de coordonnées cartésiennes du mécanicien (système de

référence)
(1,2,3) : système d’axes propre du matériau unidirectionnel.
Dans un essai de traction suivant la direction x, le module d’Young Exx (ou Ex
pour simplifier) est défini par l’équation (4.10).
1
= S11 cos4 θ + S22 sin4 θ + (2S12 + S66 ) sin2 θ cos2 θ (4.10)
Exx
ou en introduisant les modules d’élasticité du composite unidirectionnel ortho-
trope, mesurés suivant ses axes, Exx est donné par
1 −S12 1
E11 = S11
, ν12 = S11
, E22 = S22
, G12 = S166

1 1 1 1 ν12
= cos4 θ + sin4 θ + −2 sin2 θ cos2 θ (4.11)
Exx E11 E22 G12 E11

Ainsi d’après l’équation (4.11) la connaissance de E11 , E22 et G112 − 2 Eν12
11
per-
met de déterminer Exx quelle que soit la direction θ considérée.
Le problème inverse peut être posé comme suit : connaissant Exx (mesures
expérimentales) dans un certain nombre de directions θ, peut-on déterminer les
-103-
constantes élastiques des constituants, les fibres en l’occurrence ? La réponse est
oui si l’on dispose des relations analytiques entre les modules d’élasticité, dans le
système d’axes propre, défini ci-dessus. La modélisation analytique des proprié-
tés homogènes (en terme de moyennes) d’un matériau composite qui sera traitée
au chapitre 5 permet d’établir de telles relations dans un certain nombre de cas.
Pour ce qui est de ce travail nous aborderons notamment le cas du composite à
matrice isotrope et à fibres supposées orthotropes.
4.3.3 Fabrication des composites et caractérisation

4.3.3.1 Préparation de la résine
La matrice utilisée ici est une résine pour composite, l’époxyde SR5550 com-
mercialisée par la société Sicomin Composites (CHATEAUNEUF LES MARTIGUES,
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France), de masse volumique 1,145 g/cm3 à 20 ◦ C (pycnomètre), préconisée dans

les systèmes Bois/Époxyde. La résine époxyde a été mélangée au durcisseur SR5503
de masse volumique 1 g/cm3 (préconisé pour la stratification et le collage) ; le
dosage volume durcisseur/résine est de 1/3 (préconisé par le fabricant). Avec ce
mélange on obtient une masse volumique de 1,109 g/cm3 .
Constantes élastiques de la résine Afin d’obtenir les caractéristiques effectives

de cette résine époxyde, 5 éprouvettes ont été moulées et soumises à l’essai de
traction. Les données relatives à ces essais consignées dans le tabeau 4.4 dont les
valeurs moyennes sont Em =4,516 GPa et ν m =0,386.
N◦ 1 2 3 4 5
E (GPa) 4,4 4,998 4,667 4,675 3,84
ν 0,383 0,383 0,397 0,386 0,382
TAB . 4.4: Données d’essais d’éprouvettes d’époxyde
-104-
F IG . 4.11: Essai de traction d’une éprouvette en résine pure.
4.3.3.2 Traitement alcalin des fibres

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Sur la base des résultats obtenus à la section 4.2, des fibres de sisal et de RC de
22 cm de long et plus ont été traitées comme décrit au paragraphe 4.2.3.1dans des
solutions de 4% de soude (NaOH) (dosage massique 1 :66). Rappelons la concen-
tration de 4% a été retenue ici pour établir un compromis entre la purification de
la surface et les éventuelles difficultés de démoulage.
4.3.3.3 Préparation des plaques à imprégner
L’objectif poursuivi est d’obtenir des spécimens composites unidirectionnels

avec des orientations préférentielles, de 0◦ , 15◦ , 30◦ , 45◦ , 60◦ , 75◦ et 90◦ . Nous
avons pour ce faire réalisé à l’aide du logiciel de DAO Autocad, des esquisses
sur papier de plaques, selon les angles définis, que nous avons collées sur les
plaques de verre. En raison de la transparence de ce dernier il était ensuite facile
d’enrouler manuellement des fibres sur la face opposée de la plaque de verre en
respectant les directions prédéfinies. La figure 4.12 illustre clairement la descrip-
tion qui vient d’être faite.
-105-
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F IG . 4.12: Enroulement des fibres sur les supports en verre.
4.3.3.4 Méthode d’imprégnation
La plaque de verre enroulée de fibres de sisal ou du RC est placée sur une éta-
gère prévue dans un bécher de capacité 500 ml rempli de résine époxyde fraîche-
ment mélangée au durcisseur. On pose une plaque en bois (avec trous d’aération)
à l’ouverture du bécher qui est à son tour introduit dans un sac plastique de mise
sous vide étirable. L’ensemble est alors introduit dans une machine de mise sous
vide. On vient faire le vide jusqu’à la pression de -5 mbar. La machine à vide utili-
sée permet la fermeture automatique par plastification à chaud, du sac plastique
dont le contenu, restant bien entendu dans l’état de vide créé, est légèrement ba-
lancé pour permettre à la plaque de verre de tomber dans le bain. On porte enfin
le bain à la température atmosphérique en perçant le sac plastique de façon à per-
mettre à la résine de mieux fluer et ainsi de supprimer les défauts tels que bulles
ou manques ; la plaque enroulée de fibre séjourne dans le bain de résine pendant
15 min [107] à la pression atmosphérique. Les images présentées aux figures 4.13
et 4.14 à 4.20 reconstituent cette description.
-106-
F IG . 4.13: Schéma du principe de mise sous F IG . 4.14: Mise sous vide : étape 1.
vide des plaques à imprégner.
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F IG . 4.15: Mise sous vide : étape 2. F IG . 4.16: Mise sous vide : étape 3.
-107-
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Les fibres ainsi imprégnées sont prises en sandwich entre 2 plaques de verre
pressées l’une sur l’autre pour chasser l’excès de résine et obtenir une épaisseur
constante de l’échantillon composite fabriqué. L’ensemble est enfin laissé en cuis-
son, à température de salle, pendant 48 heures pour permettre une polymérisa-
tion complète de la résine.
De même, pour estimer le taux de fibres, chaque plaque enroulée de fibres a
été pesée avant son imprégnation et après cuisson de la résine, sur une balance
électronique de précision.
Il convient de noter que la méthode classique consistant à dissoudre la résine
du composite pour déterminer le taux de fibres n’est pas applicable aux fibres
végétales. Ceci est notamment dû au risque très élevé de dégradation totale de
ces fibres durant les manipulations. D’autres méthodes ont été testées par certains
auteurs, notamment celle basée sur le taux d’humidité absorbée par le composite
[107] et n’ont cependant pas pu être expérimentées dans ce projet.
4.3.3.5 Préparation des éprouvettes
Selon la norme NF EN ISO 527-4, 3 à 5 éprouvettes de dimensions 150x20x2

mm3 en moyenne (comme montré à la figure 4.21) ont été découpées de chaque
plaque composite à l’aide d’une scie en diamant montée sur une scie circulaire
VARGA 1. Des talons ont été prévus à chaque extrémité pour assurer un amarrage
suffisant pendant les essais.
-108-
4.3.3.6 Essais mécaniques
Le éprouvettes ont été munies de jauges de déformation, selon les besoins,

pour permettre la détermination du module d’Young et du coefficient de Poisson.
Avec les éprouvettes à 45◦ en particulier, le module de cisaillement longitudinal
Gxy peut également être déterminé par la mesure des déformations longitudi-
nale et transversale. Des essais de traction ont été réalisés sur la machine Zwick
ZmartPro UTS20k déjà présentée au paragraphe 4.2.4.3 et les résultats obtenus
sont consignés dans les tableaux 4.5 et 4.6.
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F IG . 4.21: Préparation des éprouvettes unidirectionnelles.
caract Angles
0◦ 15◦ 30◦
Ep 1,366 2,353 1,696 2,082 1,28 1,34 1,307 1,27 1,323 1,35 1,19 1,687 1,623 1,623 1,47
φf 0,16 0,157 0,322 0,16 0,253 0,315 0,253 0,315 0,315 0,315 0,104 0,286 0,286 0,286 0,286
Exx (GPa) 2,94 2,88 2,82 2,53 3,01 3,02 2,72 2,57 3,66 3,11 2,89 2,90 2,83 2,84 2,77
45◦ 60◦ 75◦ 90◦
Ep 2,72 2,61 2,73 2,807 1,91 1,737 1,583 1,523 1,5 1,57 2,283 2,19 2,153
φf 0,176 0,176 0,176 0,176 0,282 0,282 0,282 0,31 0,31 0,31 0,157 0,157 0,157
Exx (GPa) 2,61 3,20 2,99 2,29 2,35 1,48 2,46 1,58 2,34 1,85 2,09 2,21 2,08
νxy 0,255 0,435 0,323 0,433
Gxy (GPa) 2,08 2,23 2,26 1,60
TAB . 4.5: Données d’essais de traction des spécimens composites RC/Époxyde
4.3.4 Résultats et discussion

Les figures 4.22 et 4.23 renseignent sur l’évolution du module d’Young en
fonction de l’angle de direction des fibres des composites Si/Époxyde et RC/Époxyde
respectivement. On s’attend évidemment à ce que le module diminue avec l’aug-
mentation de l’angle. Les données relatives au composite Si/Époxyde offrent
-109-
caract Angles
0◦ 15◦ 30◦
Ep 1,149 1,21 1,233 2,25 2,357 2,213 2,103 2,033 2,01 1,95
φf 0,390 0,390 0,390 0,241 0,241 0,241 0,334 0,334 0,334 0,334
Exx (GPa) 6,92 7,42 6,29 3,51 5,07 4,93 3,56 3,41 3,09 3,56
45◦ 60◦ 75◦ 90◦
Ep 2,72 2,807 2,61 2,73 2,177 2,093 2,557 2,223 2,24 1,257 1,307
φf 0,321 0,321 0,321 0,321 0,294 0,294 0,294 0,27 0,27 0,364 0,364
Exx (GPa) 2,71 2,60 2,42 2,85 2,14 2,30 2,59 2,74 2,26 2,89 2,38
νxy 0,333 0,513 0,439 0,395
Gxy 2,03 1,72 1,68 2,04
TAB . 4.6: Données d’essais de traction des éprouvettes composites Sisal/Époxyde
une allure plus conforme au résultat attendu que celles relatives au composite
RC/Époxyde.
Exx vs. θ
7000
QuadraPolyfit; R2=0,983
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6000
Module d’Young (MPa)
5000
4000
3000
2000
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90
Angle de direction des fibres (°)
F IG . 4.22: Evolution du module d’Young Exx du matériau Si/Époxyde en fonction de

l’angle θ
Module Young vs. Angle

3600
Powerfit
3400
3200
Module Ex (MPa)
3000
2800
2600
2400
2200
2000
1800
20 30 40 50 60 70
Direction fibres (°)
F IG . 4.23: Evolution du module d’Young Exx du matériau RC/Époxyde en fonction de

l’angle θ
La dispersion sur ces données est attribuable en grande partie aux conditions
de mise en œuvre. En effet il est apparu pendant les essais que les fibres de RC
utilisées ici étaient plus sujettes au gondolement que celles du sisal lors de l’en-
-110-
roulement sur les plaques de verre. Nous savons d’une manière générale que les
essais de traction du composite UD produisent de bons résultats lorsque les fibres
sont toutes "tendues" et parallèles dans la matrice. Les données utilisées dans la
courbe de la figure 4.23 sont celles qui renseignent le mieux sur le comportement
attendu. Ces données seront utilisées dans le chapitre 6 pour une estimation théo-
rique des constantes élastiques des fibres.
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-111-
Troisième partie
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Mécanique des matériaux

hétérogènes et modélisation
-112-
Chapitre 5
Caractérisation de l’anisotropie
élastique des fibres végétales
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5.1 Introduction
La modélisation d’un matériau est un moyen d’estimer son comportement
et les lois qui le régissent. Il existe de nombreuses possibilités de modélisation
qu’elles soient analytiques, numériques, statistiques ou autres. Ce chapitre se dé-
compose en une revue bibliographique avec présentation des différents types de
modèles ou approches utilisés pour les matériaux composites et une présenta-
tion des théories qui s’y rattachent. Par la suite, nous allons exposer le modèle
analytique développé pour décrire le comportement des NFRCs à température
ambiante, en vue de parvenir à une meilleure approche de la définition de leur
anisotropie élastique. La connaissance des diverses approches de modélisation,
choisies par les nombreux auteurs qui se sont préoccupés des matériaux compo-
sites, peut sembler un peu fastidieuse. Néanmoins, il nous paraît indispensable
de présenter ces nombreuses possibilités qui traduisent à la fois l’intérêt, la com-
plexité du matériau et aussi les difficultés rencontrées lors de la modélisation
de phénomènes réels. De plus, l’aspect innovant des matériaux NFRCs nous a
conduit à puiser largement dans ces différentes approches que ce soit pour élabo-
rer nos propres modèles ou bien pour argumenter notre discussion.
Classiquement, les matériaux composites sont définis comme la constitution
de l’assemblage de deux matériaux de natures différentes, se complétant et per-
mettant d’aboutir à un matériau dont l’ensemble des performances est supérieur
à celui des composants pris séparément [106]. D’une manière générale on dis-
tingue deux phases : une phase continue appelée matrice et une phase disconti-
nue appelée renfort ou matériau renforçant. Les matériaux qui nous concernent
sont les composites à matrice organique et plus précisément les matériaux compo-
-113-
sites à fibres. La matrice est considérée comme le constituant qui enrobe les fibres.
Ces dernières agissent comme un renfort dont l’orientation détermine l’anisotro-
pie du matériau. Cet aspect constitue une des caractéristiques fondamentales des
matériaux composites.
L’étude du comportement mécanique d’un matériau composite passe géné-
ralement par l’utilisation du concept d’homogénéisation. Ce concept permet de
contourner les problèmes liés aux hétérogénéités. L’hypothèse essentielle est celle
de la continuité. On idéalise la constitution réelle du matériau en le considérant
continu. Les propriétés ponctuelles du matériau varient de manière discontinue
aux interfaces de passage entre les diverses phases, en supposant, comme expli-
qué auparavant, chaque phase homogène et isotrope. Dans le cas de matériaux
composites où l’une des deux phases est dispersée dans l’autre, il existe souvent
une dimension caractéristique de l’hétérogénéité qui, dans le cas des composites
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à fibres, est la distance moyenne entre les fibres. Il existe aussi une échelle de di-
mension δh à partir de laquelle les propriétés du matériau peuvent être estimées
sous forme de moyennes avec une bonne approximation. Cela revient à considé-
rer que la mesure d’une propriété sur un échantillon de cette dimension δh est
indépendante de la localisation spatiale de ce dernier dans le matériau. On parle
alors d’homogénéité macroscopique ou d’homogénéité statistique. Le volume de
dimension δh est nommé Volume Elémentaire Représentatif (VER) du matériau.
La définition de la contrainte moyenne et de la déformation moyenne sur le VER
nous donne la possibilité d’expliciter les constantes de rigidité et de souplesse.
La difficulté majeure réside dans le fait qu’il faut trouver au préalable les solu-
tions exactes des champs de contraintes et de déformations en chaque point du
matériau hétérogène.
L’homogénéisation peut s’effectuer sous différentes formes que sont les mé-
thodes empiriques, analytiques, numériques, statistiques ou une combinaison de
ces dernières appliquées aux théories d’élasticité, de viscoélasticité, de plasticité
ou autres. Les études scientifiques, sur les matériaux composites à renforts fi-
breux cellulosiques ou autres, couvrent toutes ces approches qui sont plus ou
moins complexes. De plus, les composites fibres végétales/polymères peuvent
aussi être considérés dans de nombreux cas comme des milieux poreux. Les mi-
lieux poreux font aussi l’objet d’approches spécifiques qui permettent de mieux
tenir compte de leurs caractéristiques. Les modélisations existantes sont mul-
tiples mais sont souvent, dans le cas des composites, très spécialisées. En effet,
les composites unidirectionnels à renfort fibreux sont probablement les plus étu-
diés, malgré cela le renfort fibreux n’est pas supposé posséder une architecture
propre (réseau tridimensionnel) capable d’influer fortement sur les propriétés du
matériau. Il est plus souvent question de modéliser des inclusions prises dans une
-114-
matrice homogène. Étant donné la complexité et la diversité des composites fibres
végétales/polymères en général, et de ceux conçus lors de ce projet, il semble né-
cessaire de présenter les approches susceptibles d’apporter des solutions à notre
démarche de modélisation.
Dans un premier temps, nous allons nous attarder sur les modèles analytiques
simples qui sont proposés dans la plupart des études sur les composites à ren-
forts. La théorie des stratifiés ne sera pas explicitement abordée dans ce cadre. De
plus, il sera question d’appliquer cette théorie aux NFRCs. Puis, nous présente-
rons dans un prochain chapitre (le chapitre 6) certaines possibilités de modélisa-
tion numérique prenant en compte cette théorie. Enfin, ce chapitre s’achèvera par
une présentation de la méthode inverse d’identification basée sur le modèle du
continu à assemblage cylindrique, initialement proposé par Hashin [108], pour
caractériser l’anisotropie des fibres végétales.
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5.2 Modélisation analytique prédictive des proprié-

