National audienceDans l'amont du cycle du combustible nucléaire, l'étape de conversion et... more National audienceDans l'amont du cycle du combustible nucléaire, l'étape de conversion et de purification comporte diverses réactions chimiques et notamment la réaction d'hydrofluoration des oxydes d'uranium permettant l'obtention de tétrafluorure d'uranium : UO2(s) + 4HF(g) ↔ UF4(s) + 2H2O(g) . La compréhension et la maîtrise des mécanismes réactionnels est capitale pour la conduite du procédé. Elle repose sur la modélisation de la cinétique de la réaction, en intégrant l'influence des caractéristiques morphologiques de la poudre sur la réactivité. Les précédentes études ont montré que l'évolution de la porosité au cours de la réaction conduisait à un ralentissement ou un arrêt de la réaction. Un modèle d'évolution de la porosité a été proposé, en se basant sur un modèle de coeur rétrécissant à l'échelle du grain, avec étape limitante d'interface interne. Néanmoins un approfondissement est nécessaire afin de déterminer notamment les lois ...
Le Centre pour la Communication Scientifique Directe - HAL - memSIC, Nov 17, 2016
Pconst Divariant equilibria between water vapor and water molecules of solid MgSO 4 •6H 2 O MgSO... more Pconst Divariant equilibria between water vapor and water molecules of solid MgSO 4 •6H 2 O MgSO 4 •εH 2 O + (6-ε)H 2 O Isobaric of 1, 2, 5, et 10 mbar Equilibrium diagram P(T)
International audienceSpent fuel pools (SFPs) are large structures equipped with storage racks de... more International audienceSpent fuel pools (SFPs) are large structures equipped with storage racks designed to temporarily store irradiated nuclear fuel removed from the reactor. In case of prolonged loss of cooling conditions or in case of a loss of coolant accident, the pool water may drop below the top of the spent fuel assemblies. The uncovered part of the fuel would be exposed to a steam/air mixture and the exothermal oxidation process of the cladding would result in a fast degradation of the fuel assembly and to the release of fission products
Les reacteurs industriels ou se deroulent des reactions heterogenes solide-gaz sont des systemes ... more Les reacteurs industriels ou se deroulent des reactions heterogenes solide-gaz sont des systemes difficiles a apprehender. En effet, le milieu granulaire constitue de la phase solide et des gaz reactifs et produits voit ses proprietes modifiees a chaque instant par les reactions chimiques qui s'y deroulent. Ainsi, l'etude de tels systemes reactionnels necessite non seulement de determiner la cinetique chimique a l'echelle de grains, mais egalement de considerer la geometrie et les caracteristiques du reacteur, les sources de chaleur, les entrees, sorties et debits de flux gazeux, les caracteristiques du lit de poudre, etc ... Afin de rendre compte de ces sytemes complexes, nous avons developpe le logiciel CIN4, outil de simulation multi-echelle de reactions heterogenes, alliant la modelisation des phenomenes des transferts de masse et de chaleur aux simulations de cinetiques heterogenes sur des populations de grains. Neanmoins, dans certains cas, la prise en compte de la...
Les systemes de stockage de chaleur par sorption sont des technologies prometteuses du point de v... more Les systemes de stockage de chaleur par sorption sont des technologies prometteuses du point de vue des perspectives qu’elles ouvrent dans l’exploitation d’energies alternatives. En effet, ces systemes permettent par exemple de valoriser l’exces d’energie solaire obtenu pendant l’ete et la journee pour realiser un stockage de chaleur de longue duree, de sorte a pouvoir utiliser cet exces pendant les periodes de chauffage. Ce procede permet d’obtenir une densite energetique theorique potentiellement elevee (entre 300 et 600 kWh par m3 de solide reactif) et de s’affranchir des pertes thermiques dans le temps. L’utilisation de composites issu de l’alliance entre un materiau de sorption et un sel hygroscopique apparait comme une solution interessante pour le stockage de la chaleur. Le composite zeolite/MgSO4 montre une bonne cyclabilite [1] ainsi qu’une puissance suffisante pour alimenter un bâtiment a basse consommation. [2] Neanmoins le developpement d’un tel systeme reste un defi tec...