tés d’un matériau composite
Cette partie traite de l’évaluation des modèles permettant de prédire la ri-
gidité des composites renforcés de fibres courtes. Le but de cette partie est de
passer en revue la littérature relative à la micro-mécanique et de fournir une éva-
luation critique des modèles disponibles. Mais les composites unidirectionnelles
(UD) sont souvent utilisés comme prélude à la modélisation de comportement
plus complexes. Ainsi nous nous focalisons sur les composites UD, à longueur et
propriétés mécaniques uniformes. Nous imposons certains critères généraux aux
modèles devant figurer dans la présente revue, notamment que ceux-ci doivent
intégrer les propriétés des fibres et matrices permettant de prédire un ensemble
de constantes élastiques relatives aux composites. Tout modèle ne respectant pas
ces critères n’a pas été pris en compte ici. Tous ces modèles se fondent sur les
principes de base suivant :
Les fibres et matrice sont à comportement linéaire élastique, la matrice est
isotrope et les fibres sont soit isotropes soit orthotropes.
Les fibres sont axisymétriques, identiques en forme et dimensions et peuvent
être caractérisées par leur ratio d’aspect `/d.
Les fibres et matrice sont conventionnellement liées à leur interface et conservent
cette situation au cours de la déformation. Nous ne traitons donc pas de la
décohésion interfaciale, du déchaussement fibre/matrice et ou de la micro-
fissuration de la matrice.
-115-
La section 5.2.1 traite des préliminaires sur les tenseurs de concentration des
contraintes et leurs relations à la rigidité du composite. La section 5.2.2 passe en
revue les diverses théories, compare et évalue les modèles disponibles.
5.2.1 Préliminaires
5.2.1.1 Notation
vecteurs : caractères romains minuscules,

tenseurs d’ordre 2 : caractères romains majuscules ; vecteurs et tenseurs se-
ront en gras si possible, et les caractères indicés seront utilisés là où ce sera
nécessaire.
indice/exposant f : appliqué aux quantités relatives aux fibres,
indice/exposant m : appliqué aux quantités relatives à la matrice.
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5.2.1.2 Contraintes et déformations moyennes
X désigne le vecteur position au point M .

Lorsqu’un matériau composite est sollicité, les champs de contraintes σ(X) et de
déformation (X) au point considéré seront non uniformes à l’échelle microsco-
pique. La recherche d’une solution exacte à ces champs est un problème com-
plexe à résoudre. Cependant, on peut obtenir d’excellents résultats en termes de
contrainte et déformation moyennes. Nous définissons ces moyennes dans le pa-
ragraphe suivant.
Considérons un volume représentatif moyen (Ω). Ce volume (Ω) est choisi suf-
fisamment grand pour contenir beaucoup de fibres, mais petit à toute échelle de
longueur pour laquelle les changements ou déformations moyennes peuvent va-
rier. La contrainte volumique moyenne σ̄ est définie comme la moyenne à travers
le volume (Ω) de la contrainte σ(X) au point M :
Z
1
σ̄ = σ(X)dΩ (5.1)
Ω (Ω)
La déformation moyenne ¯ est définie de la même manière, mutatis mutandis. Il
est aussi nécessaire de définir les contraintes et déformations volumiques moyennes
des deux phases fibre et matrice constituant le composite. Il convient pour cela de
partitionner le volume moyen (Ω) en volumes (Ωf ) occupé par les fibres et (Ωm )
occupé par la matrice. Nous écrirons donc dans le cas des composites à deux
phases que :
Ω = Ω f + Ωm (5.2)
f
Les teneurs en fibres et matrice sont simplement exprimées par φf = ΩΩ et φm =
m
1 − φf = ΩΩ . Etant donné qu’il n’y a que deux phases, on a : φf + φm = 1.
-116-
Les contraintes moyennes dans les fibres et la matrice sont les moyennes sur
les volumes correspondants :
Z
f 1
σ(X)dΩ σ̄ m = Ω1m (Ωm ) σ(X)dΩ
R
σ̄ = f (5.3)
Ω (Ωf )
Les déformations moyennes de la fibre et de la matrice sont définies de la même
façon. Les relations entre les moyennes sur les fibres et la matrice et la moyenne
globale sur le composite peuvent être tirées des définitions précédentes et s’écrivent :
σ̄ = φf σ̄ f + φm σ̄ m (5.4a)
¯ = φf ¯f + φm ¯m (5.4b)
Un résultat important lié aux définitions précédentes (5.4b) et (5.4b) est le théo-
rème de la déformation moyenne. En effet, considérons que le volume représen-
tatif Ω subit un déplacement surfacique u0 (X) compatible avec une déformation
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uniforme 0 . Alors la déformation moyenne dans la région considérée est :

¯ = 0 (5.5)
Ce théorème peut être démontré en écrivant la définition du tenseur de défor-
mation ˜˜ en termes de vecteur déplacement u introduit dans la définition de la
déformation moyenne ¯, et en appliquant le théorème de Gauss (théorème de la
divergence). Le résultat est :
Z
1 1 0 0
¯ij = (u nj + uj ni )dS (5.6)
2 Ω ∂Ω i
avec :
S = ∂Ω : surface ou frontière de Ω
n : normale unitaire extérieure à ∂Ω.
La déformation moyenne à travers le volume Ω est entièrement déterminée si l’on
connaît les champs de déplacement sur la frontière de ce volume. En effet, les dé-
placements compatibles avec une déformation uniforme produisent une valeur
identique de la déformation moyenne. Un corollaire de ce principe est que si nous
définissons une perturbation c (X) comme la différence entre la déformation lo-
cale et la déformation moyenne,
c (X) = (X) − ¯ (5.7)
alors la moyenne de c (X) doit être égale à zéro.
Z
c 1
¯ = c (X) dΩ = 0 (5.8)
Ω Ω
Le théorème homologue pour la contrainte moyenne tient tout autant. Ainsi,
lorsque des tractions de surface compatibles avec σ 0 sont exercées sur ∂Ω, alors la
contrainte moyenne est
σ̄ 0 = σ 0 (5.9)
-117-
5.2.1.3 Propriétés moyennes et localisation des déformations
Le but des modèles micromécaniques est de prédire les propriétés élastiques

moyennes du composite ; cependant ces dernières méritent d’être convenable-
ment définies. Nous suivons ici une approche directe [109]. Le volume représen-
tatif correspondant (Ω) étant soumis à des déplacements surfaciques compatibles
avec une déformation moyenne 0 , la rigidité moyenne du composite est le ten-
seur C qui lie cette déformation uniforme à la contrainte moyenne. L’équation
(5.4a) permet d’écrire :
σ̄ = C¯ (5.10)
La souplesse moyenne S est définie de la même façon en appliquant des tractions
compatibles avec une contrainte uniforme σ 0 sur la frontière du volume repré-
sentatif moyen. Et le recours à l’équation (5.10) donne :
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¯ = Sσ̄ (5.11)
Il est bien entendu que S = C−1 . D’autres auteurs définissent les rigidités et sou-
plesses moyennes comme l’intégrale de l’énergie de déformation à travers (Ω).
Cette façon de faire est équivalente à l’approche directe [109, 110]. Un impor-
tant concept relatif a été préalablement introduit par Hill [110]. Il repose sur les
notions de tenseurs de localisation des déformations et de concentration des con-
traintes A et B. Ceux-ci sont essentiellement des ratios entre la contrainte (dé-
formation) moyenne des fibres et la moyenne correspondante dans le composite.
Plus précisément :
¯f = A¯ (5.12)

σ̄ f = Bσ̄ (5.13)
avec :
A : tenseur de localisation des déformations
B : tenseur de concentration des contraintes
A et B sont des tenseurs d’ordre quatre. Ils découlent d’une solution sur les champs
de contraintes (déformations) microscopiques. Divers modèles micromécaniques
permettent d’approximer A et B de différentes manières. Notons que A et B com-
portent des symétries mineures provenant des tenseurs de rigidité et de sou-
plesse, c’est-à-dire :
Aijkl = Ajikl = Aijlk ,
mais en général,
Aijkl 6= Aklij
-118-
Par convenance, il serait bon de disposer d’un tenseur de localisation des défor-
mations Â reliant la déformation moyenne de la fibre à la déformation moyenne
de la matrice,
¯f = Â¯m (5.14)
lequel est lié à A par :
A = Â[(1 − φf )I + φf Â]−1 (5.15)
de sorte que les deux formes soient facilement interchangeables. L’utilisation des
différentes équations à notre disposition permet d’exprimer la rigidité du com-
posite en fonction du tenseur de localisation des déformations A et des proprié-
tés des fibres et matrices [110]. La combinaison des équations (5.1), (5.4a), (5.4b),
(5.10) et (5.12) donne :
C = Cm + φf (Cf − Cm )A (5.16)
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La forme duale de l’équation (5.16) pour la souplesse est :

S = Sm + φf (Sf − Sm )B (5.17)
Les équations (5.16) et (5.17) ne sont pas indépendantes étant donné que S =
(C)−1 . Ainsi, le tenseur de localisation des déformations A et le tenseur de concen-
tration des contraintes B ne sont pas non plus indépendantes. L’utilisation de
l’une ou l’autre est dès lors une question de convenance. Pour illustrer l’utilisa-
tion des tenseurs de localisation des déformations et de concentration des con-
traintes, notons que la moyenne définie par Voigt repose sur l’hypothèse que la
fibre et la matrice subissent toutes deux la même déformation uniforme. Ainsi,
¯f = ¯m , A = I et l’équation (5.16) de la rigidité du composite se réécrit :
CV oigt = Cm + φf (Cf − Cm ) = φf Cf + φm Cm (5.18)
Rappelons que la moyenne selon Voigt est la borne supérieure de la rigidité du
composite. La moyenne selon Reuss repose sur l’hypothèse que la fibre et la ma-
trice subissent la même contrainte uniforme. Le tenseur de concentration des con-
traintes B est alors égal au tenseur unité I, et l’équation (5.17) se réécrit :
SV oigt = Sm + φf (Sf − Sm ) = φf Sf + φm Sm (5.19)
cette équation (5.19) permet de définir une borne inférieure de la rigidité du com-
posite.
5.2.2 Approches théoriques

5.2.2.1 Inclusion équivalente d’Eshelby
Un résultat fondamental utilisé dans plusieurs modèles est basé sur l’inclu-
sion équivalente d’Eshelby [111, 112]. Eshelby a résolu le champ de contrainte
-119-
élastique σ à l’intérieur et autour d’une particule ellipsoïdale incluse dans une
matrice infinie. En considérant que la particule en question est une ellipsoïde de
révolution, on peut utiliser le résultat d’Eshelby pour modéliser les champs de
contraintes ou de déformation autour d’une fibre cylindrique.
Eshelby a tout d’abord posé et résolu un autre problème, celui d’une inclusion
homogène. Considérons un volume solide infini de rigidité Cm , initialement non
sollicité. Toutes les déformations subséquentes seront mesurées à partir de cet
état. Une région particulière de ce solide sera appelée inclusion et le reste sera
appelé matrice. Supposons que l’inclusion subisse une transformation telle que si
elle était un solide isolé, elle se déformerait uniformément de T , sans traction de
surface. T est appelée déformation de transformation. Cette déformation devrait
être acquise dans une phase de transformation ou à travers une combinaison de
changements de température et divers coefficients d’expansion dans l’inclusion.
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En fait, l’inclusion est liée à la matrice de telle sorte que lorsque la transformation
se produit, l’ensemble développe une déformation complexe c (X) relative à sa
forme avant la transformation. Dans la matrice, la contrainte σ m est simplement
le produit tensoriel de la rigidité et de cette déformation :
σ m (X) = Cm c (X) (5.20)
Mais dans l’inclusion, la déformation de transformation ne contribue pas à la

contrainte, de sorte que la contrainte de l’inclusion est donnée par :
σ I = Cm (c − T ) (5.21)
Le résultat clé d’Eshelby a été que dans une inclusion ellipsoïdale, la déformation
c est uniforme et est reliée à la déformation de transformation par :
c = ET (5.22)
E est appelé tenseur d’Eshelby, Il ne dépend que du ratio d’aspect de l’inclusion et

des contraintes élastiques dans la matrice. Des applications détaillées sont don-
nées par Mura dans la référence [113]. Les expressions analytiques du tenseur
d’Eshelby dans le cas d’une inclusion ellipsoïdale dans une matrice isotrope ap-
paraissent dans plusieurs références [114, 115, 116, 117, 118]. Le champ des défor-
mations c (X) dans la matrice est uniforme [119], mais cette partie très complexe
de la solution peut être ignorée.
Une seconde étape dans l’approche est d’établir une équivalence entre le pro-
blème de l’inclusion homogène et celui d’une inclusion non homogène de même
forme. Considérons en effet deux corps infini de matrice. L’un a une inclusion
homogène avec une déformation de transformation T et l’autre a une inclusion
-120-
de rigidité Cf , sans aucune déformation de transformation. Appliquons une dé-
formation uniforme à l’infini A . Nous désirons trouver la déformation de trans-
formation T qui induit les mêmes distributions de contrainte et de déformation
dans les deux cas.
Pour le premier problème, la contrainte dans l’inclusion est définie par l’équa-
tion (5.21) à laquelle on ajoute la déformation appliquée,
σ I = Cm (A + c − T ) (5.23)
tandis que le second problème n’a pas T , mais une rigidité différente, ce qui
conduit à une contrainte
σ I = Cf (A + c ) (5.24)
En écrivant que la contrainte σ I est la même pour les relations (5.23) et (5.24), on
obtient alors la déformation de transformation qui rend ces deux problèmes équi-
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valents. L’utilisation de l’équation (5.22) et le réarrangement des termes conduit

à:
− Cm + (Cf − Cm )E T = (Cf − Cm )A

(5.25)
Notons que T est proportionnelle à A ce qui implique une contrainte propor-
tionnelle à la déformation appliquée dans le cas homogène équivalent.
5.2.2.2 Modèle dilué d’Eshelby
On peut se servir du résultat obtenu par Eshelby pour déterminer la rigidité

d’un composite à fibres ellipsoïdales (de très faible concentration). Il faudra sim-
plement trouver les tenseurs de localisation des déformations A. Notons tout
d’abord que pour un composite (faiblement renforcé), la déformation moyenne
est égale à la déformation appliquée, étant donné que c’est la même déformation
à l’infini,
¯ = A (5.26)
De même, Eshelby permet d’écrire que la déformation dans la fibre est uniforme
et est donnée par :
¯f = A + c , (5.27)
Le terme de droite de l’équation (5.27) est évalué dans la fibre. En écrivant main-
tenant l’équivalence en terme de contraintes entre les cas d’inclusions homogène
et non homogène (cf équations (5.23) et (5.24)) on a,
Cf (A + c ) = Cm (A + c − T ) (5.28)
Utilisons ensuite (5.22), (5.26) et (5.27) pour éliminer T , A et c de (5.28) nous

obtenons :
I + ESm (Cf − Cm ) f ) = ¯

(5.29)
-121-
Une comparaison entre (5.29) et (5.12) montre que le tenseur de localisation des
déformations pour une inclusion équivalente d’Eshelby est :
−1
AEshelby = I + ESm (Cf − Cm )

(5.30)
L’équation (5.30) peut être utilisée pour prédire la rigidité des composites à ren-
forts unidirectionnels. Ce résultat a été développé pour la première fois par Rus-
sel [120]. Des calculs permettant d’investiguer l’influence du ratio d’aspect des
particules sur la rigidité ont été présentés dans la référence [121] par Chow.
Alors que la solution d’Eshelby traite seulement des fibres ellipsoïdales, les
fibres généralement utilisées dans les structures en composites sont assimilables
à des cylindres de section droite circulaire. La relation entre les particules ellip-
soïdales et le cylindre a été traité par Steif et Hoysan [122] qui ont développé une
méthode EF pour déterminer l’effet de rigidification d’une fibre de forme don-
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née. Pour des particules très courtes `/d = 4, ils ont établi un excellent accord en
permettant que le cylindre de l’ellipsoïde ait le même ratio `/d. La particule ellip-
soïdale conduit à un composite plus rigide, la différence entre les deux résultats
variant avec le ratio des modules E f /E m . Ainsi nous utilisons un ratio d’aspect
cylindrique et non ellipsoïdale dans les modèles d’Eshelby.
Etant donné que la solution d’Eshelby ne s’applique seulement qu’à une parti-
cule individuelle entourée de matrice infinie, AEshelby est indépendant du taux de
fibres, et la rigidité prédite par ce modèle croit linéairement avec le taux de fibres.
Les prédictions de modules basées sur les équations (5.30) et (5.16) ne seraient
exactes que dans le cas de très faibles taux de fibres, disons φf égal au plus à 10%
(φf ≤ 0, 01). Le problème le plus difficile consiste à prendre en compte les interac-
tions entre fibres dans le modèle et de produire des résultats à des taux de fibres
élevés. Nous considérons par la suite les approches permettant d’y parvenir.
5.2.2.3 Modèle de Mori-Tanaka
La famille des modèles pour composites faiblement dilués a évolué à partir de

la proposition faite à l’origine par Mori et Tanaka [123]. Benveniste [124] a fourni
une explication particulièrement simple et claire de l’approche de Mori-Tanaka,
laquelle sera utilisée ici pour introduire cette approche. Nous avons déjà introduit
le tenseur de localisation des déformations à l’équation (5.12). Supposons mainte-
nant qu’un composite soit constitué de particules de renforts d’un certain type et
que pour une particule individuelle dans une matrice infinie, nous connaissions
le tenseur d’Eshelby AEshelby de localisation des déformations,
¯f = AEshelby ¯ (5.31)
-122-
L’hypothèse faite par Mori-Tanaka est que lorsque plusieurs particules identiques
sont incluses dans un composite, la déformation moyenne de la fibre est donnée
par :
¯f = AEshelby ¯m (5.32)
c’est-à-dire dans un composite concentré, chaque particule "voit" un champ de
déformations éloigné égal à la déformation moyenne dans la matrice. L’utilisa-
tion du tenseur de localisation des déformations défini à l’équation (5.14) permet
d’exprimer l’hypothèse de Mori-Tanaka comme suit :
ÂM T = AEshelby (5.33)
L’équation (5.15) permet ensuite de définir le tenseur de localisation des défor-

mations par :
−1
AM T = AEshelby (1 − φf )I + φf AEshelby

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(5.34)
La relation (5.34) est l’équation de base permettant de mettre en œuvre le modèle
Mori-Tanaka. L’approche de modélisation des propriétés des composites proposé
par Mori-Tanaka a été introduite pour la première fois par Wakashima, Otsuka et
Umekawa [125] pour modéliser l’expansion thermique dans les composites à in-
clusions ellipsoïdales unidirectionnelles. La référence [123] de Mori-tanaka traite
simplement du problème d’inclusion homogène et ne dit rien au sujet des compo-
sites. Cette approche a ensuite été utilisée pour la première fois sur les composites
à fibres courtes par Mura [114] et Taya et Chow [115] dont le travail portait éga-
lement sur l’effet des fissures. Weng [126] a généralisé leur modèle et Tandon et
Weng ont utilisé l’approche de Mori-Tanaka pour produire des équations rela-
tives à un ensemble de constantes élastiques pour les composites à fibres courtes.
L’équation de Tandon et Weng pour le module de compression transversale k23
en déformations planes, ainsi que le coefficient de Poisson principal ν12 doit être
résolue de manière itérative.
Le développement usuel du modèle de Mori-Tanaka diffère quelque peu de
l’explication de Benveniste. Pour une contrainte moyenne σ̄ la déformation de
référence 0 est définie comme la déformation induite dans un corps homogène
de matrice dans cet état de contrainte,
σ̄ = Cm 0 (5.35)
Dans le composite, la déformation moyenne diffère de la déformation de réfé-

rence par quelque perturbation ˜m ,
m = 0 + ˜m (5.36)
-123-
Une fibre incluse dans le composite subira une perturbation supplémentaire ˜f
telle que :
f = 0 + ˜m + ˜f (5.37)
tandis que l’inclusion équivalente aura cette déformation plus la déformation de
transformation T . L’équivalence en contrainte entre l’inclusion et la fibre devient
alors :
Cf 0 + ˜m + ˜f = Cm 0 + ˜m + ˜f − T

(5.38)
Une comparaison de l’équation (5.38) avec la version d’Eshelby de l’équation
(5.28) montre que A , dans le problème d’Eshelby, est équivalente à (0 + ˜m ) ici.
Le développement est complété en supposant que la perturbation supplémentaire
dans la fibre est liée à la déformation de transformation par le tenseur d’Eshelby,
˜f = ET (5.39)

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Une combinaison des équations (5.36) et (5.37) révèle que l’équation (5.39) contient
l’essentiel des hypothèses formulées par Mori-Tanaka : la fibre dans un corps
"voit" la déformation de la matrice. D’autres modèles micro-mécaniques sont
équivalents à l’approche Mori-Tanaka, quoique cette équivalence ne fasse pas
toujours l’unanimité. Chow [127] ayant traité le problème d’Eshelby, a formulé
la conjecture selon laquelle dans un composite concentré, la déformation dans
l’inclusion serait la somme de deux termes : le résultat à l’état dilué (obtenu par
Eshelby) et la déformation moyenne dans la matrice.
(c )f = ET + (¯c )m (5.40)
Ceci peut être combiné avec la définition de la déformation moyenne donnée à

l’équation (5.4b) pour relier la déformation de l’inclusion à la déformation de
transformation T :
(c )f = 1 − φf ET

(5.41)
Chow a ensuite étendu ce résultat à la non homogénéité en suivant l’argumenta-
tion usuelle (équations (5.23)-(5.30)), ce qui a conduit à un tenseur de localisation
des déformations,
AChow = I + 1 − φf ESm Cf − Cm

(5.42)
L’équation (5.42) est équivalent au résultat obtenu par Mori-Tanaka à l’équation

(5.34). Chow n’était probablement pas au courant du lien entre son approche et
celle de Mori-Tanaka. Il semble cependant avoir été le premier à appliquer l’ap-
proche de Mori-Tanaka pour prédire la rigidité des composites à fibres courtes.
Un développement plus récent est basé sur le modèle poly-inclusions équivalent
-124-
de Ferrari [128] utilisant un tenseur effectif d’Eshelby E, défini comme le tenseur
reliant la déformation de l’inclusion à la déformation de transformation, à un taux
volumique fini de fibres :
(c )f = ÊT (5.43)
Une fois Ê défini, il devient simple d’en déduire le tenseur de localisation des
déformations A et les modules du composite. Ferrari a considéré les formes ad-
missibles pour Ê, étant donné les exigences auxquelles il doit satisfaire, c’est-à-
dire : (a) produire un tenseur de rigidité symétrique, (b) converger vers le tenseur
d’Eshelby E quand le taux volumique de fibres tend vers zéro et (c) produire un
composite de rigidité indépendante de celle de la matrice quand le taux volu-
mique de fibres tend vers 1. Il a proposé la forme simple suivante satisfaisant ces
critères,
Ê = 1 − φf E

(5.44)
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La combinaison des équations (5.43) et (5.44) est identique à l’hypothèse de Chow

(équation (5.41)) et, pour des fibres unidirectionnelles et de longueur uniforme, la
poly-inclusion équivalente de Ferrari, le modèle de Chow et celui de Mori-Tanaka
sont identiques. Des différences importantes entre le modèle poly-inclusion et le
modèle de Mori-Tanaka surviennent lorsque les fibres sont aléatoirement orien-
tées dans la matrice ou ont des longueurs différentes.
5.2.2.4 Les modèles auto-cohérents
Une seconde approche prenant en compte des taux volumiques finis de fibres
est basée sur les méthodes dites autocohérentes. Cette approche est généralement
portée au crédit de Hill [129] et Budiansky [130] dont le travail originel s’est foca-
lisé sur des particules sphériques et des fibres continues unidirectionnelles. L’ap-
plication aux composites à fibres courtes a été développée par Laws et McLaugh-
lin [131] et par Chou, Nomura et Taya [132]. Dans les approches autocohérentes,
on est amené à déterminer les propriétés dans le composite dans lequel une fibre
individuelle est introduite dans une matrice infinie ayant les propriétés moyennes
du composite. Une fois encore, en utilisant le résultat d’Eshelby, sur une particule
ellipsoïdale, nous pouvons établir une version autocohérente de l’équation (5.30)
en remplaçant les matrices de rigidité et de souplesse par les propriétés corres-
pondantes du composite. Ceci produit la version autocohérente du tenseur de
localisation des déformations,
−1
ASC = I + ES Cf − C

(5.45)
Bien sûr, les propriétés C et S sont initialement inconnues. Lorsque la particule

de renfort est une sphère ou un cylindre infini, les équations peuvent être mani-
-125-
pulées algébriquement pour trouver des expressions explicites pour l’ensemble
des propriétés [130, 131]. Pour des fibres courtes, ceci n’a pas été possible, mais
des solutions numériques peuvent être facilement obtenues par une méthode ité-
rative. On débute par une solution initiale des propriétés du composite, puis on
procède à une évaluation de E et ASC défini à l’équation (5.45) ; enfin on substitue
les résultats à l’équation (5.20) pour obtenir une valeur améliorée des modules
du composite. La procédure est répétée en utilisant cette nouvelle valeur et les
itérations se poursuivent jusqu’à l’obtention d’une solution convergente pour C.
Un changement additionnel mais non évident est que le tenseur E d’Eshelby
dépend des propriétés de la matrice qui sont maintenant isotropes transverses.
Les expressions d’Eshelby pour une matrice isotrope transverse contenant des
particules ellipsoïdales de révolution sont données par Chou et Taya [133] et par
Lin et Mura [134]. Ayant ces expressions, on peut se servir de l’équation (5.45)
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et l’équation (5.20) pour trouver la rigidité du composite. C’est l’approche au-

tocohérente utilisée pour les fibres courtes [131, 132]. Une méthode très rappro-
chée de la précédente et appelée modèle autocohérent généralisé utilise aussi une
approche "incrustante". Cependant, dans ces modèles, l’objet incrusté comprend
aussi bien les fibres que la matrice. Lorsque les particules de renfort sont sphé-
riques, alors l’objet incrusté est une sphère de renfort enchâssée dans une coquille
de matrice sphérique qui lui est concentrique. Cet objet est en retour entouré d’un
corps infini possédant les propriétés moyennes du composite. Le modèle autoco-
hérent généralisé est souvent connu sous le nom de modèle de "double incrusta-
tion". Pour des fibres continues, l’objet incrustré est une fibre cylindrique entou-
rée d’une coquille cylindrique de matrice. Les premiers modèles autocohérents
généralisés furent développés pour les particules sphériques par Kerner [10] et,
pour des particules cylindriques par Hermans [9]. Ces 2 articles contiennent une
erreur qui a été discutée et corrigée par Christensen et Lo [135].
5.2.2.5 Modèles définissant les bornes
Une approche, plutôt différente, pour modéliser la rigidité est basée sur la
détermination des bornes supérieure et inférieure des modules du composite.
Toutes les méthodes s’y référant se fondent sur les champs de contraintes et de
déformations approchés dans le composite. Le champ inconnu est déterminé en
faisant recours au principe variationnel et en minimisant une fonctionnelle de
la contrainte ou de la déformation. La rigidité du composite ainsi obtenue n’est
pas exacte, mais peut être garantie comme étant soit supérieure, soit inférieure
ou égale à la rigidité effective dépendamment du principe variationnel utilisé.
Cet encadrement rigoureux des propriétés constitue le point d’attraction de ces
-126-
méthodes.
Historiquement, les moyennes de Voigt et de Reuss étaient les premiers mo-
dèles à avoir été reconnus comme fournissant respectivement les bornes supé-
rieure et inférieure rigoureuses. Pour obtenir le modèle de Voigt, donné à l’équa-
tion (5.18), on suppose que la fibre et la matrice subissent la même déformation
¯ et l’on minimise ensuite l’énergie potentielle. Etant donné que l’énergie poten-
tielle atteint un minimum absolu quand le composite est en équilibre, l’énergie
potentielle sous déformation uniforme (supposée) devra être supérieure ou égale
au résultat exact. La rigidité ainsi calculée sera donc la borne supérieure de la rigi-
dité réelle. Le modèle de Reuss, donné à l’équation (5.19) est obtenu en supposant
que fibre et matrice supportent la même contrainte uniforme σ̄ et en maximisant
l’énergie complémentaire. Etant donné que l’énergie complémentaire sera maxi-
male à l’équilibre, le modèle de Reuss fournit la borne inférieure de la rigidité
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du composite. Des détails poussés de ces résultats peuvent être trouvés dans la
référence [136] par Wu et McCullough.
Les bornes de Voigt et de Reuss fournissent des résultats isotropes, pourvu
que la matrice et la fibre soient elles-mêmes isotropes, lorsqu’en effet on s’attend
à ce que les composites à fibres unidirectionnelles soient fortement anisotropes.
Plus important encore, lorsque fibres et matrice ont des rigidités substantielle-
ment différentes, les bornes des modèles de Voigt et de Reuss sont très écartées,
ne fournissant que des renseignements peu utiles sur la rigidité réelle du com-
posite. Ce dernier aspect a motivé Hashin et Strickman en mettre en place des
bornes plus serrées.
Hashin et Strickman ont eu recours à un principe variationnel alternatif pour
les matériaux hétérogènes [137, 138]. Leur méthode introduit la notion de maté-
riau de référence et fonde le développement subséquent sur les différences entre
ce matériau de référence et le composite réel. Au lieu de nécessiter deux prin-
cipes variationnels comme dans le cas de Voigt et de Reuss, leur unique principe
fournit les deux bornes en faisant des choix appropriés du matériau de référence.
Pour la borne supérieure, le matériau de référence devrait être le plus rigide (ou
autant rigide) que chacune des deux phases (fibre ou matrice) du composite. Et
pour la borne inférieure, le matériau de référence doit avoir une rigidité inférieure
ou égale à chacune des phases. Dans la plupart des composites, la fibre est la plus
rigide des phases. Ainsi, en choisissant la fibre comme matériau de référence, on
obtient la borne supérieure ; et en prenant la matrice comme matériau de réfé-
rence, on obtient la borne inférieure. Si la matrice est plus rigide que la fibre, les
bornes sont inversées. Les bornes ainsi déduites sont plus serrées que celles éta-
blies par Voigt et Reuss, lesquelles en effet peuvent être fournies par la théorie
de Hashin-Strickman en attribuant au matériau de référence une rigidité nulle ou
-127-
infinie respectivement.
Les bornes originellement définies par Hashin et Strickman s’appliquent aux
composites faits de constituants isotropes. Fréquemment, ces bornes sont consi-
dérées comme s’appliquant à des composites à renforts particulaires sphériques,
quoique un corps 3D à fibres orientées aléatoirement puisse également respecter
ces bornes.
Walpole a repris les bornes de Hashin-Strickman en utilisant le principe clas-
sique d’énergie [139] et les a étendues aux matériaux anisotropes [140]. Walpole a
également obtenu des résultats pour des fibres infiniment longues et les disques
infiniment minces dans les cas des fibres unidirectionnelles et de fibres orientées
aléatoirement [141].
Les bornes de Hashin-Strickman-Walpole ont ensuite été étendues aux com-
posites à fibres courtes par Willis [142], et par Wu et McCullough [136]. Ces tra-
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vaux ont introduit une fonction de corrélation par deux points dans le domaine
d’encadrement, permettant aux particules ellipsoïdales d’être prises en compte.
A partir de ces extensions, les formules explicites pour des particules UD ont été
développées par Weng [143] et Eduljee et al [144, 145]. Le format général de ces
limites reprises ici est celui fourni par Weng et qui définit la rigidité du composite
par :
−1
C = φf Cf Qf + φm Cm Qm φf Qf + φm Qm

(5.46)
avec :
Qf et Qm des tenseurs donnés par :
−1
Qf = I + E0 S0 Cf − C0

(5.47)
−1
Qm = I + E0 S0 Cm − C0

(5.48)
E0 : tenseur d’Eshelby associé aux propriétés du matériau de référence de

rigidité C0 et de souplesse S0 .
Quand la matrice est prise comme matériau de référence, l’équation (5.46) donne
un tenseur de localisation des déformations Alow (Ainf ) tel que :
Âinf = I + Em Sm Cf − Cm