Greenhouse gas emissions, in particular carbon dioxide, are considered as the main causes of the ... more Greenhouse gas emissions, in particular carbon dioxide, are considered as the main causes of the global warming. So, capture and storage of C02 coming from industrial installation are major environmental objectives. One way of C02 separation and capture is to use carbonation/decarbonation cycles on various capture masses. Among numerous candidates, magnesium oxide presents the advantage to form a thermodynamically stable carbonate, to be regenerable by simple heating, and to be available in large quantifies and at low-cost. If magnesium oxide has been largely studied for applications in catalysis, its use as C02 capture mass remains misunderstood. Thus the reaction of MgO carbonation made the object of few studies, and the main ones deal with utilization at high temperatures (300-350°C) and high C02 pressures (10-20 bar). In this work, we are interested in both the synthesis of magnesium oxide with high specific surface area, and its carbonation properties at atmospheric pressure. T...
International audienceThe thermal dehydration of lithium sulfate monohydrate (LSM) exbibits signi... more International audienceThe thermal dehydration of lithium sulfate monohydrate (LSM) exbibits significant induction period (IP) prior to mass-loss process under isothermal conditions. The average rate of IP is well described by conventional Arrhenius-type temperature dependence. The kinetic behavior of IP dramatically changes by the influence of the atmospheric water vapor pressure, p(H2O). In this study, a universal kinetic description for the induction period under various temperature, T,and p(H2O) was trialed through formalizing an accommodation function, a(p(H2O),P eq(T)),on the basis of classical nucleation theory. Characteristic kinetic behavior of the IP process is discussed by reviewing the results of the universal kinetic approach
Conférence digital - Online – Live and on-demand - digital conference, Thème: Fuel materials, abs... more Conférence digital - Online – Live and on-demand - digital conference, Thème: Fuel materials, absorbers and fuel cladding interactionInternational audienc
L'oxyde de calcium, voie envisageable pour la separation et le captage reversible du dioxyde ... more L'oxyde de calcium, voie envisageable pour la separation et le captage reversible du dioxyde de carbone via la reaction CaO+CO2 ↔ CaCO3, presente au cours de ses cycles d'utilisation une evolution structurale entrainant un affaiblissement de ses capacites de captage. En vue de preciser les facteurs microscopiques responsables de cette deterioration, les simulations a l'echelle atomique peuvent fournir des informations utiles sur les mecanismes reactionnels, en particulier pour les etapes de germination en surface de l'oxyde de calcium. Nous presentons ici les resultats d'une telle etude, realisee au moyen de calculs ab initio (DFT). En prealable a l'exploration des interactions solide-gaz, la connaissance des stabilites relatives des surfaces fraiches de l'oxyde de calcium est necessaire, ce qui suppose une etude thermodynamique de cet oxyde a partir de ses defauts ponctuels. Nos calculs indiquant la surface (001) comme la plus pertinente pour la germinat...
L’hydrofluoration du dioxyde d’uranium est une reaction cle dans les procedes de conversion de l’... more L’hydrofluoration du dioxyde d’uranium est une reaction cle dans les procedes de conversion de l’uranium permettant l’enrichissement puis la fabrication du combustible nucleaire. La connaissance des mecanismes et de la cinetique reactionnelle permettent de mieux apprehender certains phenomenes thermiques ou de transport qui apparaissent a l’echelle industrielle. UO2(s) + 4 HF(g) ⟺ UF4(s) + 2H2O(g) La modelisation cinetique isotherme et isobare d’une reaction heterogene repose sur la possibilite d’ecrire la vitesse comme un produit de deux fonctions : la reactivite surfacique de croissance Φ et la fonction d’espace Sm, en verifiant plusieurs hypotheses : la pseudo-stationnarite de la reaction et la separation des variables. dα/dt=Φ(T,P)*Sm(α) Apres avoir verifie ces hypotheses, on a pu determiner la fonction d’espace qui correspond a un modele de germination instantanee, croissance anisotrope, developpement interne et etape limitante de diffusion pour des grains spheriques. Ce modele...