(5.49)
Ce résultat est étiqueté ici comme borne inférieure en supposant que la fibre est
plus rigide que la matrice. La rigidité du composite est obtenue en remplaçant
Ainf dans les équations (5.15) et (5.16). Eduljee et McCullough ont argumenté
[144, 145] que la borne inférieure fournit une estimation plus exacte des pro-
priétés du composite et recommandent que ce soit le modèle. Notons néanmoins
que cette borne inférieure est identique au modèle de Mori-Tanaka de l’équation
(5.34). Cette correspondance appuie favorablement l’approche de Mori-Ttanaka
-128-
et garantit que celle-ci sera toujours compatible avec les bornes. L’autre borne,
la supérieure, est déduite en utilisant l’équation (5.46) avec comme matériau de
référence, la fibre, ce qui donne un tenseur de localisation des déformations,
Âsup = I + Ef Sf Cm − Cf

(5.50)
Notons que le tenseur d’Eshelby Ef est maintenant calculé pour des inclusions
de matrice entourées par la fibre. L’équation (5.50) est étiquetée comme borne su-
périeure en supposant aussi que la fibre est plus rigide que la matrice. Un résultat
similaire peut être obtenu à partir de la théorie de Mori-Tanaka en admettant une
particule ellipsoïdale de matrice incrustrée dans une phase continue de fibre. Si la
matrice est plus rigide que la fibre, alors le terme de droite de l’équation (5.49) de-
vient la borne supérieure et l’équation (5.50) définit la borne inférieure. Toutes les
formules précédentes relatives aux bornes ont été données pour des composites
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à deux phases, mais la théorie présentée ici s’accommode bien aux composites
multiphases.
A des taux volumiques de fibres proches de l’unité, la rigidité de la matrice in-
fluence grandement la borne inférieure du modèle Mori-Tanaka, malgré sa quan-
tité faible dans le composite. Les considérations liées au conditionnement sug-
gèrent que le seul moyen d’approcher des taux de fibres aussi élevés est d’utiliser
des fibres continues. Lielens et al. [146] suggèrent qu’à des taux de fibres élevés,
la rigidité du composite soit proche de la borne supérieure ou soit équivalente
à la prédiction de Mori-Tanaka (en utilisant la fibre comme la phase continue).
Cet éclairage a poussé Lielens et ses co-auteurs [146] à proposer un modèle qui
fait l’interpolation entre les deux bornes, de telle sorte que la supérieure domine
pour de forts taux de fibres et l’inférieure domine à de faibles taux de fibres (une
fois encore, on suppose que la fibre est plus rigide que la matrice). Ils ont en ef-
fet effectué cette interpolation sur l’inverse du tenseur Â, pour obtenir la relation
prédictive suivante :
h i−1 h i−1 −1
Lielens Inf Sup
Â = (1 − f ) Â + f Â (5.51)
le facteur d’interpolation f dépend des taux de fibres et est défini comme suit :
2
φf + φf
f= (5.52)
2
Cette théorie reprend les bornes supérieure et inférieure, des résultats de Mori-
Tanaka (à des taux faibles de fibres). Il est cependant reconnu qu’elle fournit des
résultats améliorés pour des taux de fibres comprises entre 40 et 60%.
-129-
5.2.2.6 Les équations de Halpin-Tsai
Pendant longtemps, les équations de Halpin-Tsai ont été largement utilisées

pour ce qui est de prédire les propriétés des composites à fibres courtes. Une
revue détaillée et dérivation est fournie par Halpin et Kardos [147] d’où nous
tirons les principaux points suivants.
C’est en ayant en vue les composites à fibres continues que les équations ori-
ginelles de Halpin-Tsai ont été établies. Elles sont tirées des travaux de Hermans
[9] et Hill [148]. Hermans a développé le premier modèle autocohérent généra-
lisé pour un composite à fibres continues unidirectionnelles (Section 5.2.2.4). Hal-
pin et Tsai se sont rendu compte que 3 des équations d’Hermans sur la rigidité
peuvent être exprimées sous un format commun,
P 1 + ξηφf
= (5.53)
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Pm 1 − ηφf
avec :
P f /P m − 1
η=
P f /P m + 1
P représente le symbole des modules du composite listés à la table 5.1,
Pf : module correspondant de la fibre, kf ,Gf ,E f ,
Pm : module correspondant de la matrice, km , Gm , Em ,
ξ : paramètre dépendant du coefficient de Poisson de la matrice et de la
constante élastique considérée.
Hermans a obtenu des expressions de k23 (en déformations planes), de G12 et G23 .
Les paramètres ξ pour ces constantes sont fournis dans la table 5.1. Notons que
pour une matrice isotrope,
k m = [E m /2 (1 + ν m ) (1 − 2ν m )]
Hill a montré que pour un composite à fibres continues, les autres constantes sont
données par :
2
φf − φm φf φm

f f m m 1
E11 =φ E +φ E −4 1 − − m (5.54)
kf
− k1m k23 k f k
f
φ − φm φf φm

1
ν12 = φf ν f + φm ν m + 1 − − (5.55)
kf
− k1m k23 k f km
Ces équations complètent le modèle d’Hermans pour les composites unidi-

rectionnels. Notons que l’on doit connaître k23 pour déterminer E11 et ν12 . Nous
savons maintenant que le résultat d’Hermans pour G23 est incorrect en ce qu’il ne
satisfait pas toutes les conditions de continuité fibre/matrice [109]. Ce résultat est
néanmoins identique à une borne inférieure sur G23 donnée par Hashin [149].
-130-
P Pf Pm ξ observations
1−ν m −2(ν m )2
k23 kf km 1+ν m Module de compression en déformations planes (UD)
1+ν m
G23 Gf Gm 3−ν m −4(ν m )2
Module de cisaillement transversal, fibres UD
G12 Gf Gm 1 Module de cisaillement longitudinal, fibres UD
2(1−ν m )
K Kf Km 1+ν m Module de compression, particules
7−5ν m
G Gf Gm 8−10ν m Module de cisaillement, particules
TAB . 5.1: Correspondance entre l’équation de Halpin-Tsai (5.53) et les prédictions

autocohérentes d’Hermans [9] et de Kerner [10].
Le reste des résultats obtenus par Hermans est identique au modèle de Ha-
shin et Rosen pour le composite à assemblage de cylindres concentriques. Ainsi
les constantes k23 , E11 et ν12 sont identiques à celles fournies par le modèle autoco-
hérent de Hill [129]. Le format de l’équation (5.53) par Halpin-Tsai peut aussi être
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utilisé pour exprimer les équations relatives aux composites à particules, dérivées
par Kerner [10] qui a également employé le modèle autocohérent généralisé. Le
tableau 5.2 en donne les détails.
P Pf Pm ξ Comments
E11 Ef Em 2(`/d) Module longitudinal
E22 Ef Em 2 Module transversal
G12 Gf Gm 1 Module de cisaillement longitudinal
ν12 Coeff de Poisson, = φf ν f + φm ν m
TAB . 5.2: Valeurs empiriques du paramètre ξ de l’équation de Halpin-Tsai.

Pour G23 confère tableau 5.1.
Le résultat de Kerner pour le module de cisaillement est également reconnu

comme étant incorrect, mais reprend la borne inférieure de Halpin-Strickman-
Walpole pour les composites isotropes. Le résultat de Kerner pour k est identique
à celui de Hashin sur le composite à inclusion sphérique [137]. Pour des discus-
sions supplémentaires sur les résultats de Kerner et Hermans on peut consulter
les références [135, 109] de Christensen et Lo, et Hashin respectivement.
Pour permettre l’applicabilité de leurs résultats aux composites à fibres conti-
nues Halpin et Tsai ont fait trois approximations ad hoc supplémentaires :
l’équation (5.53) peut être directement utilisée pour calculer les constantes
de l’ingénieur bien choisies, avec E11 ou E22 substituant P ,
le paramètre ξ est insensible à φm et peut être approximé par des valeurs
constantes,
les termes soulignés dans les équations (5.54) et (5.55) peuvent être négligés.
Dans l’équation (5.54), le terme souligné est négligeable et son annulation
-131-
conduit à la loi usuelle des mélanges pour E11 d’un composite à fibres continues.
Cependant, l’annulation du terme souligné de l’équation (5.55) et l’utilisation de
la loi des mélanges pour calculer ν12 n’est pas exacte si les coefficients de Pois-
son des fibres et de la matrice sont différents. Halpin et Tsai ont prétendu que la
rigidité du composite était insensible à ν12 .
Afin d’adapter leur modèle aux composites à fibres courtes, Halpin et Tsai ont
proposé que ξ ∈ [0, ∞]. Si ξ = 0, alors l’équation (5.53) se réduit à la loi inverse
des mélanges [147].
1 φf φm
= f + m, (5.56)
P P P
tandis que lorsque ξ = ∞, l’équation de Halpin-Tsai devient la loi des mélanges,
P = φf P f + φm P m (5.57)
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Halpin et Tsai ont ensuite suggéré qu’il y ait une corrélation entre ξ et la géométrie
des fibres de renfort et en calculant E11 , ξ devrait varier d’une valeur constante
petite à l’infini comme une fonction du ratio d’aspect des fibres `/d. En compa-
rant les prédictions du modèle avec les résultats EF (en 2D) disponibles, ils ont
trouvé que ξ = 2 (`/d) donne de bons résultats pour E11 des composites à fibres
courtes. Ils ont également suggéré d’autres constantes de l’ingénieur qui sont fai-
blement dépendantes du ratio d’aspect des fibres `/d, et qui de ce fait peuvent être
approximées en utilisant les formules relatives aux composites à fibres continues
[150]. Les équations résultantes sont résumées dans le tableau 5.2. Les premières
références [151, 150] ne mentionnent pas G23 . Quand cette propriété est néces-
saire, l’approche usuelle consiste à utiliser ξ donné dans la table 5.2. Alors que les
équations de Halpin Tsai ont été largement utilisées pour les fibres isotropes, les
résultats de Hermans et Hill eux s’appliquent aux fibres à isotropie transverse ;
ainsi, les équations de Halpin-Tsai peuvent aussi être utilisées dans ce cas. Il est
reconnu que les équations de Halpin-Tsai s’ajustent bien aux données relatives
aux composites à faible taux volumique de fibres mais sous-estiment la rigidité
des systèmes à fort taux de fibres. Ceci a conduit à des modifications de ce mo-
dèle. Hewih et Malherbe [152] proposent que ξ soit une fonction de φf et par
ajustement, ont obtenu l’expression :
10
ξ = 1 + 40 φf (5.58)
laquelle donnerait un bon accord avec les résultats EF en 2D pour G12 sur les
structures à fibres continues.
Nielsen et Lewiss [153, 154] se sont penchés sur l’analogie entre la rigidité
G du composite et la viscosité µ des particules rigides en suspension dans un
fluide newtonien. Ils ont noté que µ/µm = G/Gm quand le renfort est plus rigide
-132-
(Gf /Gm → ∞) et la matrice incompressible. Ils ont développé une équation dans
laquelle la rigidité ne correspond pas seulement à celle de la théorie d’inclusion
au sens d’Eshelby (à faible taux de fibres), mais affiche Gf /Gm → ∞ lorsque
φf → φm ; ceci conduit à la modification suivante de l’équation de Halpin-Tsai :
P 1 + ξηφf
= (5.59)
Pm 1 − ψ(φf )ηφf
avec :
η : conserve sa définition donnée à l’équation (5.53)
ψ(φf ) : fonction du taux de fibres maximum, φfmax . ψ est choisi de manière
à fournir des résultats satisfaisants aux bornes inférieure et supérieure du
taux de fibres ; les expressions suivantes sont donc retenues :
1 − φfmax

f
ψ(φ ) = 1 + φf (5.60)
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
f 2
(φmax )
  
f
1 −φ
ψ(φf ) = f 1 − exp   (5.61)
φ f
1 − φ /φmaxf
5.2.2.7 Modèles du shearlag
L’un des premiers modèles décrivant l’effet du renforcement par des fibres
courtes sur le module d’Young et la résistance des matériaux composites a été
développé par H.L. Cox en 1952 [155]. Le travail fait par Cox est communément
référencé dans la littérature sous l’appellation de théorie du shearlag. Les mo-
dèles du shearlag ont été appliqués aux composites à fibres courtes et pour étu-
dier le comportement aux extrémités des fibres rompues dans les pièces compo-
sites à fibres continues [156, 157]. Malgré certaines insuffisances théoriques im-
portantes, les modèles du shearlag ont connu une popularité, peut être à cause
de leur simplicité algébrique et de leur attrait physique. Une expression complète
de l’équation du shearlag et une méthode permettant de déterminer le paramètre
H de Cox pour un arrangement carré ou hexagonal des fibres ont été fournies
par Piggott [158]. Les modèles classiques du shearlag ne permettent de faire des
prédictions que sur E11 , et ne remplissent pas toutes les conditions énoncées au
début de cette section quant à la capacité des modèles à prédire un ensemble de
propriétés. Nous en parlons cependant ici en raison de leur importance histo-
rique et leur utilisation répandue. On pourrait obtenir une caractérisation plus
complète de la rigidité en recourant au modèle du shearlag pour déterminer E11
et en utilisant quelque autre modèle à fibres continues (tel que celui d’Hermans)
pour le reste des constantes élastiques. Si les fibres étaient anisotropes, alors le
-133-
module d’Young devrait être obtenu par l’équation du shearlag. Traditionnelle-
ment, la théorie du shearlag suppose que les fibres de renfort sont alignées et
arrangées d’une façon précise. Le transfert d’une charge appliquée de la matrice
à la fibre est censé se faire à travers des contraintes de cisaillement interfaciales
et la contrainte de traction σ aux extrémités des fibres est nulle. Ce qui fait que
la contrainte maximale de traction σmax se développe au milieu de la fibre tan-
dis que la contrainte maximale de cisaillement τmax se développe aux extrémités.
Ces hypothèses conduisent à l’équation classique du shearlag pour le module
d’Young,
L
!
tanh η
E11 = E f 1 − 2
φf + Em φm , (5.62)
η L2
η étant donné par : !
1 2E m
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η= f , (5.63)
a E f (1 + ν m ) ln( Pφf )
avec :
a : rayon de la fibre supposée cylindrique
Pf : facteur dépendant de l’arrangement des fibres.
Typiquement, on peut utiliser un arrangement carré ou hexagonal. Pour un ar-
√
rangement carré, Pf = π et pour un arrangement hexagonal, P f = 2π/ 3. On
peut observer à partir de l’équation (5.62) que lorsque L/a → ∞, l’équation du
shearlag se ramène à la loi des mélanges.
5.3 Approche inverse de la détermination des proprié-

tés des fibres
5.3.1 Compression d’un mat de fibres
D’une manière générale, la littérature relative à l’identification des constantes
élastiques transverses n’est pas abondante. Le développement des premières mé-
thodes inverses permettant de caractériser l’anisotropie élastique de fibres cellu-
losiques s’est appuyé sur le comportement d’un réseau plan de fibres agglomé-
rées en mat et l’hypothèse de base est celle d’une déformation uniforme supposée
égale à la déformation moyenne. L’une des approches fait écho au travaux de Toll
et Mänson [159] en considérant un mat de densité définie (relativement faible) et
soumis à une compression transversale dans le domaine élastique. L’idée direc-
trice en est que dans un réseau de fibres sous compression élastique, le transfert
des charges se fait à travers les points de contact établis entre les fibres voisines.
Chaque fibre établissant un nombre de contacts finis est considérée comme une
-134-
poutre continue en flexion dont la longueur de la travée est prise égale à l’unité
élémentaire déformable (UED = 2λ, voir figure 5.1).
F IG . 5.1: Compression d’un mat de fibres
Dans ces conditions les charges appliquées à l’UED peuvent être calculées en
fonction de son angle de direction dans le réseau et l’on évalue ensuite la défor-
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mation totale de la fibre en tenant compte du nombre de contacts établis. Si le

réseau est soumis à une déformation homogène = (x , y , γxy ), la déformation
uniforme dans une fibre de direction α dans le VER (voir Section 4.2.2) est donnée
par
f = x cos2 α + y sin2 α + γxy cos α sin α (5.64)
Les fibres de section droite Af étant supposées ne subir qu’une contrainte axiale,
la loi de Hooke permet d’écrire,
F f = E f Af x cos2 α + y sin2 α + γxy cos α sin α

(5.65)
avec :
F f et E f force et module d’Young (respectivement) de la fibre. L’équation (5.65)
montre que ce modèle ne permet que l’obtention du module d’Young de la fibre
et ne donne donc pas les autres caractéristiques transversales. Ce modèle a néan-
moins été appliqué à un mat de fibres de bois [160].
5.3.2 Théorie classique des stratifiés

Le modèle présenté au paragraphe 5.3.1 s’applique aux mats de fibres longues
et de faible densité. Pour les mats de fibres longues dont la densité est relative-
ment plus élevée, la théorie du stratifié a été proposée pour modéliser leur com-
portement élastique en membrane. Dans ce cas, le mat de fibres peut être consi-
déré comme un stratifié homogène dont les propriétés en membrane peuvent
être données par la relation de comportement élastique orthotrope ; les direc-
tions principales du stratifié coïncidant avec la direction de fabrication et la di-
rection transversale. Les fibres sont supposées isotropes transverses et uniformes
-135-
sur toute la longueur. En recourant aux propriétés des invariants et aux para-
mètres de stratification, une formulation approchée du module d’Young du mat
a été proposée. Une telle démarche reste encore purement théorique et ne conduit
pas directement aux propriétés des fibres.
Cichocki et al. [107] ont appliqué cette approche à un stratifié composite uni-
directionnel, en traitant le cas des fibres de jutes supposées isotropes transverses.
Ils ont ainsi estimé les 5 constantes élastiques de ces fibres en recourant aux équa-
tions empiriques de Halpin-Tsai. Dans la section 5.4, nous considérons le modèle
analytique des propriétés élastiques homogènes d’un composite dont les fibres
sont supposées orthotropes. Une telle démarche sur les fibres orthotropes n’a, à
notre connaissance, pas encore été traitée.
5.4 Modèle analytique des propriétés élastiques des

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composites avec fibres orthotropes

Dans ce paragraphe nous abordons la question de la détermination des pro-
priétés macroscopiques des composites renforcés de fibres végétales orthotropes.
Le but final est de caractériser l’anisotropie élastique de ces fibres par une ap-
proche macro-micro en partant des caractéristiques du composite notamment le
module d’Young.
5.4.1 Modèle mécanique du continu à assemblage de cylindres

concentriques
Nous considérons un modèle composite à deux ou trois phases constituées de
deux ou trois cylindres concentriques et pour lequel l’interphase est soit présente
soit inexistante. Le premier problème est celui de la détermination du champ de
contraintes induites dans les cylindres, dans certaines conditions de chargement
de l’assemblage.
5.4.2 Loi de Hooke et anisotropie cylindrique

La relation de Hooke inverse = Sσ dans le cas d’un matériau orthotrope en
coordonnées cylindriques (r, θ, z) s’écrit :
-136-
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F IG . 5.2: Symétrie orthotropique matérielle en coordonnées cylindriques
− νErθr − νErzr
   1  

 r  Er
0 0 0 
 σr 

  − νrθ
 1
− νEzθz 0 0 0  
θ  σθ

  

 
  Er Eθ 




  − νrz − νzθ
   1
0 0 0

 σz


z Er Ez Ez
=
 0 1
 (5.66)


 θz 

  0 0 Gθz
0 0 
 σθz 

   1  



 rz 

  0 0 0 0 Grz
0 
 σrz 


   
1
rθ 0 0 0 0 0 σrθ
   
Grθ
avec :
S : matrice de souplesse
et σ représentent respectivement les vecteurs des déformations et des con-
traintes.
5.4.3 Champ de contraintes

5.4.3.1 Cas d’un cylindre
Nous traitons en tout premier lieu le cas d’un cylindre dont les extrémités
sont soumises aux conditions suivantes : (1) la contrainte axiale est constante, de
sorte que les sections planes perpendiculaires à son axe restent planes durant le
chargement, (2) toute section droite perpendiculaire à l’axe ne se déforme que ra-
dialement (sous l’effet par exemple des pressions radiales interne et/ou externe).
Ce problème est un classique en élasticité, et pour un cylindre isotrope subissant
une pression interne pi et une pression externe po la solution proposée dans la
-137-
littérature [161, 162, 163, 164] est :
(b/r)2 −1 1−(a/r)2

 σrr = −pi (b/a)22 −1 − po 1−(a/b)22

(b/r) +1 1+(a/r)
σθ θ = −pi (b/a) 2 −1 − po 1−(a/b)2 (5.67)

σzz = ξ(constante)

σrr , σθ θ et σzz sont les contraintes radiale, tangentielle et longitudinale res-

pectivement à la position r de l’axe de symétrie,
a et b sont les rayons interne et externe du cylindre.
5.4.3.2 Cas de deux cylindres
Il s’agit d’un composite à deux phases dont le cylindre externe (la matrice) est
creux et isotrope, tandis que le cylindre interne (la fibre) est plein et de compor-
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tement orthotrope. L’assemblage ainsi constitué est supposé avoir un comporte-

ment orthotrope, la matrice y conservant son isotropie.
Pour la fibre (le cylindre intérieur) la pression interne pi et le rayon inté-
rieur sont nuls, et pour éviter des singularités à l’origine, les équations du
système (5.67) deviennent :
(
f f
σrr = σθθ = Af
f
(5.68)
σzz = Cf
avec : Af et C f sont des constantes (f dénote la fibre).

Pour la matrice (le cylindre externe), si aucune pression externe po n’est ap-
pliquée les équations du système (5.67) deviennent :

m m m 2
 σrr (a) = A + B (a/r)

m
σθθ (a) = Am − B m (a/r)2 (5.69)

 m m
σzz =C
avec :
Am , B m et C m sont des constantes
m dénote la matrice.
5.4.4 Détermination des modules homogénéisés

5.4.4.1 Détermination de E1
Le problème se réduit à la détermination des cinq constantes Af , C f , Am , B m

et C m sous les conditions aux limites ci-après :
-138-
on impose une déformation longitudinale constante = f = m . L’applica-
tion de la loi de Hooke de la relation (5.66) à la fibre et de la loi de Hooke
isotrope à la matrice permet d’écrire :
f
νrz f νzf θ f 1 f f
f
νrz νzf θ
− σrr − σθθ + σzz = ⇒ σzz = Ezf + Ezf ( + )Af (5.70a)
Erf Ezf Ezf Erf Ezf
m m
ν m ν m 1 m
− m
σrr − m σθθ + m σzz = ⇒ σzm = E m + 2ν m Am (5.70b)
E E E
m f
continuité à l’interface, σrr (a) = σrr (a), ce qui conduit à :
Af = A m + B m (5.70c)
m
pression externe nulle sur la matrice, σrr = 0. Cette condition se traduit par :
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m a 2 m Am
A + B ( ) = 0 ⇒ Bm = − f (5.70d)
b φ
avec :
- φf = ( ab )2 : taux volumique de fibres
- φm = 1 − ( ab )2 = 1 − φf : taux volumique de la matrice
continuité des déplacements à l’interface : ufr (a) = umr (a). Cette condition
est traduite par l’équation :
fθθ (a) = m
θθ (a) (5.70e)
avec :
νf f
νzθ
fθ (a) = − Erθf σrf + 1
Eθf
σθf − Ezf
σzf
r
νm 1 ν m
m m m m
θ (a) = − E m σr + E m σθ − E m σz
et la combinaison des équations (5.68)-(5.70) donne :
f
νzθ − νm νf − νm
Am = B m = zθ f C m = E m + 2ν m Am
∆ ∆φ
f m
(νzθ − ν m ) φφf νf νf
f
A =− C f = Ezf + Ezf ( rzf + zfθ )Af
∆ Er Ez
avec :
" !#
f
νrθ 1 f
f
νrz νzf θ φm ν m φm 1 φf + 1 (ν m )2
∆= − + νzθ + − − + 2
Erf Eθf Erf Ezf φf E m φf E m φf Em
(5.70f)
C f et C m sont fournis par les équations (5.70a) et (5.70b).
-139-
La détermination de E1 se fait par homogénéisation en écrivant que le comporte-
ment de l’assemblage (cellule de base ACC) est de type 1D ; on a alors :
Z
σ1 1
Ez = E1 = = σ z (r)ds (5.71a)
π b2
Z a Z b
1 f m
E1 = σ (r) drdθ + σz (r)drdθ (5.71b)
π b2 0 z a
1 f f
φ σz + φm σzm

E1 = (5.71c)

La combinaison des équations (5.68)-(5.70) et (5.71) donne :
" ! #
f m f f
ν − ν νrz νzθ
E1 = Ezf φf + Ezm φm − zθ Ezf + − 2ν m φm (5.72)
∆ Erf Ezf
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5.4.4.2 Détermination de ν12
Le coefficient de Poisson homogénéisé ν12 de la cellule se déduit du problème

de la détermination de E1 en remarquant que :
ucr = −rm ν12 = um

r (b) (5.73)
b
avec um m m m m
r (b) = bθ (b) = E m [σθ (b) − ν σz (b)], et l’introduction des équations
(5.68)-(5.70), (5.73) se réécrit :
f
1 − (ν m )2 νzθ − νm
ν12 = −2 + νm (5.74)
Em ∆
5.4.4.3 Détermination du module de compression transversale k23
Nous reprenons ici le même problème que pour la détermination de E1 , mais

avec des conditions aux limites différentes. On considère toujours le champ de
contraintes défini au paragraphe 5.4.3.2. La détermination des cinq constantes
Af ,C f , Am , B m et C m tient compte des conditions aux limites suivantes :
m
On impose une compression radiale σrr (b) = −p, ce qui se traduit par l’équa-
tion :
Am + B m φf = −p (5.75)
f m
La continuité des contraintes à l’interface (σrr (a) = σrr (a)) donne
Am + B m = A f (5.76)
-140-
L’équilibre suivant la direction z se traduit par l’équation 5.77
m m f f
σzz φ + σzz φ = 0 ⇒ C m φm + C f φf = 0 (5.77)
La combinaison des équations (5.75)-(5.77) donne :
Am + p Am φm + p φm
Bm = − Af = − C f = −C m (5.78)
φf φf φf
Les inconnues réduites désormais à 2 peuvent être déterminées par l’appli-
cation de la loi de Hooke σ − de l’équation (5.66) et des conditions de non
déchaussement de la fibre.
fzz = m
zz est traduite aussi par
" ! # !
f f f
2ν m f
m
φf f

νrz νzθ m m φ m νrz νzθ
+ f φ + mφ A − + m C =− + f p
Erf Ez E Ezf E Erf Ez
(5.79)
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L’équation (5.79) se met sous la forme simplifiée :

I1 Am + I2 C m = L1 p (5.80)
avec :
!
f f
2ν m φm φf

νrz νzθ
I1 = + φ + m φf
m
I2 = − +
Erf Ezf E Ezf Em
!
f f
νrz νzθ
L1 = − +
Erf Ezf
f
La continuité des déplacements à l’interface ufr (a) = um
r (a) ou θθ (a) =
m
θθ (a), conduit à l’équation (5.81)
" ! # ! !
f f f
νrθ 1 1 νzθ νm νrθ 1
m
φ − m ν − φ − 1 Am +
m f
φ + m φf
m m

− c =− − p
Erf Eθf E f
Ez E Erf Eθf
νm − 1
··· − p
Em
(5.81)
L’équation (5.81) peut se mettre sous la forme simplifiée :

I3 Am + I4 C m = L2 p (5.82)
avec :
!
f f
νrθ 1 1 m f m νzθ νm f
φm +

I3 = − φ − ν − φ − 1 I4 = φ
Erf Eθf Em Ez f Em
" #
f
νrθ 1 1 m
L2 = − − f + m (ν − 1)
Erf Eθ E
-141-
La résolution du système formé par les équations (5.80) et (5.82) donne :
I4 L1 − I2 L2 I1 L2 − I3 L1
Am = − p Cm = − p
I1 I4 − I2 I3 I1 I4 − I2 I3

m 1 I4 L1 − I2 L2 f 1 I4 L1 − I2 L2 m
B = f −1 p A = f φ −1 p
φ I1 I4 − I2 I3 φ I1 I4 − I2 I3
φm I1 L2 − I3 L1
Cf = f p
φ I1 I4 − I2 I3
Le module homogénéisé de compression transversale est défini comme suit :
m
σ22 σrr (b) p
k23 = = m
=− m (5.84)
222 2 (ur (b)/b) 2θθ (b)
La combinaison des équations (5.68)-(5.70) et (5.83) conduit à
E m φf (I1 I4 − I2 I3 )
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k23 = ˆ ˜
2 − (1 − ν ) φ (I4 L1 − I2 L2 ) + (1 + ν m ) φf (I4 L1 − I2 L2 − I1 I4 + I2 I3 ) − ν m φm (I1 L2 − I3 L1 )
m f
(5.85)
5.4.4.4 Détermination du module de cisaillement longitudinal G12
Le chargement imposé à la cellule est σij = 0 pour tout i, j sauf σ23 = σ31 = σ.
On montre dans ces conditions que le champ des déplacements peut se mettre
sous la forme :
2
um um
m m
r = 0 z = A + B (a/r) cos θ (5.86)
ufr = ufθ =0 ufz f
= A cos θ (5.87)
La définition complète des déplacements dans la fibre et dans la matrice passe

par la détermination des constantes Am , B m et Af sous les conditions aux limites
suivantes : (
um m f
r (b) = 20 b cos θ uz (a) = uz (a)
m f
(5.88)
σrz = σrz
Le champ des déplacements u est utilisé pour calculer d’abord les déforma-
tions et les contraintes σ dans le composite avec les conditions aux limites (5.88),
ce qui donne :
um m m f
z (b) = 0 ⇒ A + B φ = 20 (5.89)
um f f m
z (a) = uz (a) ⇒ A = A + B
m
(5.90)
m f ∂um
z ∂ufz
σrz = σrz ⇒ Gm = Gfrz (5.91)
∂r r=a ∂r r=a
⇒ Gm (Am − B m ) = Gfrz Af (5.92)
-142-
La combinaison des équations (5.89)-(5.92) donne :

m 20 Gm + Gfrz φm φm m 20
A = f m
m
B = − f (20 − Am ) f
A =− fA + f
m f
G (1 + φ ) + Grz φ φ φ φ
(5.93)
L’expression de G12 s’obtient finalement en écrivant :

∂ucz ∂um
z
G12 = Gm (5.94)
∂r r=b ∂r r=b
L’exposant c se rapporte au composite (c = (f ) ∪ (m)) ; l’équation (5.94) se réécrit

finalement :
G12 Gm φm + Gfrz φf + 1
= (5.95)
Gm Gm (φf + 1) + Gfrz φm
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5.4.4.5 Expression du module d’Young transversal E22
Des modèles semi-empiriques pourraient également être utilisés pour déter-

miner les modules d’élasticité transversale et de cisaillement des fibres de ren-
fort. Les modèles de Halpin-Tsai et de Tsai-Hahn sont vraisemblablement parmi
les plus utilisés à cet effet. La résolution de l’équation de Halpin-Tsai permet de
déterminer E2f (que nous assimilerons ici à Eθf ) suivant :

 Efθ = Em1−β
(ηβ+1)
E22
−1 (5.96)
 β = fEmE22 f
ηφ + E φ
m
avec η : paramètre d’ajustement qui renseigne sur le degré de renforcement du

composite. Quand η=2, le module d’Young transversal s’accorde bien avec les ré-
sultats de l’analyse par différences finies développée par Adams et Doner [165]
aux fibres cylindriques réparties suivant un arrangement carré et pour un taux
volumique de fibres de 0,55. Plusieurs autres auteurs adoptent une valeur de η=2
lorsqu’ils appliquent la relation de Halpin-Tsai à E2 [166, 167, 165]. Compte tenu
du manque de données expérimentales pour convenablement identifier ce para-
mètre pour les composites de notre étude, nous adopterons aussi une valeur de
η=2 dans ce travail. De l’équation (5.96) nous tirons :

− 1 + ηφf Efθ + ηEm φf − 1
E22 = φf −1 θ
(5.97)
E − (φf − η)
Em f
De même la combinaison des équations (5.53) donne :

E22 1 + ξφf Efθ + 1 − ξφf Em
= (5.98)
Em (1 − φf ) Efθ + (1 + φf ) Em
-143-
5.5 Application : détermination des constantes élas-
tiques des fibres
Dans ce paragraphe nous mettons en application les résultats de la section
5.4. Les expressions de E11 , de G12 , de ν12 et de E22 sont ensuite intégrées dans
l’équation (4.11) donnant Exx en fonction de θ. Le but final est de déterminer
les constantes élastiques caractérisant l’anisotropie élastique des fibres considé-
rées en partant des caractéristiques du composite, notamment le module d’Young
dont les mesures ont été fournies à la section 4.3.4.
Le problème est dès lors celui de la résolution du système surdimensionné
(plus de données que d’inconnues) d’équations non linéaires ainsi formé. Il s’agit
donc d’un problème d’optimisation que nous résolvons en utilisant la méthode
de Levenberg-Marquardt. Une routine de cette méthode a été écrite et mise en
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exécution sous le logiciel Matlab R2007a.
5.5.1 Constantes élastiques avec l’hypothèse d’orthotropie