Le stockage de chaleur par composite thermochimique permet d’envisager une gestion rationnelle de... more Le stockage de chaleur par composite thermochimique permet d’envisager une gestion rationnelle des energies, renouvelables ou non, se traduisant par une diminution de la facture energetique des foyers. Les enjeux lies au sujet sont donc a la fois societaux et environnementaux. Les systemes de stockage de chaleur par sorption sont des technologies prometteuses du point de vue des perspectives qu’elles ouvrent. En effet, ces systemes permettent par exemple de valoriser l’exces d’energie solaire obtenu pendant l’ete et la journee pour realiser un stockage de chaleur de longue duree, de sorte a pouvoir utiliser cet exces pendant les periodes de chauffage. Ce procede permet d’obtenir une densite energetique theorique potentiellement elevee (entre 300 et 600 kWh par m3 de solide reactif) et de s’affranchir des pertes thermiques dans le temps. L’utilisation de composites issu de l’alliance entre un materiau de sorption et un sel hygroscopique apparait comme une solution interessante pour l...
The dehydration of Li 2 SO 4 •H 2 O single crystals at 80°C has been studied by means of both iso... more The dehydration of Li 2 SO 4 •H 2 O single crystals at 80°C has been studied by means of both isothermal thermogravimetry at 2.6, 3.6 and 4.6 hPa of water vapor and environmental scanning electron microscope. Thermogravimetric experiments allowed the determination of induction periods. Distributions of these isoconversion induction periods for a large number of single crystals showed that increasing the water vapor pressure produced a longer induction period. Moreover the shape of the distributions of the induction periods over a large number of single crystals changed from one mode at 2.6 hPa to two modes at 3.6 and 4.6 hPa. Using an environmental scanning electron microscope, this result could be attributed to differences in nucleation rates at edges and faces of the single crystals.
Solid-gas reactions are of great interest in many industrial fields such as nuclear, chemistry, m... more Solid-gas reactions are of great interest in many industrial fields such as nuclear, chemistry, metallurgy, CO2 capture, etc Industrial reactors where these reactions take place are difficult to understand. Indeed the solid phase is a granular medium through which circulate gaseous reactants and products. The properties of such a medium are modified in space and time due to reactions occurring at a microscopic scale. The thermodynamic conditions are driven not only by the operating conditions but also by the heat and mass transfers in the reactor. Several models have been developed to account for the complexity of these transformations such as the grain model [1] and the pore model [2] and all their improved derivatives. However most of these models are based on the law of additive reaction times of Sohn [3] for which the order respective to the gas in the kinetic rate equation must be equal to 1. However such condition is scarcely encountered in many gas-solid reactions so that err...
The hydrofluorination of uranium dioxide is a key reaction in the conversion processes for uraniu... more The hydrofluorination of uranium dioxide is a key reaction in the conversion processes for uranium enrichment and nuclear fuel fabrication. The purpose of the study is to identify the model of transformation of this reaction in order to simulate the kinetics under isothermal and isobaric conditions. UO2(s) + 4 HF(g) ⟺ UF4(s) + 2H2O(g) The solid-gas reactions always occur according to nucleation and growth process. If the reaction admits a rate-determining step, it can be shown that the rate equation may be expressed as the product of two functions: dα/dt=Φ(T,P)*Sm(α,r0) with dα/dt (s-1) ; Φ(T,P)*S (mol.m-2.s-1) and Sm(α,r0)(m².mol-1) Thermogravimetric analysis of the hydrofluorination enabled to study the influence of the temperature and hydrogen fluoride partial pressure on the reaction rate, and thus determine ϕ(T, P). It follows that the order of reaction is equal to 1 towards hydrogen fluoride between 42 and 720 mbar, and the reaction follows an Arrhenius law between 375 and 450...