Les résultats de l’optimisation sont présentés pour les constantes élastiques
des fibres de sisal et de RC étudiées dans ce projet et sont consignés dans le ta-
bleau 5.3. Le problème principal de tels algorithmes de calcul est celui de trou-
Propriétés Efz (GP a) Efr (GP a) Efθ (GP a) f

νzr f
νrθ f
νzθ Gfrz (GP a)
Sisal 12,35 5,235 6,262 0,80 -0,364 0,134 2,243
RC 6,82 4,25 2,85 1,32 0,2 0,45 3,88
TAB . 5.3: Constantes élastiques des fibres par approche théorique
ver un vecteur de départ, solution approchée de la solution exacte pour obtenir

la convergence de la procédure. La fiabilité des calculs dépend notablement de
ce vecteur. Pour Ez nous avons utilisé les valeurs mesurées expérimentalement ;
une estimation de Grz est fournie par les résultats des éprouvettes à 45◦ . Pour le
reste des constantes, nous avons adopté l’allure générale des constantes présen-
tées pour un comportement isotrope transverse de la fibre. Du reste, l’implémen-
tation de la routine sous Matlab fait apparaître des perturbations liées au recours
à un module empirique pour E22 non nécessairement compatible avec la modéli-
sation analytique d’un assemblage de cylindres de Hashin. Il convient également
d’évoquer les imprécisions sur la détermination des taux de fibres appliqués à
ce modèle analytique. En effet, la question de la détermination fiable du taux de
fibres (dont l’influence est notable sur un matériau composite) reste encore une
préoccupation pour l’étude du comportement des matériaux NFRCs.
-144-
Au demeurant, il se peut également que l’hypothèse d’un comportement ortho-
trope de la fibre ne soit pas tout a fait la bonne proposition. Ceci nous comptons
le vérifier dans paragraphe suivant en faisant l’hypothèse d’un comportement
isotrope transverse de la fibre.
5.5.2 Constantes élastiques avec l’hypothèse d’isotropie trans-

verse
L’équation 4.11 reprise dans le cas d’un comportement isotrope transverse du
composite s’écrit
2

1 1 4 1 1 ν12 4 1 ν12
= cos θ + + + sin θ + −2 sin2 θ cos2 θ
Exx E11 4G23 4K23 E11 G12 E11
(5.99)
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L’analyse faite à la section 5.4 et reprise ici (en gardant à l’esprit que le nombre
d’inconnues à déterminer est désormais réduit à 5 au total) conduit aux expres-
sions suivantes :
f
2
m m f f 2 νzr − ν m φm
E11 = E φ + Ez φ − (5.100)
∆
avec 2

f
φm
f
νrθ −1 2(νzr ) φf +ν m φm −2(ν m )2 φf +1
– ∆= φf Erf
+ Ezf
− E m φf
– φf = ( ab )2 : fraction volumique de fibres

– φm = 1 − ( ab )2 = 1 − φf : fraction volumique de la matrice
1 − (ν m )2 νzr
f
− νm
ν12 = ν m − 2 (5.101)
Em ∆
E m φf (K1 K4 − K2 K3 )
K23 = ˆ ˜
2 − (1 − ν m ) φf (K4 λ1 − K2 λ2 ) + (1 + ν m ) φf (K4 λ1 − K2 λ2 − K1 K4 + K2 K3 ) − ν m φm (K1 λ2 − K3 λ1 )
(5.102)
avec
ν m φm +(1+φf ) f
f m

m φm 1−νrθ
K1 = 2 νEzrf φφf + Eν m K2 = − Ezf φf
+ 1
Em
K3 = m f + f φm
mz
f m
f
E fφ E
rφ
f
1−ν m
K4 = − Eν m + νEzrf φφf λ1 = − E2νf zr
φf
λ2 = − E f φrθf + E1+ν
m φm
z z r
L’expression de G12 donnée par l’équation (5.95) reste inchangé.

Sur la base des résultats obtenus par Christensen [105] en introduisant un modèle
de 3 cylindres concentriques, G23 est donné par
G23 φf
= 1 + (5.103)
Gm Gm Gfrθ − Gm + k m + 73 Gm / 2k m + 38 Gm

avec
Erf Em Em
Gfrθ = 2(1+νrθf Gm = 2(1+ν m )
km = 3(1−2ν m )
)
-145-
De même, la résolution du problème d’optimisation sous MatLab a permis d’ob-
tenir les constantes élastiques données dans le tableau 5.4. Ces derniers résul-
Propriétés Efz Efr f

νrz f
νrθ Gfrz
Sisal 12,35 5,453 0,420 0,240 2,245
RC 6,520 0,2185 0,132 0,200 1,878
TAB . 5.4: Constantes élastiques des fibres par approche théorique
tats sont globalement satisfaisants et révèlent par ailleurs l’incohérence de l’uti-

lisation simultanée des modèles empirique et analytiques. Des développements
numériques futurs permettront de dire le type de comportement qu’il convient
d’adopter pour la fibre.
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5.6 Conclusion
Ce chapitre nous a permis de faire ressortir différentes possibilités de modé-
lisations théoriques du comportement élastique des matériaux composites. Ces
possibilités sont diverses et ont été généralement développées pour modéliser
les composites isotropes ou isotropes transverses. Il est apparu que malgré cette
abondance, il est difficile de trouver une approche capable de rendre compte du
comportement plus complexe de nos composites, relatif à l’anisotropie 3D induite
par l’un ou par les 2 constituants (pour un composite à 2 phases). Le cas des
NFRCs, supposés orthotropes ici, confirme bien cette problématique. Les fibres
végétales utilisées pour le renforcement sont poreuses lorsque les méthodes d’ex-
traction utilisées ne permettent pas d’atteindre une grande finesse. Ceci pose évi-
demment le problème même de la nature des concepts théoriques qu’il faut appli-
quer lorsqu’il s’agit de leur utilisation en l’état comme éléments de renfort. Une
étape préliminaire mais non moins importante, a néanmoins été franchie ici, en
ce qu’elle a été effectuée afin d’optimiser les estimations des propriétés du strati-
fié unidirectionnel utilisant les fibres naturelles, à partir de données expérimen-
tales. Les résultats obtenus, indiques qu’un comportement isotrope transverse
des fibres est la meilleure hypothèse du point de vue de la prédiction analytique
de l’ensemble des constantes élastiques. Des développements numériques futurs
permettront de dire le type de comportement qu’il convient d’adopter pour la
fibre. C’est principalement la difficulté de prise en compte de l’adhérence, et les
moyens utilisés pour fabriquer les NFRCs qui sont à l’origine des écarts d’estima-
tion dans les différents cas de comportement présentés ici.
-146-
Chapitre 6
Identification numérique des

propriétés mécaniques de la fibre
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6.1 Introduction
Les chapitres 2 et 3 ont mis en relief l’architecture pariétale des fibres végé-
tales ; et en particulier celle des fibres RC dont nous envisageons le calcul numé-
rique des propriétés dans ce chapitre.
Les simulations numériques scientifiques reposent sur la mise en œuvre de
modèles théoriques utilisant souvent la technique dite des éléments finis. Elles
sont donc une adaptation aux moyens numériques de la modélisation mathéma-
tique, et servent à étudier le fonctionnement et les propriétés d’un système modé-
lisé ainsi qu’à en prédire son évolution. On parle également de calcul numérique.
Grâce à la simulation numérique, sans prétendre à une description exhaustive, on
peut mieux comprendre la recherche fondamentale ou appliquée, dans différents
domaines. Les outils traditionnels que sont devenus l’expérimentation, les tests,
les maquettages, etc sont devenus très coûteux en temps ou en argent (exemple
les crash tests), parfois insuffisamment représentatifs.
Différents travaux sur l’identification numérique des fibres végétales sont rap-
portés dans la littérature et sont pour la plupart effectués sur des fibres de bois.
Ces travaux qui sont diversement évoqués dans la référence [6], ont mis en évi-
dence l’anisotropie prononcée entre les rigidités transversale et longitudinale ;
aucune explication n’a été fournie sur la différence entre les rigidités radiale et
tangentielle.
La modélisation numérique des propriétés mécaniques des fibres végétales
sur la base de leur microstructure nécessite la définition précise d’un VER qui
comme son nom l’indique soit représentatif du comportement du matériau. Trois
niveaux d’échelle sont généralement retenus pour étudier le comportement mé-
-147-
canique des fibres : la microfibre, la paroi végétale et la fibre. Dans ce chapitre
nous considérerons un VER à l’échelle de la microfibre pour alimenter les calculs
numériques. Les modèles géométriques du VER retenus sont tirés de la littérature
et seront simplifiés étant donné qu’ils doivent être utilisés dans un code de cal-
cul par éléments finis. Ils doivent par conséquent être compris comme étant une
approximation de la microstructure. Un aspect du travail développé repose sur
la notion d’homogénéisation décrite au chapitre 5. Deux étapes importantes de
l’identification des propriétés de la fibre seront traitées. Sur la base des proprié-
tés mécaniques de leurs constituants chimiques (définies dans la section 2.4), les
caractéristiques des différentes parois sont calculées. Ces propriétés sont ensuite
utilisées dans un modèle EF appliqué à la fibre. Une comparaison des résultats
obtenus par cette approche et l’expérimentation est ensuite présentée à la fin de
ce chapitre.
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6.2 Modélisation multi-échelle des propriétés élastiques

de la fibre
La structure hiérarchisée de la fibre se prête bien à une modélisation multi-
échelles. Les différents niveaux d’échelles abordés dans ce travail et représentés à
la figure 6.2 sont les suivants :
échelle des constituants chimiques, cellulose, hémicellulose et lignine : échelle
qui est de l’ordre du nanomètre,
échelle de la paroi de l’ordre du micromètre,
échelle de la fibre de l’ordre du millimètre.
Le passage de l’échelle des constituants chimique à celle de la paroi est traité sur
la base des modèles géométriques de la microfibre proposés dans la littérature,
et l’une des méthode d’homogénéisation proposées dans le chapitre 5. Le pas-
sage de la paroi à la fibre sera développé par une modélisation numérique qui
sera mise en œuvre dans un code de calcul par éléments finis. La paroi végétale
qui nous intéresse ici, a été décrite au chapitre 2 comme étant un assemblage de
sous-couches. Cet assemblage est similaire à celui décrit pour les stratifiés com-
posites. Leur modélisation par éléments finis devrait par conséquent intégrer des
éléments permettant un empilement des couches. Compte tenu des dimensions
transversales des parois, nous avons adopté pour cette description EF, des élé-
ments finis de type coques 2D.
-148-
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
F IG . 6.1: Les différents niveaux d’échelles
6.3 Détermination des propriétés élastiques des couches

pariétales
6.3.1 Introduction
Nous considérons ici la caractérisation des couches de la paroi végétale. Nous
adoptons une approche analytique simple mais rigoureuse permettant d’atteindre
plus rapidement le niveau d’échelle suivant, c’est à dire l’échelle de la fibre. Nous
rappelons également que la plupart des travaux s’accordent sur le fait que les dif-
férentes parois et leurs sous-couches contribuent diversement au comportement
mécanique des fibres végétales. Il convient cependant de donner des précisions
sur le modèle géométrique utilisé dans ce contexte.
6.3.2 Modèle géométrique de la microfibre

Différents modèles géométriques de la microfibre, notre VER, sont proposés
dans la littérature. Une convergence quant à la forme rectangulaire de la section
droite de la microfibre se dégage de ces modèles. Mais aussi quant au fait que les
microfibrilles de cellulose sont situées au centre et sont entourées d’une matrice
d’hémicellulose et de lignine. Les différences portent en général sur l’organisation
des différents constituants de la microfibre. Au nombre des modèles communé-
ment rencontrés, citons ceux proposés par Preston [168] et Fengel [169] et illustrés
par la figure 6.2. L’arrangement des constituants chimiques n’est pas entièrement
-149-
connu, quoique certains travaux [6] indiquent que la représentation de Preston
est plus exacte que celle de Fengel.
(a) Modèle de Fengel [169] (b) Modèle de Preston [168]
F IG . 6.2: Organisation géométrique des macromolécules dans la microfibre

tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
Les travaux de Pearson [6] sur la détermination numérique des caractéris-

tiques de la paroi végétale montrent eux aussi que le modèle proposé de la fi-
gure 6.2(b) permet d’obtenir de bien meilleures prédictions que celui de la fi-
gure 6.2(a). Nous avons par conséquent opté pour le modèle proposé par Preston.
Nous avons cependant choisi de le "simplifier" pour permettre une détermination
analytique des propriétés mécaniques de la paroi. Le modèle utilisé dans ce pro-
jet est celui d’un assemblage de trois cylindres concentriques tel qu’illustré par la
figure 6.3.
F IG . 6.3: Organisation géométrique des macromolécules de la microfibre adoptée dans

ce projet
6.3.3 Propriétés élastiques des couches de la paroi

Sur la base du modèle simplifié de la figure 6.3, la détermination analytique
des constantes élastiques d’un tel matériau peut être faite en considérant, comme
rapporté à la section 2.4, que ses constituants, cellulose, hémicellulose et lignine,
-150-
sont isotropes transverses pour les 2 premiers et isotrope pour le dernier. Les
résultats de Hashin [108] sur un assemblage de cylindres à deux phases ont tout
d’abord été appliqués au couple (Cellulose, hémicellulose (matériau C-H)), puis
appliqués au matériau (C-H)-lignine. Notons qu’une généralisation des résultats
de Hashin au composite à n phases a été proposée par Lagoudas et al. [170], mais
n’a pas été prise en compte à cette occasion.
Le tableau 6.1 contient les fractions volumiques qui ont été utilisées pour le
calcul des propriétés des différentes couches. Les épaisseurs mentionnées dans
ce tableau sont celles obtenues à partir des observations TEM de la fibre RC au
chapitre 3. Les constantes élastiques des constituants chimiques sont tirées des
tableaux 2.2, 2.3 et 2.4.
Couche Épaisseur RC (µm) Teneur (%)

pariétale Cellulose Hémicellulose Lignine
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S1 +P+M/2 0,53 20 15 65
S2 1,6 50 27 23
S3 0,6 45 35 20
TAB . 6.1: Fractions volumiques des constituants chimiques et épaisseurs des couches de
la paroi
Les tableaux 6.2 et 6.4 résument les caractéristiques mécaniques obtenues pour
les couches S2 et S3 . La paroi primaire P, la sous couche S1 et la moitié de la lamelle
moyenne ont été regroupées en une seule couche (M/2+P+S1 ) et leurs caractéris-
tiques sont contenues dans le tableau 6.3.
Propriétés valeurs calculées

12% d’humidité 20% d’humidité
E11 (GPa) 68,026 67,556
E22 (GPa) 2,855 2,377
G12 (GPa) 1,538 1,149
G23 (GPa) 1,023 1,02
ν12 (-) 0,156 0,136
ν23 (-) 0,395 0,306
TAB . 6.2: Rigidités élastiques de la couche S2
-151-
E11 (GPa) 28,425 28,196
E22 (GPa) 2,315 2,052
G12 (GPa) 1,004 1,0
G23 (GPa) 0,802 0,713
ν12 (-) 0,258 0,206
ν23 (-) 0,443 0,506
TAB . 6.3: Rigidités élastiques de la couche M/2+P+S1

E11 (GPa) 61,422 60,762
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E22 (GPa) 2,386 2,108

G12 (GPa) 1,477 2,014
G23 (GPa) 0,855 1,5299
ν12 (-) 0,164 0,11
ν23 (-) 0,394 0,324
TAB . 6.4: Rigidités élastiques de la couche S3
6.4 Calcul numérique des propriétés élastiques de la

fibre de RC
Nous traitons de la détermination des constantes élastiques de la structure
fibre de RC dont la morphologie et la microstructure ont été détaillées au chapitre
3. Un modèle géométrique des cellules unitaires est adopté pour construire la
structure fibre qui servira aux calculs par éléments finis et aux simulations.
Couche Angle X2 (◦ ) des

pariétale microfibrilles
P aléatoire
S1 70
S2 40
S3 75
TAB . 6.5: Angles des microfibrilles des couches pariétales utilisés dans ce projet
-152-
6.4.1 Modèles géométriques des cellules et de la fibres
La géométrie des cellules de la fibre est dérivée des micrographies SEM et
TEM du chapitre 3 et reprise ici par la figure 6.4(a). Ces images révèlent évidem-
ment une grande variabilité quant aux dimensions et formes des sections droites
de ces cellules unitaires. On observe néanmoins une bonne régularité pour ce
qui est de l’arrangement radial des cellules qui sont disposées en rangées quasi
concentriques au canal central. En tenant compte de ces résultats et par souci de
simplification, nous avons d’abord adopté un modèle hexagonal pour la section
droite des cellules représenté par la figure 6.4(c). Une modélisation plus exacte de
la géométrie des cellules basée sur l’analyse des micrographies et l’utilisation de
l’algorithme de Voronoï a ensuite été effectuée. La figure 6.4(d) représente la géo-
métrie de la section droite ainsi obtenue. Une distinction a été faite entre les par-
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(a) géométrie de la fibre en SEM (b) géométrie de la fibre sous ANSYS
(c) géométrie de la fibre sous ANSYS avec cel- (d) géométrie sous ANSYS avec des cellules
lules hexagonales de type voronoï
F IG . 6.4: Géométrie de la fibre et des cellules unitaires utilisée dans le modèle EF
-153-
ties faisant intervenir une double paroi (voir figure 6.5) (tous les éléments compris
entre le diamètre extérieur et le canal central) et les éléments ne faisant intervenir
qu’une seule paroi, les couronnes intérieure et extérieure.
(a) Double paroi (b) Paroi simple

tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
F IG . 6.5: Représentation de la double paroi du modèle géométrique adopté
6.4.2 Maillage de la fibre

Dans la procédure EF faite sous ANSYS v.10, un maillage intégrant des élé-
ments coques 2D SHELL91 à 8 nœuds, a été utilisé pour la discrétisation des
couches de la paroi. L’élément SHELL 91 autorise l’empilement de plusieurs couches,
mais aussi un traitement en comportement non linéaire (non abordé ici). Nous
avons de même pris en compte l’angle d’orientation des microfibrilles sur chaque
couche répertoriée, permettant ainsi le calcul des matrices de rigidité élémen-
taires des éléments des faces dans le système de coordonnées global. Les valeurs
d’angles données dans le tableau 6.5 ont été utilisées ; seul l’angle des microfi-
brilles de S2 a été mesuré dans ce projet, les autres valeurs proviennent de la
littérature [6].
(a) (b)
F IG . 6.6: Maillage de la fibre
-154-
Pour déterminer les caractéristiques mécaniques de base de la fibre, des char-
gements élémentaires ont ensuite été imposés. La figure 6.7 représente le cas
d’une sollicitation de traction avec un déplacement longitudinal imposé.
tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
F IG . 6.7: État de contraintes dans la fibre sous chargement axial uz
Propriété Modèle numérique Modèle numérique Modèle analytique Essais

(cellules idéales) (cellules de voronoï) (méthode inverse)
Efz (GPa) 22,75 20,12 6,82 2-17
TAB . 6.6: Rigidités élastiques de la fibre
Pour valider l’exactitude du modèle adopté ici, nous avons entrepris une étude
de sensibilité en modifiant différents paramètres du matériau, notamment les
constantes élastiques des couches, et l’angle des microfibrilles de la couche S2 . Les
angles des autres couches de la paroi secondaire sont reconnus ne pas admettre
de notables variations dans le cas du bois. Les angles des microfibrilles de ces
couches ont été maintenus constants à 70◦ et 75◦ (voir tableau 6.5), valeurs préco-
nisées pour les fibres de bois. La figure 6.8 illustre l’évolution du module d’Young
en fonction de l’angle des microfibrilles. La valeur du module pour X2 =40◦ est E
= 22,75 GPa ; elle est en accord avec les mesures expérimentales effectuées quand
on tient compte de toutes les simplifications et hypothèses faites pour ce calcul
numérique.
-155-
70
MOEx vs. MFA Young vs.MFA
60
SplineSmooth
60 Ex = 58.cos4x
55
50 50
Module d’Young (GPa)

Module d’Young (GPa)
45
40
40
35 30
X: 0.6981
Y: 22
30
20
X: 40
25 Y: 22
20 10
15
0
0 10 20 30 40 50 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9
Angle des microfibrilles (°) Agnle MFA (°)
(a) Spline lissée (b) ajustement modèle de Hearle de (2.4)
F IG . 6.8: Sensibilité du module d’Young à l’angle des microfibrilles

tel-00718126, version 1 - 16 Jul 2012
On peut observer la forte dépendance du module à l’angle MFA (X2 ), dépen-

dance du reste bien connue et illustrée dans la littérature. Nous avons voulu
savoir si le modèle de Hearle donné par la relation (2.4) peut être validé avec
le présent modèle EF en ajustant les données à une relation de la forme Ex =
E ∗ cosm X2 . Les données de la figure 6.8 conduisent à m=3,64≈4 et E∗ =57,89≈58.
Nos résultats conduisent plutôt à de meilleures prédictions avec cos4 X2 et non
cos2 X2 tel que suggéré par Hearle. Enfin, la valeur du module d’Young E = 22,75
GPa pour X2 =40◦ constitue un excellent accord avec les résultats d’essais de trac-
tion sur la fibre présentés au chapitre 3.
6.4.4 Conclusion
La modélisation numérique abordée dans la dernière partie de ce travail n’a
été à notre sens qu’une entrée en matière quant à l’établissement de modèles nu-
mériques permettant la prédiction des propriétés des fibres. Quelques unes des
hypothèses formulées ici ont permis une simplification du travail de modélisa-
tion, mais ont conduit cependant à des résultats satisfaisants sur la détermina-
tion du module d’Young longitudinal. Ces résultats peuvent être améliorés par
la prise en compte de l’ultrastructure de la fibre telle que révélée par des micro-
graphies. Et des traitements d’images programmables peuvent être mis à contri-
bution pour définir une géométrie plus proche de la réalité.De même prendre
en compte la souplesse induite par le "matériau ciment" intercellulaire et traiter
les cas de comportement non linéaire et le comportement thermique sont à en-
visager. La nécessité des modèles numériques pouvant permettre de prédire un
nombre varié de caractéristiques mécaniques est impérieuse quand on considère
que l’utilisation des fibres végétales est en plein essor. Ces modèles pourraient
-156-
tout aussi servir à la compréhension des phénomènes qui se produisent dans la
paroi végétale lorsque celle-ci est sollicitée.
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-157-
Conclusion et Perspectives
Ce travail consacré à la caractérisation des fibres végétales et des composites

qu’elles renforcent a permis de mener une étude détaillée sur une nouvelle fibre,
le RC qui présente des potentialités d’utilisation intéressantes.
Les travaux menés jusqu’ici sur les NFRCs montrent toute la complexité de
ces nouveaux matériaux. La revue de littérature qui leur a été consacrée montre
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la diversité des NFRCs tant au niveau de leur conception que de leur fabrication
et de leur usage. Le choix du traitement de couplage nécessite la définition de
la concentration et de la structure chimique des agents de couplage ainsi que la
prise en considération de la forme, de la taille et de l’espèce de la fibre végétale et
de la matrice. Il est important de tenir compte du taux de fibres végétales, du pro-
cédé de fabrication et de l’utilisation finale du produit. Globalement, pour chaque
type de composites NFRCs, il existe un traitement de surface capable d’amélio-
rer efficacement ses caractéristiques. Les effets sont variés et ont été longuement
évoqués dans la section 1.4.
Au stade actuel de l’utilisation des fibres naturelles dans le domaine des com-
posites, beaucoup reste encore à faire quant à l’obtention de matériaux biodé-
gradables. On a en effet besoin de recherches pour améliorer le lien entre les
fibres naturelles et la matrice de polymère qui sert à maintenir les fibres dans
les matériaux biocomposites. De même il y a aussi des défis à relever quant à
la mise au point des combinaisons de matériaux pour les applications structu-
rales. Il convient néanmoins de se réjouir de ce que les blocages techniques re-
latifs à l’absorption d’humidité par ces matériaux soient progressivement levés.
Des traitements particuliers sont appliqués aux fibres pour ce faire. Ceci augure
de nouveaux horizons d’explorations, notamment pour la fabrication de pièces
devant fonctionner sous environnement sévère.
La question de l’amélioration de la qualité de la fibre extraite a connu bien des
réponses satisfaisantes notamment quant à la possibilité de combiner plusieurs
méthodes quant cela s’avère nécessaire. D’autres questions réclament encore des
travaux de recherche. Elles incluent entre autres, les conditions de croissance pour
la multiplication des semences et la production des fibres ; les méthodes de ré-
-158-
colte ; l’extraction des fibres et l’optimisation de leur séparation ; le fondement
moléculaire de l’amélioration de la décortication et de la performance des fibres.
Les connaissances acquises grâce à ce travail sur l’amélioration de l’extraction
serviront à concevoir de nouvelles variétés de fibres faites sur mesure pour des
applications industrielles particulières.
De même, le recours à la protéomique a été récemment engagé dans l’Union
Européenne, pour isoler les gènes qui participent à la biosynthèse de la lignine
des parois cellulaires et de l’hémicellulose dans le tabac. Les variations subies par
ces composants peuvent affecter la qualité des fibres et la disponibilité de la cel-
lulose. Ces connaissances peuvent servir à orienter des programmes de sélection
moléculaire ainsi que les modifications génétiques servant à améliorer la qualité
des fibres végétales.
Sur le plan du comportement mécanique des fibres végétales, des développe-
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ments importants ont été réalisés et ont permis de mettre en évidence l’influence
de la composition chimique et des paramètres structuraux de la paroi végétale sur
les propriétés à l’étirement de ces fibres. Les aspects relatifs à la microstructure de
ces fibres révèlent que celle-ci est d’une grande complexité notamment lorsqu’il
s’agit de définir des modèles géométriques et analytiques généralisables pour la
décrire. Comme indiqué plus haut, l’amélioration des propriétés mécaniques des
fibres passera peut-être par l’introduction de nouveaux types de fibres. Et nous
pourrions relever dans ce tableau les recherches en cours sur le filage avec solvant
de la cellule naturelle (type I, cristalline) [86], lesquels travaux pourraient aboutir
à des fibres de plus grande résistance et de moindre dispersion des propriétés.
Le champ d’exploration des fibres végétales pouvant être exploitées indus-
triellement reste bien ouvert. C’est pourquoi nous avons entrepris une étude en
profondeur sur une nouvelle fibre végétale, le Rhectophyllum Camerunense. Entre
autres, une meilleure connaissance de la microstructure et de la morphologie de
la fibre nous a permis de mieux expliciter le comportement de ce matériau en
traction. Ses propriétés mécaniques de base ont en outre été déterminées par une
analyse statistique minutieuse. L’analyse biochimique de détermination des te-
neurs de ses composés, notamment le taux de cellulose de 68%, révèle qu’elle
possède des atouts intéressants quant à son utilisation mécanique. De plus, grâce
à sa masse volumique de 0,94 g/cm3 la plus faible de toutes les fibres jusque
là étudiées, son fort taux d’allongement et sa grande résistance à la traction lui
confèrent des avantages décisifs pour être utilisée comme renfort dans les com-
posites. D’autres voies d’exploration de cette nouvelle fibre existent et incluraient
notamment l’étude de son comportement thermique et ses possibles applications
dans l’isolation.
Différentes possibilités de modélisations théoriques du comportement aniso-
-159-
trope élastique des matériaux composites existent. Il est apparu que malgré cette
abondance, il est difficile de trouver une approche capable de rendre compte du
comportement plus complexe de nos composites, relatif à l’anisotropie 3D induite
par l’un ou par les 2 constituants (pour un composite à 2 phases). Le cas des
NFRCs, supposés orthotropes ici, confirme bien cette problématique. Les fibres
végétales utilisées pour le renforcement sont poreuses lorsque les méthodes d’ex-
traction utilisées ne permettent d’atteindre une grande finesse. Ceci pose évidem-
ment le problème même de la nature des concepts théoriques qu’il faut appli-
quer lorsqu’il s’agit de leur utilisation en l’état comme éléments de renfort. Une
étape préliminaire mais non moins importante, a néanmoins été franchie ici, en ce
qu’elle a été effectuée afin d’optimiser l’estimation les propriétés mécaniques du
stratifié unidirectionnel utilisant les fibres naturelles, à partir de données expé-
rimentales. Les résultats obtenus, indiquent qu’un comportement isotrope trans-
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verse des fibres est la meilleure hypothèse du point de vue de la prédiction analy-
tique de l’ensemble des constantes élastiques. Des développements numériques
futurs permettront de dire le type de comportement qu’il convient d’adopter pour
la fibre. C’est principalement la difficulté de prise en compte de l’adhérence, et les
moyens utilisés pour fabriquer les NFRCs qui sont à l’origine des écarts d’estima-
tion dans les différents cas de comportement présentés ici.
La modélisation numérique abordée dans la dernière partie de ce travail n’a
été à notre sens qu’une entrée en matière quant à l’établissement de modèles nu-
mériques permettant la prédiction des propriétés des fibres. Quelques unes des
hypothèses formulées ici ont permis une simplification du travail de modélisa-
tion, mais ont conduit cependant à des résultats satisfaisants sur la détermina-
tion du module d’Young longitudinal. Ces résultats peuvent être améliorés par
la prise en compte de l’ultrastructure de la fibre telle que révélée par des micro-
graphies. Et des traitements d’images programmables peuvent être mis à contri-
bution pour définir une géométrie plus proche de la réalité.De même prendre
en compte la souplesse induite par le "matériau ciment" intercellulaire et traiter
les cas de comportement non linéaire et le comportement thermique sont à en-
visager. La nécessité des modèles numériques pouvant permettre de prédire un
nombre varié de caractéristiques mécaniques est impérieuse quand on considère
que l’utilisation des fibres végétales est en plein essor. Ces modèles pourraient
tout aussi servir à la compréhension des phénomènes qui se produisent dans la
paroi végétale lorsque celle-ci est sollicitée.
La compréhension de la manière dont la morphologie des fibres influe sur les
propriétés des matériaux composites est essentielle pour l’industrie. Plus préci-
sément elle est importante quant au choix de nouvelles fibres, quant aux orien-
tations possibles sur la culture des plantes fibreuses pouvant être génétiquement
-160-
sélectionnées. Mais également, ceci permettrait de prédire leur potentialité de ren-
forcement dans d’autres matériaux pour atteindre les propriétés désirées.
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-161-
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-162-
Annexes
Annexe A
Ajustement d’une loi de probabilité à

un échantillon
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Le diagramme de la figure A.1 récapitule les étapes nécessaires pour l’identi-

fication du modèle statistique applicable à l’échantillon de données d’essais rela-
tives à un matériau composite. La séquence des opérations qui y sont décrites est
évidemment indépendante de la taille de l’échantillon.
-163-
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F IG . A.1: Procédure de traitement statistique
L’application de ce diagramme évitera une mauvaise application de la procé-

dure de traitement statistique. Une augmentation des lots techniques (ou échan-
tillons) ou du nombre de spécimens par lot augmente la puissance des tests et la
précision des estimations.
A.1 Cas d’un échantillon unique de données

A.1.1 Introduction
Les données sont d’abord scrutées (criblées) pour vérifier la variabilité. Ceci
est recommandé pour que l’expérimentateur puisse reconnaître les éventuelle er-
reurs de manipulation. Les tests d’ajustements permettent ensuite de déterminer
-164-
la loi de distribution la plus compatible avec les données. Dans l’ordre de pré-
férence, les distributions de Weibull, de Gauss et lognormale sont les meilleures
candidates pour une telle modélisation [171]. Et si aucune d’elles n’est ajustable à
l’échantillon, les méthodes non paramétriques peuvent être appliquées.
La détermination des propriétés de base pour plus d’un échantillon exige l’ap-
plication du test de l’uniformité des populations. Si cette uniformité peut être ad-
mise, les données sont groupées et les propriétés extraites comme pour un unique
échantillon. Il convient toutefois de vérifier l’hypothèse de l’égalité des variances
des différents échantillons.
A.1.2 Test de Grubbs pour détection des observations aberrantes