The effect of the partial pressure of evolved gas (p(gas)) on the kinetics of reversible reaction... more The effect of the partial pressure of evolved gas (p(gas)) on the kinetics of reversible reactions in solid-gas systems has long been studied for gaining more rigorous kinetic descriptions of many important reactions. For the formai kinetic analysis of the process, an accommodation fonction a(p(gas), Peq(T)) can be introduced in the fundamental kinetic equation. (1) (cf. abstrat file). An accommodation function such as cf. abstrat file has been used for the formal kinetic analysis. However, for some reactions that exhibit significant temperature shift by the effect of (p(gas), the conventional accommodation function for p(gas) is not necessary applicable. In addition, the reactions in solid-gas systems are characterized by specific physicogeometric constraints and the consecutive processes comprising the induction period (IP), surface reaction (SR), and phase-boundary-controlled reaction (PBR). Therefore, the effect of p(gas) should be considered separately for each kinetic process....
National audienceDans l'amont du cycle du combustible nucléaire, l'étape de conversion et... more National audienceDans l'amont du cycle du combustible nucléaire, l'étape de conversion et de purification comporte diverses réactions chimiques et notamment la réaction d'hydrofluoration des oxydes d'uranium permettant l'obtention de tétrafluorure d'uranium : UO2(s) + 4HF(g) ↔ UF4(s) + 2H2O(g) . La compréhension et la maîtrise des mécanismes réactionnels est capitale pour la conduite du procédé. Elle repose sur la modélisation de la cinétique de la réaction, en intégrant l'influence des caractéristiques morphologiques de la poudre sur la réactivité. Les précédentes études ont montré que l'évolution de la porosité au cours de la réaction conduisait à un ralentissement ou un arrêt de la réaction. Un modèle d'évolution de la porosité a été proposé, en se basant sur un modèle de coeur rétrécissant à l'échelle du grain, avec étape limitante d'interface interne. Néanmoins un approfondissement est nécessaire afin de déterminer notamment les lois ...
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Pconst Divariant equilibria between water vapor and water molecules of solid MgSO 4 •6H 2 O MgSO... more Pconst Divariant equilibria between water vapor and water molecules of solid MgSO 4 •6H 2 O MgSO 4 •εH 2 O + (6-ε)H 2 O Isobaric of 1, 2, 5, et 10 mbar Equilibrium diagram P(T)
International audienceSpent fuel pools (SFPs) are large structures equipped with storage racks de... more International audienceSpent fuel pools (SFPs) are large structures equipped with storage racks designed to temporarily store irradiated nuclear fuel removed from the reactor. In case of prolonged loss of cooling conditions or in case of a loss of coolant accident, the pool water may drop below the top of the spent fuel assemblies. The uncovered part of the fuel would be exposed to a steam/air mixture and the exothermal oxidation process of the cladding would result in a fast degradation of the fuel assembly and to the release of fission products
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Les systemes de stockage de chaleur par sorption sont des technologies prometteuses du point de v... more Les systemes de stockage de chaleur par sorption sont des technologies prometteuses du point de vue des perspectives qu’elles ouvrent dans l’exploitation d’energies alternatives. En effet, ces systemes permettent par exemple de valoriser l’exces d’energie solaire obtenu pendant l’ete et la journee pour realiser un stockage de chaleur de longue duree, de sorte a pouvoir utiliser cet exces pendant les periodes de chauffage. Ce procede permet d’obtenir une densite energetique theorique potentiellement elevee (entre 300 et 600 kWh par m3 de solide reactif) et de s’affranchir des pertes thermiques dans le temps. L’utilisation de composites issu de l’alliance entre un materiau de sorption et un sel hygroscopique apparait comme une solution interessante pour le stockage de la chaleur. Le composite zeolite/MgSO4 montre une bonne cyclabilite [1] ainsi qu’une puissance suffisante pour alimenter un bâtiment a basse consommation. [2] Neanmoins le developpement d’un tel systeme reste un defi tec...
Greenhouse gas emissions, in particular carbon dioxide, are considered as the main causes of the ... more Greenhouse gas emissions, in particular carbon dioxide, are considered as the main causes of the global warming. So, capture and storage of C02 coming from industrial installation are major environmental objectives. One way of C02 separation and capture is to use carbonation/decarbonation cycles on various capture masses. Among numerous candidates, magnesium oxide presents the advantage to form a thermodynamically stable carbonate, to be regenerable by simple heating, and to be available in large quantifies and at low-cost. If magnesium oxide has been largely studied for applications in catalysis, its use as C02 capture mass remains misunderstood. Thus the reaction of MgO carbonation made the object of few studies, and the main ones deal with utilization at high temperatures (300-350°C) and high C02 pressures (10-20 bar). In this work, we are interested in both the synthesis of magnesium oxide with high specific surface area, and its carbonation properties at atmospheric pressure. T...
International audienceThe thermal dehydration of lithium sulfate monohydrate (LSM) exbibits signi... more International audienceThe thermal dehydration of lithium sulfate monohydrate (LSM) exbibits significant induction period (IP) prior to mass-loss process under isothermal conditions. The average rate of IP is well described by conventional Arrhenius-type temperature dependence. The kinetic behavior of IP dramatically changes by the influence of the atmospheric water vapor pressure, p(H2O). In this study, a universal kinetic description for the induction period under various temperature, T,and p(H2O) was trialed through formalizing an accommodation function, a(p(H2O),P eq(T)),on the basis of classical nucleation theory. Characteristic kinetic behavior of the IP process is discussed by reviewing the results of the universal kinetic approach
Conférence digital - Online – Live and on-demand - digital conference, Thème: Fuel materials, abs... more Conférence digital - Online – Live and on-demand - digital conference, Thème: Fuel materials, absorbers and fuel cladding interactionInternational audienc
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L’hydrofluoration du dioxyde d’uranium est une reaction cle dans les procedes de conversion de l’... more L’hydrofluoration du dioxyde d’uranium est une reaction cle dans les procedes de conversion de l’uranium permettant l’enrichissement puis la fabrication du combustible nucleaire. La connaissance des mecanismes et de la cinetique reactionnelle permettent de mieux apprehender certains phenomenes thermiques ou de transport qui apparaissent a l’echelle industrielle. UO2(s) + 4 HF(g) ⟺ UF4(s) + 2H2O(g) La modelisation cinetique isotherme et isobare d’une reaction heterogene repose sur la possibilite d’ecrire la vitesse comme un produit de deux fonctions : la reactivite surfacique de croissance Φ et la fonction d’espace Sm, en verifiant plusieurs hypotheses : la pseudo-stationnarite de la reaction et la separation des variables. dα/dt=Φ(T,P)*Sm(α) Apres avoir verifie ces hypotheses, on a pu determiner la fonction d’espace qui correspond a un modele de germination instantanee, croissance anisotrope, developpement interne et etape limitante de diffusion pour des grains spheriques. Ce modele...
Le stockage de chaleur par composite thermochimique permet d’envisager une gestion rationnelle de... more Le stockage de chaleur par composite thermochimique permet d’envisager une gestion rationnelle des energies, renouvelables ou non, se traduisant par une diminution de la facture energetique des foyers. Les enjeux lies au sujet sont donc a la fois societaux et environnementaux. Les systemes de stockage de chaleur par sorption sont des technologies prometteuses du point de vue des perspectives qu’elles ouvrent. En effet, ces systemes permettent par exemple de valoriser l’exces d’energie solaire obtenu pendant l’ete et la journee pour realiser un stockage de chaleur de longue duree, de sorte a pouvoir utiliser cet exces pendant les periodes de chauffage. Ce procede permet d’obtenir une densite energetique theorique potentiellement elevee (entre 300 et 600 kWh par m3 de solide reactif) et de s’affranchir des pertes thermiques dans le temps. L’utilisation de composites issu de l’alliance entre un materiau de sorption et un sel hygroscopique apparait comme une solution interessante pour l...