(Cas déviants)
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Avant tout Il faut cribler les données pour déterminer la méthode d’analyse la
plus appropriée (voir diagramme de la figure A.1). Si les cas déviants existent, ils
devraient être traités afin d’en connaître la provenance. On peut ensuite corriger
ou enlever les données concernées de l’échantillon. On utilise pour ce faire, plu-
sieurs méthodes statistiques. Le test de Grubbs, en particulier, connu également
sous le nom de ESD (Extreme Studentized Deviate) est facile à appliquer.
La première étape pour mettre en oeuvre ce test consiste à quantifier la mesure
de la déviation d’une observation par rapport aux autres. On calcule pour cela le
quotient :
X̄ − xi
ri = (A.1)
SX
– si ri est grand, le quantile xi est éloigné des autres. Les calculs de la moyenne
X̄ et l’écart-type SX intègrent les cas déviants . Étant donné que 5% de va-
leurs d’une population gaussienne s’écartent de 1, 96SX de la moyenne on
pourrait de prime abord affirmer que le quantile est tiré d’une population
gaussienne.
– si ri 1, 96, cette approximation convient lorsqu’on connaît X̄ et SX de la
population représentée par le jeu de données, ce qui est généralement le
cas pour les contrôles de qualité mais pas pour les sciences expérimentales.
Dans ce dernier cas, SX et X̄ sont fournis par les données et l’on désire savoir
si les valeurs des observations sont compatibles les unes par rapport aux
autres.
La présence d’un cas déviant accroît SX . Seulement, étant donné que le numéra-
teur de ri augmente également, ri ne croit pas exagérément. En fait, quelle que
√
soit la forme de la distribution, ri reste inférieur à (n − 1) / n, n étant le nombre
d’observations.
-165-
Grubbs et al. ont constitué des tableaux de valeurs critiques, CV , définies
comme suit : r
n−1 t2
CV = √ (A.2)
n n − 2 + t2
avec
t : quantile d’ordre 1 − α/2n distribué suivant une loi de Student. α définit le
niveau de confiance suggéré (95% pour un unique échantillon de données). On
notera que α augmente avec la taille n de l’échantillon
– si ri CV, l’observation est déclarée aberrante
Remarque : Cette méthode est appliquée pour les valeurs extrêmes, mais en cas de
doute, on calcule tous les ri . Si l’on décide d’extraire le cas déviant, on devrait refaire le
test de Grubbs, et si tel est le cas, on n’utilisera pas la même table des CV . Rosner [172]
a étendu la méthode à la détection multiple de cas déviants dans le même échantillon.
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A.2 Traitement applicable à un unique échantillon

La détection de la variabilité étant faite, l’étape suivante consiste à essayer
d’identifier un modèle approprié de distribution en utilisant les méthodes d’ajus-
tement.
A.2.1 Méthode de Weibull

La fonction densité de probabilité de la distribution de Weibull dite cumula-
tive, à 2 paramètres, s’écrit :
f (x) = αβxβ−1 exp −αxβ

(A.3)
où α, x, β sont tous des réels positifs

avec :
– β : paramètre de forme,
– α : paramètre d’échelle.
Les paramètres α et β sont obtenus par diverses méthodes dont la méthode MLE
(estimateur du maximum de vraisemblance) ou par l’analyse linéaire de la régres-
sion sur les données, qui sont explicitées aux sections A.3 et A.4.
La probabilité d’apparition d’une observation x est donnée par :
Z x
f (t)dt = 1 − exp −αxβ

P (t ≤ x) = (A.4)
0
-166-
La moyenne est définie par :
1
µ = α−1/β Γ(1 + ) (A.5)
β
La variance est définie par
( 2 )
2 1
hσi2 = α−2/β Γ(1 + ) − Γ(1 + ) (A.6)
β β
avec Γ représentant la fonction gamma donnée par :

Z +∞
Γ(a) = xα−1 exp(−x)dx (A.7)
0
Lorsque la distribution de Weibull est appliquée aux fibres, la fonction densité de

probabilité f est donnée par
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m−1 m
L σ σ
f (σ) = m exp −L (A.8)
σ0 σ0 σ0
Ainsi les moyenne et variance données aux équations (A.5) et (A.6) se réécrivent
1
µ = σ0 L−1/m Γ(1 + ) (A.9)
m
et ( 2 )
2 2 1
hσi = σ02 L−2/m Γ(1 + ) − Γ(1 + ) (A.10)
m m
avec :
– m : module de Weibull (le paramètre de forme),

– L : longueur de la fibre (le paramètre d’échelle),
– σ0 : la résistance caractéristique de la fibre,
Les équations (A.8)-(A.10) sont tirées des équations (A.3), (A.5) et (A.6) par sub-
stitution de α = σLm , et de L0 = 1 (par souci de simplification). Les équations
0
(A.9) et (A.10) indiquent clairement que la longueur entre jauges de la fibre a
une influence aussi bien sur la moyenne que sur la variance. On peut tout aussi
observer que plus le module de Weibull est grand, moins précise devient la déter-
mination des moyenne et variance de la résistance à rupture. Cependant, lorque
m est petit (2 ≤ m ≤ 15), l’incertitude devient grande quant au moment précis
de l’avènement d’une défaillance de la fibre. Ainsi, bien que m et σ0 n’ait aucune
signification physique, ces paramètres interviennent dans le calcul des moyenne
et variance, et renseignent sur le degré de dispersion des données.
La probabilité de survie est définie par :
Z σ m
σ
Ps (x ≤ σ) = F (x)dx = 1 − exp −L (A.11)
0 σ0
-167-
et la probabilité de défaillance est définie par
m
σ
Ps (x ≥ σ) = 1 − Ps (σ) = exp −L (A.12)
σ0
A.2.2 Test d’adéquation

Le test d’Anderson-Darling1 est suggéré pour vérifier la “Weibullité” car il
s’accommode bien aux singularités dans les régions extrêmes. Après rangement
des quantiles2 par ordre croissant, on calcule :
m̂
σi
Z(i) = (A.13)
σˆ0
σˆ0 et m̂ sont des estimateurs de σ0 et m respectivement.

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Test d’Anderson-Darling .
On utilise la statistique AD définie par :
X 1 − 2i
AD = ln [1 − exp (−Zi )] − Z(n+1−i) − n (A.14a)
i
n
OSL =1/ {1 + exp [−0, 10 + 1, 24 ln (AD∗ ) + 4, 48AD∗ ]} (A.14b)

∗ 0, 2
AD = 1 + √ AD (A.14c)
n
OSL : mesure le bon ajustement de la distribution de Weibull à l’échantillon

– OSL 0, 05 : on peut conclure que l’échantillon n’est pas tiré de la popula-
tion distribuée par une loi de Weibull (à 5% ou moins de risque).
– OSL 0, 05 : la loi de Weibull peut être utilisée.
A.2.3 Méthode Normale

La fonction de distribution de Gauss s’écrit :
√ Z x
exp − (t − µ)2 /2SX dt

Fo (x) = 1/ 2π (A.15)
−∞
1
Le test A-D est utilisé pour vérifier si un jeu de données est tirée d’une distribution spécifique.
C’est en fait une modification du test K-S (Kolmogorov-Smirnov), plus connu, et donne plus de
poids aux queues de distributions que le test K-S. Ce dernier est indépendant de la distribution
tandis que le test A-D utilise une distribution particulière pour calculer les valeurs critiques AD
ce qui a l’avantage de permettre un test plus sensible, l’inconvénient étant qu’il faut les calculer
pour chaque type de distribution.
2
observations ou données d’essai
-168-
µ : moyenne
SX : écart type

Zi = xi − X̄ /SX (A.16a)
X 1 − 2i
AD = ln Fo (Zi ) + ln 1 − Fo Z(n+1−i) − n (A.16b)
i
n
OSL =1/ {1 + exp [−0, 48 + 0, 78 ln (AD∗ ) + 4, 58AD∗ ]} (A.16c)

∗ 4 25
AD = 1 + − 2 AD (A.16d)
n n
i =1, . . . , n (A.16e)
– OSL ≤ 0, 05 : la distribution de Gauss n’est pas adaptée,

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– OSL 0, 05 : on peut utiliser la distribution de Gauss.
A.3 La méthode du maximum de vraisemblance

L’une des principales méthodes utilisées pour l’estimation des paramètres
d’une densité de probabilité est la méthode du maximum de vraisemblance. L’idée
qui sous-tend cette méthode est de déterminer les paramètres qui maximisent la
vraisemblance de l’échantillon de données. D’un point de vue statistique, cette
méthode est choisie pour sa robustesse (avec quelques exceptions cependant) car
elle fournit des estimateurs de paramètres avec de meilleures caractéristiques sta-
tistiques. De plus, elle s’applique à de nombreux modèles mathématiques et di-
vers types de données, et permet de déterminer efficacement l’incertitude sur les
paramètres (intervalle de confiance). Cependant, quoique sa méthodologie pa-
raisse simple, son implémentation serait fastidieuse sans l’aide de codes et ordi-
nateurs modernes. une brève description en est faite ci-après.
Pour une fonction densité de probabilité f (xi ; α, β), α, β étant les paramètres de la
distribution et x la variable, la fonction (l’estimateur) de vraisemblance est définie
par :
n
Y
LH(x1 , x2 , ..., xn ; α, β) = f (xi ; α, β) (A.17)
i=1
Dans la pratique, on utilise la fonction Λ, logarithme naturel de LH (ln LH), dont

la manipulation algébrique est aisée au lieu de LH. Avec la distribution de Wei-
bull (cas général), nous pouvons écrire :
Λ = ln ((LH(x1 , x2 , ..., xn ; α, β))) = ln ( ni=1 f (xi ; α, β))

Q
Qn β−1
(A.18)
= ln i=1 αβx exp −αxβ
-169-
Après manipulation, l’équation (A.18) devient
n
X n
X
ln (LH(x1 , x2 , ..., xn ; α, β)) = n ln(α) + n ln(β) + (b − 1) ln(xi ) − αxβi (A.19)
i=1 i=1
La fonction LH atteint son maximum aux points où les dérivées partielles s’an-
nulent ; les estimateurs α̂ et β̂ sont donc solutions du système
(
∂Λ
∂α
= ∂ ln(LH(x1 ,x
∂α
2 ,...,xn ;α,β))
=0
∂Λ ∂ ln(LH(x1 ,x2 ,...,xn ;α,β)) (A.20)
∂β
= ∂β
=0
Après traitement algébrique, le système (A.19) devient
 Pn β
 n + Pn ln(xi ) − n P i=1 ln(xi )xi
β =0
β i=1 n
x
n
i=1 i (A.21)
 α= Pn β
i=1 xi
Le système (A.21) est résolu numériquement pour obtenir les estimations de α et

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β.
A.4 La méthode de la régression linéaire

La méthode graphique de régression linéaire s’effectue comme suit : on ap-
plique membre à membre le logarithme naturel (ln) à l’équation (A.12) ; après
réarrangement on obtient :

1
ln ln = m ln (σ) − m ln (σ0 ) + ln (L) (A.22)
1−P
h i
1
D’après l’équation (A.22), si l’on représente ln ln 1−p en fonction de ln (σ) on
obtient une droite de pente m (module de Weibull). L’ordonnée à l’origine de cette
droite permet de déduire σ0 (la résistance caractéristique). Le principal problème
de cette méthode est d’obtenir une estimation de P (probabilité de survie) telle
que les valeurs résultantes de m et de σ0 soient des estimations non biaisées des
valeurs exactes. Très souvent, la valeur de P est obtenue par des estimateurs ou
fréquences empiriques. Quatre méthodes sont largement usitées dans la littéra-
ture pour calculer les fréquences empiriques [173, 174, 175, 176] et sont indiquées
ci-dessous :
i − 0, 5
Pn = (A.23)
n
i
Pn = (A.24)
n+1
i − 0, 3
Pn = (A.25)
n + 0, 4
i − 83
Pn = (A.26)
n + 0, 25
-170-
Les estimateurs des équations (A.23)-(A.26) sont respectivement appelés : valeurs
moyenne, médiane,...
Pour calculer P, les données sont classées par ordre croissant et un compteur i (le
numéro d’ordre)
h i est affecté à chacune d’elles. Après calcul des valeurs de P, la
1
droite ln ln 1−p -ln (σ) est générée. Les valeurs de m et σ0 sont ensuite déduite
par régression linéaire. La question subséquente est évidemment celle de savoir
quel crédit accorder à ces estimations de m et σ0 . Bergman [175] a étudié les ca-
ractéristiques de ces différentes méthodes de calcul des fréquences empiriques,
par simulation par la méthode de Monte Carlo et est parvenu à la conclusion
que l’estimateur de l’équation (A.23) est le moins biaisé des quatre lorsqu’on a
un échantillon de taille supérieure à 20, mais que tous ont le même coefficient
de variation. Précédemment, Trustrum et al. [173] ont montré que l’estimateur de
l’équation (A.24) était le moins biaisé pour des échantillons de taille supérieure
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à 40 et que les meilleurs résultats étaient obtenus par la méthode MLE. D’autres
travaux [174] sont parvenus au résultat que les valeurs de m et σ0 obtenues par
les méthodes MLE et LR ne sont pas très différentes.
-171-
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-172-
Bibliographie
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N◦ d’ordre : D.U.

U NIVERSITÉ DE YAOUNDÉ I (UYI)

pour obtenir le grade de

Soutenue publiquement le 04 juillet 2007, à l’IFMA, devant le jury :

Prof. J.L. ROBERT Université Blaise Pascal (MonIUT) Président

Laboratoire de Mécanique et Ingéniéries (LaMI),

I Fibres naturelles et composites :

1 Les composites renforcés de fibres naturelles 21

2 Des plantes aux fibres 47

2.2 Méthodes d’extraction des fibres végétales . . . . . . . . . . . . . . 47

3 Caractérisation mécanique et physico-chimique de la fibre 70

4 Mise en œuvre des composites et caractérisation 92

4.2 Composites mats de fibres courtes Sisal/Polyester . . . . . . . . . . 92

III Mécanique des matériaux hétérogènes et modélisation 112

5 Caractérisation de l’anisotropie élastique des fibres végétales 113

6 Identification numérique des propriétés mécaniques de la fibre 147

Conclusion et Perspectives 158

A Ajustement d’une loi de probabilité à un échantillon 163

1.1 Classification des fibres naturelles selon DIN 60 001, 1990 . . . . . . 23

2.1 Diagramme des techniques d’extraction des fibres végétales . . . . 49

2.3 Représentation schématique de la paroi végétale et ses couches [1]. 56

3.1 Plante produisant le sisal, cordage fait de fibres de sisal . . . . . . . 71

4.1 Mats de fibres végétales utilisés dans ce projet . . . . . . . . . . . . 95

4.3 Dimensions des éprouvettes selon la norme NF EN ISO 527-4 . . . 96

6.1 Les différents niveaux d’échelles . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149

A.1 Procédure de traitement statistique . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164

1.1 Disponibilité de certaines fibres naturelles comparée aux fibres de

2.1 Composants chimiques (et leur teneur) de certaines fibres végé-

3.1 Caractéristiques morphologiques du RC . . . . . . . . . . . . . . . . 79

4.1 Propriétés des constituants . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98

6.1 Fractions volumiques des constituants chimiques et épaisseurs des

toire de Mécanique et Ingénieries (LaMI) de l’UBP-IFMA pour son fidèle soutien

L’utilisation sans cesse croissante des composites renforcés de fibres naturelles

sert. Pour les composites en l’occurrence, il nécessaire de connaître les propriétés

This thesis is concerned with the characterization of the elastic anisotropy of

were thoroughly combined to optimize the determination of sisal and Rheckto-

L’utilisation de fibres végétales (bois, lin, chanvre) comme éléments de renfort

partie du compartiment de roue de secours de la Mercedes classe A est consti-

ponsable des caractéristiques globales de la fibre. Il est évident que la connais-

Fibres naturelles et composites :

Les composites renforcés de fibres

F IG . 1.1: Classification des fibres naturelles selon DIN 60 001, 1990

ment la pièce renforcée aux fibres de chanvre présentait un avantage du point

1.3 Approvisionnement en fibres

1.4.1 Méthodes physiques

1.4.2 Méthodes chimiques

Le développement d’une théorie établie sur les mécanismes de liaison par

1.4.3 Imprégnation des fibres

1.4.4 Couplage chimique

1.4.4.1 Greffage par copolymérisation

1.4.4.2 Couplage par composé chimique contenant des groupements métha-

Les composés chimiques contenant des groupements méthanols (-CH2 OH)

méthanolmélamine avant la mise en forme des composites cellulose/polyester

1.4.4.3 Couplage à l’aide des isocyanures

Les propriétés mécaniques des composites renforcés de fibres de bois dans

1.4.4.4 Couplage à l’aide des triazines

1.4.4.5 Couplage à l’aide des organo-silanes

avec : n = 0 − 3, OR0 : groupement alkoxyde hydrolisable

Le groupement organofonctionnel de l’agent de couplage est responsable de