The dehydration of Li 2 SO 4 •H 2 O single crystals at 80°C has been studied by means of both iso... more The dehydration of Li 2 SO 4 •H 2 O single crystals at 80°C has been studied by means of both isothermal thermogravimetry at 2.6, 3.6 and 4.6 hPa of water vapor and environmental scanning electron microscope. Thermogravimetric experiments allowed the determination of induction periods. Distributions of these isoconversion induction periods for a large number of single crystals showed that increasing the water vapor pressure produced a longer induction period. Moreover the shape of the distributions of the induction periods over a large number of single crystals changed from one mode at 2.6 hPa to two modes at 3.6 and 4.6 hPa. Using an environmental scanning electron microscope, this result could be attributed to differences in nucleation rates at edges and faces of the single crystals.
Solid-gas reactions are of great interest in many industrial fields such as nuclear, chemistry, m... more Solid-gas reactions are of great interest in many industrial fields such as nuclear, chemistry, metallurgy, CO2 capture, etc Industrial reactors where these reactions take place are difficult to understand. Indeed the solid phase is a granular medium through which circulate gaseous reactants and products. The properties of such a medium are modified in space and time due to reactions occurring at a microscopic scale. The thermodynamic conditions are driven not only by the operating conditions but also by the heat and mass transfers in the reactor. Several models have been developed to account for the complexity of these transformations such as the grain model [1] and the pore model [2] and all their improved derivatives. However most of these models are based on the law of additive reaction times of Sohn [3] for which the order respective to the gas in the kinetic rate equation must be equal to 1. However such condition is scarcely encountered in many gas-solid reactions so that err...
The hydrofluorination of uranium dioxide is a key reaction in the conversion processes for uraniu... more The hydrofluorination of uranium dioxide is a key reaction in the conversion processes for uranium enrichment and nuclear fuel fabrication. The purpose of the study is to identify the model of transformation of this reaction in order to simulate the kinetics under isothermal and isobaric conditions. UO2(s) + 4 HF(g) ⟺ UF4(s) + 2H2O(g) The solid-gas reactions always occur according to nucleation and growth process. If the reaction admits a rate-determining step, it can be shown that the rate equation may be expressed as the product of two functions: dα/dt=Φ(T,P)*Sm(α,r0) with dα/dt (s-1) ; Φ(T,P)*S (mol.m-2.s-1) and Sm(α,r0)(m².mol-1) Thermogravimetric analysis of the hydrofluorination enabled to study the influence of the temperature and hydrogen fluoride partial pressure on the reaction rate, and thus determine ϕ(T, P). It follows that the order of reaction is equal to 1 towards hydrogen fluoride between 42 and 720 mbar, and the reaction follows an Arrhenius law between 375 and 450...
The effect of the partial pressure of evolved gas (p(gas)) on the kinetics of reversible reaction... more The effect of the partial pressure of evolved gas (p(gas)) on the kinetics of reversible reactions in solid-gas systems has long been studied for gaining more rigorous kinetic descriptions of many important reactions. For the formai kinetic analysis of the process, an accommodation fonction a(p(gas), Peq(T)) can be introduced in the fundamental kinetic equation. (1) (cf. abstrat file). An accommodation function such as cf. abstrat file has been used for the formal kinetic analysis. However, for some reactions that exhibit significant temperature shift by the effect of (p(gas), the conventional accommodation function for p(gas) is not necessary applicable. In addition, the reactions in solid-gas systems are characterized by specific physicogeometric constraints and the consecutive processes comprising the induction period (IP), surface reaction (SR), and phase-boundary-controlled reaction (PBR). Therefore, the effect of p(gas) should be considered separately for each kinetic process....
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Papers by Loïc Favergeon